基于貝塞爾-高斯光束的布朗粒子的擴散特性

劉冬梅，王彤旭，陳 亞，溫演柔，文瀚澤，韓 鵬

(1.華南師范大學 a.物理與電信工程學院;b.廣東省光電檢測儀器工程技術研究中心，廣東 廣州 510006；2.華南師大(清遠) 科技創新研究院,廣東 清遠 511517)

布朗運動是指懸浮在液體或氣體中的微粒所作的永不停息的無規則運動[1]，這是由英國植物學家Brown于1826年用顯微鏡觀察懸浮在水中的花粉時發現的。直到1905年，Einstein利用隨機行走模型對這一現象給出了解釋，認為花粉的無規則擴散運動是由于液體中水分子碰撞導致的[2-3]。這個猜測由法國物理學家Perrin于1909年通過實驗證實[4]，為此他獲得了1926年的諾貝爾物理學獎。布朗運動看似雜亂無章、毫無規律，其實它符合漲落定律，并具有廣泛的應用前景和實用價值。例如，制作布朗馬達捕獲單分子[5]，研究膠體的動態光散射信號[6]以及研究聚合物體系擴散動力學理論[7]等。

迄今為止，有關布朗運動的研究已經取得了一系列的成果，然而，無論是在真實環境還是在實驗系統中，布朗粒子的運動都不可能是絕對自由的，或多或少都會受到一定的限制。這種限制可能來源于布朗粒子之間的相互作用、障礙物對粒子的作用、也可能是外界對粒子施加的場或力，因此，研究在一定限制條件下布朗粒子的擴散特性是一項十分重要的工作，引起了研究人員的廣泛關注。

已有研究表明，被動布朗粒子在不對稱受限周期通道中會出現流反轉現象[8]，而主動布朗粒子在封閉空間中則更傾向于在邊界處運動。2013年Kai等[9]研究了納米粒子在納米圓柱陣列中的擴散特性，發現圓柱之間的距離越小對粒子的擴散運動限制越大。除了上述空間結構的限制影響布朗粒子的擴散特性之外，施加外場也同樣會影響粒子的擴散特性。2018年，我們課題組利用弱激光產生光勢阱限制布朗粒子的運動，研究了粒子的擴散系數隨激光功率的變化情況，結果發現布朗粒子的擴散系數會因光勢阱的限制作用而小于無激光時粒子的[10]；此后，還研究了光的偏振特性對布朗粒子的擴散運動的影響[11]。

近年來，貝塞爾光束被廣泛用來進行顆粒操控[12]，但其效率較低，一次只能操控幾個或幾十個粒子。為了解決這個問題，我們課題組擬利用貝塞爾光束來實現對群體顆粒的操控；另一方面，由于它攜帶了無限的能量，因此在實驗室上不能實現理想的貝塞爾光束，為了避免無限能量問題，通常實驗上得到的是由高斯包絡調制的貝塞爾-高斯光束。為了更進一步研究貝塞爾-高斯光束對群體布朗粒子的操控，本文中首先在實驗上研究貝塞爾-高斯光束對群體聚苯乙烯小球擴散運動的影響，并基于共軸差分顯微技術[10-11,13]測量粒子擴散系數隨激光功率的變化；基于貝塞爾-高斯光束的特點，結合群體粒子在其中的擴散特性，為進一步操控群體顆粒提供理論和實驗支撐，為發展新的粒子分選技術提供可能途徑。

1 原理

粒子在溶液中作布朗運動時，入射到粒子上的激光會被粒子散射。由于樣品池表面和接收物鏡產生的噪聲都是靜態的，因此可以通過將不同時刻的2幀顯微圖像的灰度值相減的方法來去除靜態噪聲，從而得到顆粒布朗運動的光強散射信號。差分動態顯微術就是利用圖像光強差來獲得粒子擴散系數的一種方法。具體做法如下：依次將第2幀到最后1幀的顯微圖像與0時刻的顯微圖像相減，得到其光強差值，并用σ2(Δt)表示不同時刻圖像之間的差異程度，可以寫為

