松陽(yáng)茶園茶葉重金屬健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)

吳林土，徐火忠，吳東濤，李貴松，葉春福，葉正錢(qián)

(1.松陽(yáng)縣農(nóng)業(yè)農(nóng)村局，浙江 松陽(yáng) 323400；2.麗水市土肥植保能源總站，浙江 麗水 323000；3.浙江農(nóng)林大學(xué) 浙江省土壤污染生物修復(fù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，浙江 杭州 311300)

隨著工業(yè)化進(jìn)程的加快，重金屬污染已經(jīng)成為全球不容小覷的環(huán)境問(wèn)題之一。作為植物的非必須元素，當(dāng)環(huán)境中重金屬濃度超過(guò)一定閾值之后會(huì)對(duì)植物的生長(zhǎng)造成傷害，進(jìn)而通過(guò)食物鏈危害人類健康。茶葉是由茶樹(shù)的葉子制成，是世界上最受歡迎的植物飲料之一[1]。飲茶有助于人體對(duì)微量元素的吸收，對(duì)人體起到營(yíng)養(yǎng)、保健的作用[2]，但當(dāng)茶葉中鎘(Cd)、鉛(Pb)、汞(Hg)、砷(As)、鉻(Cr)含量超標(biāo)時(shí)，不僅影響茶葉品質(zhì)，更會(huì)危害人體健康[3-4]。調(diào)查分析茶葉中的重金屬含量，進(jìn)行單因子指數(shù)評(píng)價(jià)、內(nèi)梅羅綜合指數(shù)評(píng)價(jià)及茶葉健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)，可為高品質(zhì)茶葉的規(guī)模化種植提供參考。

已有許多學(xué)者開(kāi)始研究全國(guó)各茶園中茶葉重金屬含量與人體健康的關(guān)系。林承奇等[5]研究表明，安溪鐵觀音茶園中茶葉存在人體可耐受的致癌風(fēng)險(xiǎn)，重金屬Pb、Cr的貢獻(xiàn)率達(dá)99%。胡承成等[6]研究表明，黎平茶園中茶葉中的重金屬平均個(gè)人年風(fēng)險(xiǎn)值依次為Cd>Cu>Cr>Pb。目前關(guān)于松陽(yáng)茶園中茶葉重金屬含量特征以及茶葉健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)等研究空缺，因此，有必要開(kāi)展松陽(yáng)縣茶葉重金屬元素的含量調(diào)查，分析不同人群的飲茶健康風(fēng)險(xiǎn)，有效保障茶葉安全生產(chǎn)和飲用者健康。

1 材料與方法

1.1 研究區(qū)概況

浙江省麗水市松陽(yáng)縣新興鎮(zhèn)下源口村地處十三都源流域沿線，背靠鳳凰山，依山傍水，又銜江南公路，交通發(fā)達(dá)，轄下源口和項(xiàng)宅2個(gè)自然村。村里經(jīng)濟(jì)茶葉、茶苗為主商。現(xiàn)有茶園88 hm2(人均茶葉面積約0.1 hm2)。境內(nèi)以平原為主，屬亞熱帶季風(fēng)氣候，溫暖濕潤(rùn)，四季分明，全年無(wú)霜期達(dá)240 d，土層深厚，森林覆蓋率高達(dá)75%。雨量充沛，平均降水量1 700 mm，以3—6月為多雨季節(jié)，平均降水量816.8 mm；7—8月高溫晴熱，易出現(xiàn)伏旱；11月雨量最小，僅40～50 mm；年日照時(shí)數(shù)1 840 h。

1.2 樣品采集與處理

根據(jù)松陽(yáng)下源口村茶園地形地貌以及茶樹(shù)分布情況，選取具有代表性的樣點(diǎn)進(jìn)行茶葉采樣分析。于茶葉成熟期進(jìn)行樣品采集，于2021年4月采集大小相似的1芽2葉樣品共50份。茶葉品種主要為龍井43、烏牛早、浙農(nóng)139。將樣品用去離子水清洗3遍，在60 ℃恒溫干燥箱中烘至恒重(12 h)，用手提式高速粉碎機(jī)磨碎茶葉，過(guò)0.075 mm孔篩后做標(biāo)記密封保存。

