近紅外光譜結合無參數校正增強實現不同年份煙葉總糖含量模型更新

耿瑩蕊，沈歡超，2，何倪文鴻苗飛，，陳王 勇輝，，劉吳雪繼松忠*，張立立，李永生，

（1.浙江大學 藥學院，浙江 杭州 310058；2.浙江大學 智能創新藥物研究院，浙江 杭州 310018；3.浙江中煙工業有限責任公司技術中心，浙江 杭州 310008）

在過去幾十年，近紅外光譜（NIRS）技術因具有快速高效、無損、低成本的優勢，已成功應用于各個領域［1-2］。煙草作為一種復雜的天然產物，利用其近紅外光譜信息結合化學計量學方法可實現煙葉定量分析、品質分類、質量控制等，具有重要的應用價值［3-5］。

建立一個穩健準確且能在實際生產中應用的校正模型是NIRS技術的關鍵，目前常用的模型校正方法有偏最小二乘回歸（PLSR）［6］、最小二乘支持向量機（LS-SVM）［7］、人工神經網絡（ANN）［8］等，通過這些方法建立校正模型，可實現未知樣品目標成分的定量分析。但檢測條件、儀器狀態以及煙葉培育環境的變化均會造成光譜特性與質量屬性的差異［9-10］，這些新變化可導致原有模型預測能力下降。

為維持原始模型在新樣本中的良好預測性能，目前已開發了較多的模型轉移算法［11-12］。傳統的模型轉移方法側重于對數據的調整和修正，如分段直接標準化（PDS）［13］、斜率/截距修正算法［14］等，此類方法對不同儀器間的模型轉移效果顯著，但其標準樣品的選擇和獲取在實際應用中存在一定難度，因此有標樣的模型轉移算法應用存在局限性。模型轉移的第二種途徑是模型更新［15］，即添加新樣本進行校正，優化現有的模型［16］，該方法往往需要挑選具有代表性的樣本，考慮新樣本權重以優化模型［17-18］。此外，還有一些算法可通過消除外部影響因素達到模型更新的目的，但這類方法涉及大量參數的調整和優化［19-21］，對日常使用而言復雜耗時。

為解決上述方法的不足，有學者提出一種無參數校正增強框架（PFCE）算法［22］，其通過對回歸系數進行相關性約束，從而增強原始模型對新樣本的預測能力［23］。該方法不僅減少了對標準樣品的需求，還省去模型更新需要多參數優化的步驟，大大提高了模型的更新效率。本文旨在通過PFCE 模型更新策略消除采收時間對煙葉總糖含量預測結果的影響，以期維持主模型在不同年份煙葉樣本中定量分析的性能。

1 實驗部分

1.1 數據采集及參考值的測定

本研究使用的煙葉樣本分別采收于2016 年、2017 年、2018 年以及2020 年，均由浙江中煙工業有限責任公司提供。煙葉樣本在相同測試條件下采用Antaris II FT-NIR（Thermo Fisher Scientific）分析儀進行光譜測量，光譜的采集范圍為10 000 ～3 800 cm-1，分辨率為8 cm-1，每個光譜包含1 609個變量。本研究選擇煙葉中總糖含量建立定量分析模型，樣品的參考值由浙江中煙技術中心依照煙草標準YC/T159—2002測定［24］。

1.2 實驗設計及軟件

采用2016年煙葉樣本建立總糖含量預測的PLSR主模型，以2017年、2018年和2020年樣品的光譜用于校正和更新主模型。主模型樣本使用基于x-y距離樣本集劃分（SPXY）算法劃分為校正集（70%）和測試集（30%），用于更新主模型的樣本劃分為模型更新集（30%）和測試集（70%）。在研究中，采用半監督無參數校正增強（SS-PFCE）方法對主模型進行更新，另外比較了2017、2018 及2020 年樣本重新建模的效果。對于所有定量模型，使用校正相關系數（Rc）、預測相關系數（Rp）、校正均方根誤差（RMSEC）、預測均方根誤差（RMSEP）和殘差預測偏差（RPD）對其性能進行評價［25］。