ΔI(x,y;Δt)=I(x,y;t)-I(x,y;0)，

(1)

(2)

式中：I(x，y；t)表示在t時刻顯微圖像上點(x，y)處的光強值；I(x，y；0)表示0時刻顯微圖像上點(x，y)處的光強值；ΔI(x，y；Δt)是時間相差Δt的2幅圖像在同一點(x，y)的光強之差。

將式(2)作傅里葉變換等效到頻域中，得到

(3)

(4)

(5)

式中：A(q)對應粒子的散射光信號；B(q)為背景噪聲。眾所周知，在較短的時間間隔內，溶液中作布朗運動的聚苯乙烯小球的2幀圖像的相關性越大，則特征時間τ(q)越小。隨著Δt時間的增大，圖像的相關性越小，即特征時間越大，功率譜函數趨于一個常數，因此，通過擬合式(5)可以得到不同波矢q對應的特征時間τ(q)值。而由動態光散射理論可知，粒子在溶液中作布朗運動，其擴散系數De與波矢q、特征時間τ(q)存在以下關系：

(6)

基于上述過程，結合式(1)—(6)，可以獲得實驗上顆粒作布朗運動的擴散系數De。

2 實驗

2.1 裝置

圖1為共軸差分動態顯微成像系統的光路示意圖。如圖1所示，波長為638 nm的半導體激光器出射高斯光束，光束經過擴束和準直后入射到二向色分光鏡，再經過10倍(數值孔徑為0.25)物鏡聚焦，產生直徑約為260 μm的高斯光束照射到矩形樣品池上；同時，照明光源使用LED光(GCI-060411，440～670 nm，1 W)，它通過凸透鏡產生一束平行光，被二向色分光鏡反射后，與激光共軸入射到樣品池上，形成亮度均勻的照明光場；樣品池的大小為50 mm(x方向，長度)×10 mm(y方向，寬度)×2.4 mm(z方向，高度)，上、下壁之間的距離為1.2 mm。為了忽略小球之間、小球與樣品池壁之間的相互作用，實驗中配置聚苯乙烯小球溶液的體積分數為0.1%，并將顯微圖像的觀測面設置在樣品池的中間位置。由于小球在水溶液中作布朗運動，入射到溶液中的激光會被小球散射，其散射光強經過25倍物鏡(數值孔徑為0.4)收集，最后被高速CCD相機(FR180，分辨率2 048像素×1 088像素，采集幀率大于165 s-1)記錄下來。為保護CCD相機不被激光損壞，且能觀察到清晰的聚苯乙烯小球運動，在相機和物鏡之間放置了一個帶通濾光片(HSPH-600-D25)，用來去除波長為638 nm的激光對顯微圖像的影響。

圖1 共軸差分動態顯微成像系統的光路示意圖Fig.1 Schematic diagram of optical path of coaxial differential dynamic microscopy imaging system

2.2 實驗系統穩定性測試

為驗證實驗系統的穩定性，測量了只有照明光時溶液體積分數為0.1%的聚苯乙烯小球作布朗運動的擴散系數。具體操作如下：實驗室溫度為24.4 ℃，首先利用麥克粒度儀對標稱粒徑為(799±9)nm的聚苯乙烯小球進行測量，測得其粒徑為813.39 nm，與標準值的偏差為1.67%。根據斯托克斯-愛因斯坦公式[15]

(7)

式中：Dm為理論擴散系數；KB為玻爾茲曼常數；T為系統熱力學溫度，K；η為水的黏滯系數，μPa·s；d為顆粒的粒徑，nm。可以計算得到理論上小球的擴散系數為0.586 μm2/s。