1.3 分析方法

茶葉中的Cd、Pb、As、Cr采用標(biāo)準(zhǔn)的HNO3-HCl4浸提消煮后，用二乙氨基二硫代甲酸銀光度法測(cè)定As含量，用原子吸收分光光度法測(cè)定Cd、Pb、Cr含量；茶葉中的Hg采用V2O5-HNO3-H2SO4浸提消煮，KMnO4-鹽酸羥胺冷原子吸收法測(cè)定[7]。

1.4 茶葉健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)方法

茶葉中的重金屬含量過(guò)高時(shí)，通過(guò)飲茶攝入會(huì)影響人體健康。采用以下健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)：

其中，VEDI為估計(jì)每日攝入量(EDI)的值(mg·kg-1·d-1)；Ci為重金屬元素i的測(cè)定濃度(mg·kg-1)；FIR為飲茶率(g·d-1)，取值為10 g·d-1[8]；VTR為使用熱水浸泡茶葉時(shí)的茶葉轉(zhuǎn)化率，參考之前的研究[9-13]，設(shè)定Cd、Pb、Hg、As、Cr的轉(zhuǎn)化率分別為6.6%、19.8%、45.2%、16.2%、42.0%；WAB為人群平均體重，取成年男性、成年女性平均體重分別為70 kg和50 kg[14]，取兒童平均體重為32.7 kg[15]。

茶葉中的重金屬元素致癌風(fēng)險(xiǎn)采用以下公式計(jì)算：

其中，VTHQ為致癌風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)(THQ)的值，VTHQ的數(shù)值大于1時(shí)，飲茶對(duì)人體有致癌風(fēng)險(xiǎn)；VRfD為重金屬的攝入量(mg·kg-1·d-1)，參考之前的研究[8-9,16-17]設(shè)定Cd、Pb、Hg、As、Cr的攝入量分別為1.0×10-3、3.6×10-3、2.0×10-4、3.1×10-4、1.5 mg·kg-1·d-1。

重金屬綜合危害指數(shù)(HI)表示綜合飲茶健康風(fēng)險(xiǎn)，采用以下公式計(jì)算：

HI在數(shù)值上等于5種重金屬THQ之和。HI<1時(shí)，飲用該茶葉不具有致癌風(fēng)險(xiǎn)。

1.5 茶葉重金屬污染評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn)

按照茶葉重金屬污染標(biāo)準(zhǔn)[18-20]，分別選取1.0、2.0、0.3、2.0和5.0 mg·kg-1作為無(wú)公害茶葉中Cd、Pb、Hg、As、Cr的限值。

1.6 數(shù)據(jù)處理

采用Excel 2016進(jìn)行數(shù)據(jù)處理分析，并利用Arc GIS 10.2地理信息系統(tǒng)軟件中的地統(tǒng)計(jì)模塊Geostatisttical Analyst Tools數(shù)據(jù)探索工具集分析，采樣點(diǎn)分布圖與重金屬反距離權(quán)重空間分布特征圖的繪制采用Arc GIS 10.2完成。

2 結(jié)果與分析

2.1 茶葉重金屬含量特征分析

由表1可知，茶葉中5種重金屬元素含量較低，均未超過(guò)無(wú)公害茶葉重金屬元素的限值標(biāo)準(zhǔn)。各重金屬元素含量的平均值從高到低依次為Cr>Pb>As>Cd>Hg。Cd和Hg的變異系數(shù)較大，分別達(dá)到81.47%和143.12%，說(shuō)明各采樣點(diǎn)茶樹(shù)的Cd、Hg含量具有較大的差異性。研究區(qū)茶園土壤中Cd背景值較高，但茶樹(shù)中的Cd含量較少，說(shuō)明茶樹(shù)對(duì)Cd具有低吸收性。從重金屬層面來(lái)看，該地區(qū)茶葉總體處于安全水平。