所有算法和畫圖操作均使用MATLAB R2018 b軟件完成。

1.3 理論與算法

1.3.1 偏最小二乘回歸（PLSR） PLSR是一種經典的定量建模方法，它將m個樣本在n個變量處的光譜X與m個樣本的相關參考值Y投影到新空間中構建線性回歸模型。在本文中，采用留一交叉驗證方法確定PLS模型中的最佳潛在變量（Latent variables，LV）數［26］。

1.3.2 半監督無參數校正增強（SS-PFCE） 用于光譜校正增強的無參數框架（PFCE）是Zhang 等［22］最新提出的模型維護方法，其根據模型傳遞中標準品的有無分為非監督PFCE（NS-PFCE）、半監督PFCE（SS-PFCE）和全監督PFCE（FS-PFCE）。其中SS-PFCE 方法僅需新樣品的部分光譜和屬性參考值對模型進行校正更新，無需額外挑選標準品，SS-PFCE的目標函數采用公式（1）進行計算。

公式（1）中，Xnew代表新批次樣本中被選為更新集的光譜，ynew表示參考值，b0，new和bnew分別表示更新模型的截距和回歸系數；公式（2）中，bm代表主模型的回歸系數，為約束新舊模型回歸系數的閾值，保證更新模型獲得適當的回歸系數和截距，已有研究均將閾值設定為0.98［22］。

使用SS-PFCE方法實現不同年份煙葉模型的更新可概括為以下3個步驟：

（1）選擇某一年份樣本的光譜，構建PLSR主模型，從中獲得主模型回歸系數bm。

（2）使用新年份樣本的部分光譜和參考值對主模型進行維護和校正，從主模型回歸系數bm中得到新模型的bnew。

（3）用新樣本測試集的光譜驗證更新后的模型，以RMSEP和Rp對模型更新效果進行評估。

2 結果與討論

2.1 不同年份煙葉樣本的近紅外平均光譜

不同年份煙葉樣本的近紅外平均光譜如圖1所示。不同年份煙葉樣本具有相似的吸收峰趨勢，但吸收強度存在差異，說明煙葉的光譜信息很大程度上受采收年份的影響。

表1 數據表明，不同年份煙葉中總糖含量差異較大，除2020 年外，2017 年和2018 年煙葉樣本的總糖含量均超出2016 年總糖含量的覆蓋范圍。結合圖1 可知，不同采收年份造成樣本的化學信息和光譜特征產生差異，這些差異可能嚴重影響主模型預測新樣本的準確性，因此需進行模型維護以提高主模型的穩健性。

表1 不同年份煙葉樣本匯總Table 1 Summary of tobacco samples in different years

圖1 不同年份煙葉樣本的近紅外平均光譜圖Fig.1 The average raw NIR spectra of tobacco samples in different years

2.2 煙葉樣本主模型的建立

采用SPXY 方法將2016 年193 個煙葉樣本按照7∶3 的比例劃分為校正集和測試集，劃分結果及總糖含量匯總于表2。通過內部交叉驗證，以最小的交叉驗證均方根誤差（RMSECV）為指標，確定最優潛在變量數（LV），建立2016年煙葉的PLSR 主模型。模型預測性能如表3所示，可以看出，主模型Rp值接近1，說明模型預測結果與參考值相關性很高，RMSEP值較小，RPD大于15，證明主模型性能較優，可實現相同年份間煙葉總糖含量的準確預測。

表2 主模型樣本的劃分結果Table 2 Statistics of reference quality measurements for tobacco samples

表3 主模型總糖含量的預測性能Table 3 Total sugar content prediction performance obtained by original PLSR model

2.3 SS-PFCE模型更新

將2017 年、2018 年以及2020 年的煙葉樣本按照“1.2”所述進行樣本劃分，更新集參與SSPFCE 方法對主模型回歸系數的校正，劃分結果匯總于表4。使用“2.2”中2016 年樣本建立的主模型分別對2017、2018及2020年的樣本進行總糖含量預測，圖2展示了2016年主模型更新前對不同年份煙葉總糖的預測結果。

表4 用于模型更新的樣本劃分結果Table 4 A summary of total sugar content range for model updating and testing sets for different years of tobacco

圖2 采用2016年主模型預測2017年（A）、2018年（B）及2020年（C）煙葉樣本的總糖含量Fig.2 Total sugar contents of tobacco made on samples in 2017（A），2018（B）and 2020（C）years predicted with the master model for 2016 year

以2016 年樣本建立的主模型Rp 值為0.997 8，RMSEP 值為0.310 8，而使用該模型直接預測其他年份樣品時，Rp 值下降，RMSEP 值升高，預測能力均下降（見表5）。結合表2 和表4 的數據，盡管2020年樣本的總糖含量未超出2016年主模型的定量范圍，但模型的預測效果下降，說明即使預測集樣本含量在模型定量范圍內，由于樣本批次差異，其預測準確度難以保證，因此需對主模型進行模型更新以適用新批次樣本的定量分析。

表5 采用SS-PFCE方法模型更新后對不同年份的預測效果Table 5 Prediction effects of SS-PFCE method on model updating in different years

表5 結果顯示，使用SS-PFCE 方法更新后，主模型對3 個年份的預測結果均明顯提高，2017 年、2018 年和2020 年的Rp 值分別升高了0.13%、1.32%和4.29%，RMSEP 值分別下降了15.26%、58.69%和36.53%，證明SS-PFCE方法對主模型進行更新后，可提高新批次樣本的預測準確性。

2.4 與重新建模方法的比較

為進一步驗證SS-PFCE 方法對主模型的更新效果，使用表4 中2017、2018 和2020 年的更新集分別重新建立定量校正模型，模型預測性能與SS-PFCE更新結果的對比如表6所示。數據表明，相比于重新建模，采用SS-PFCE方法對主模型進行更新后，3個年份測試集的Rp值分別升高3.53%、0.25%、3.01%，RMSEP值分別下降70.24%、28.69%和30.32%，表明模型預測性能有大幅提升。

表6 模型預測性能對比Table 6 Total sugar content predictions for different years based on two different model updating approaches

圖3 更直觀地對比了兩種方式對不同年份煙葉中總糖含量的預測結果，其中綠色“△”代表重新建模效果，紅色“○”代表采用SS-PFCE 方法對主模型進行更新后的預測效果，可明顯看出紅色“○”更加緊密地分布于擬合直線上。相比之下，SS-PFCE 方法進行模型更新不僅可得到更好的模型預測性能，同時大大減少了重新建模所需的時間和計算成本，在實際應用中具有較大的價值和意義。

圖3 重新建模和SS-PFCE對2017年（A）、2018年（B）及2020年（C）煙葉樣本總糖含量的預測結果比較Fig.3 Comparison of prediction results for total sugar content of tobacco samples in 2017（A），2018（B）and 2020（C）years by the rebuild model and SS-PFCE

3 結 論

針對定量模型應用于新場景導致模型性能下降的問題，本研究采用半監督無參數校正增強（SSPFCE）的模型更新策略對3個不同年份的煙葉樣本進行模型更新。結果表明SS-PFCE 方法可以顯著地改善主模型對新樣本的預測結果，通過對回歸系數的約束優化，可直接使用新樣本的光譜數據進行預測。與重新建模方法相比，SS-PFCE 方法可在更新過程中以更少的時間和成本達到較高的預測精度。此外，PFCE是一種基于歷史數據量化的模型維護方法，不涉及模型中其他復雜參數的優化，也無需挑選具有代表性的標準樣品，這種更新策略在消除外部影響時具有高效低成本的優勢，對未來實際應用中多種變化場景的模型共享和模型更新均具有重要意義。