表1 松陽(yáng)茶葉重金屬含量特征

2.2 茶葉重金屬空間分布

茶葉重金屬空間分布如圖1所示，茶園西部的茶葉中Cd含量較高，而東部的茶葉中Cd含量較低。茶葉中的Pb含量高低總體呈斑塊狀分布，茶園的中部以及東部的茶葉中的Pb含量略高于西部。茶葉中的Hg含量總體呈現(xiàn)出中間高，東西兩側(cè)低的分布。中間自北向南的帶狀分布中又包括若干個(gè)含量較高的斑塊，茶葉中Hg含量的極大值分布在研究區(qū)東北部的斑塊內(nèi)。茶葉中的As含量高低總體也呈現(xiàn)斑塊狀的分布特征，但茶園北部的茶葉中的As含量略高于南部的茶葉。茶葉中的Cr整體呈現(xiàn)出中部以及東部略高于西部的分布，茶園的西北部，中部以及東部的茶葉中的Cr含量均呈現(xiàn)較高的分布。

圖1 茶葉重金屬的空間分布

2.3 茶葉健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)

松陽(yáng)研究區(qū)茶葉的飲茶健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)如表2所示，成年男性、成年女性以及兒童通過(guò)飲用松陽(yáng)茶葉的5種重金屬估計(jì)日攝入量(EDI均值)從高到低依次均為Cr>Pb>As>Hg>Cd。松陽(yáng)研究區(qū)茶葉的EDI值Cr最高，其次為Pb和As。Cr、As、Cd為化學(xué)致癌重金屬[21]，不同人群飲用茶葉的估計(jì)日攝入量表現(xiàn)為兒童>成年女性>成年男性，應(yīng)注意兒童飲用茶葉時(shí)Cr和As的攝入。

表2 不同人群飲用松陽(yáng)茶葉的重金屬估計(jì)日攝入量

重金屬在人體內(nèi)代謝速率緩慢，長(zhǎng)期飲用含重金屬的茶葉可能會(huì)對(duì)身體造成損傷[22]。松陽(yáng)研究區(qū)茶葉的5種重金屬暴露危險(xiǎn)指數(shù)THQ以及致癌風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)HI如表3所示。成年男性、成年女性以及兒童通過(guò)飲用松陽(yáng)茶葉的目標(biāo)重金屬危害指數(shù)(THQ均值)從大到小依次均為As>Pb>Hg>Cd>Cr，與江西婺源綠茶的THQ值排序相似[9]。不同人群飲用松陽(yáng)茶葉各重金屬的危害指數(shù)均小于1，表明單一重金屬對(duì)人體健康沒(méi)有危害。但茶葉中的重金屬并不是單一存在的，不同重金屬之間可能會(huì)產(chǎn)生復(fù)合污染[23]。松陽(yáng)茶葉的多種重金屬?gòu)?fù)合的綜合危害指數(shù)HI均小于1，對(duì)不同人群均不存在致癌風(fēng)險(xiǎn)。

表3 不同人群飲用松陽(yáng)茶葉的重金屬暴露危險(xiǎn)指數(shù)和綜合危害指數(shù)

3 小結(jié)與討論

松陽(yáng)研究區(qū)茶葉重金屬含量均未超過(guò)國(guó)家茶葉重金屬元素的限值標(biāo)準(zhǔn)。各重金屬元素含量從高到低依次為Cr>Pb>As>Cd>Hg。各采樣點(diǎn)茶樹(shù)的Cd、Hg含量具有較大的差異性。研究區(qū)茶園土壤中Cd背景值較高，茶樹(shù)中的Cd含量較少，茶樹(shù)對(duì)Cd具有低吸收性。

飲茶重金屬健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)結(jié)果表明，成年男性、成年女性以及兒童通過(guò)飲用松陽(yáng)茶葉的5種重金屬估計(jì)日攝入量(EDI均值)從高到低依次均為Cr>Pb>As>Hg>Cd。不同人群飲用茶葉的估計(jì)日攝入量表現(xiàn)為兒童>成年女性>成年男性，應(yīng)注意兒童飲用茶葉時(shí)化學(xué)致癌重金屬Cr和As的攝入。各人群通過(guò)飲用松陽(yáng)茶葉的目標(biāo)重金屬危害指數(shù)(THQ均值)從大到小依次均為As>Pb>Hg>Cd>Cr，各重金屬的危害指數(shù)均<1，單一重金屬對(duì)人體健康沒(méi)有危害。多種重金屬?gòu)?fù)合的綜合危害指數(shù)HI均<1，對(duì)不同人群均不存在致癌風(fēng)險(xiǎn)。