然后，將超純水和聚苯乙烯小球按體積分數為0.1%配置成溶液，使用移液器將樣品池注滿溶液，并將其放置在載物臺上。調整LED照明光源的光強，直到在CCD視野中觀察到清晰的聚苯乙烯小球的布朗運動。設置CCD的曝光時間為1 ms，圖像采集幀率為160 s-1。連續對小球的布朗運動記錄15 s，共得到2 400張攜帶小球運動的顯微圖像，分辨率為2 048 px×1 088 px。基于上述差分動態顯微技術原理編寫MATLAB程序處理顯微圖像，可以得到實驗上小球擴散系數為0.576 μm2/s，與理論值相吻合，說明該實驗系統是穩定的。

2.3 貝塞爾-高斯光束的產生

利用環形相位結構來獲得的貝塞爾-高斯光束如圖2所示。如圖2(a)所示，基于遺傳算法[16]，優化出環形相位結構，并在工藝上制備環形相位樣品，該結構中心由直徑為10 μm的圓斑和外圍優化的圓環組成，單位圓環寬為1 μm，相位差為0.71π。實驗中將環形相位樣品放置在樣品池的上表面，使激光光斑中心和該結構中心重合；從激光器中出射的高斯光束經過環形結構后，光強進行了重新分布，能量主要集中在靠近中心的2個亮環上，越向外能量越弱，圖2(b)所示為利用該樣品得到的貝塞爾-高斯光束分布。然后，讓該光束照射到注滿聚苯乙烯小球溶液的樣品池中，研究小球在貝塞爾-高斯光束光場中不同激光功率下的擴散特性。

3 結果與分析

將由環形結構產生的貝塞爾-高斯光束照射到聚苯乙烯溶液中，觀察作布朗運動的聚苯乙烯小球擴散運動的變化，并測量不同入射激光功率下的擴散系數。高斯光束與貝塞爾-高斯光束對聚苯乙烯小球擴散系數的影響如表1所示。

表1 高斯光束與貝塞爾-高斯光束對聚苯乙烯小球擴散系數的影響Tab.1 Influence of Gaussian and Bessel-Gaussian beam on diffusion coefficients of polystyrene spheres

從表1可知，當激光入射功率為19 mW時，聚苯乙烯小球的擴散系數為0.575 μm2/s，與無激光作用時的擴散系數0.576 μm2/s幾乎相等，說明激光很弱時，貝塞爾-高斯光束形成的光勢阱對小球的限制作用幾乎沒有體現，因而小球的運動沒有受到任何影響，仍然保持原來的布朗運動，擴散系數沒有變化。當進一步增大激光功率到25 mW時，小球的擴散系數有明顯的下降，減小到0.505 μm2/s，與沒有激光照射時的擴散系數相比，變化量達到了12.3%，說明由于激光功率的增大，貝塞爾-高斯光束形成的光勢阱對處于其中的小球有束縛作用，因此小球作受限布朗運動，其擴散系數顯著減小。當激光入射功率增大到30 mW時，小球的擴散系數為0.510 μm2/s，相比于激光功率為25 mW時的情況，此時擴散系數有細微的增加，出現這種現象的原因，一方面是當理論上激光功率增大時，產生的光勢阱對小球的束縛作用會增強，但是，貝塞爾-高斯光束的光強分布特點——能量主要集中在中心很小的區域，使得局部區域的光強很強，相應的熱效應增大，從而會加快粒子的熱運動，在光阱力和黏滯力的協同作用下，小球的平均擴散系數反而略微增大；另一方面，雖然激光功率增大了，但作受限布朗運動的粒子要達到平衡狀態還需要一定的時間，而在15 s的顯微圖像采集過程中，小球可能還處于非平衡狀態，使得測量得到的擴散系數有一定波動。

從表1還可以分析出相同功率下高斯光束對聚苯乙烯小球布朗運動的影響。當入射激光功率為19 mW時，在高斯光束照射下顆粒作布朗運動的擴散系數為0.513 μm2/s，與只有照明光時的擴散系數0.576 μm2/s相比，變化量為10.9%；增大功率至25 mW時，擴散系數變為0.479 μm2/s，減小了0.034 μm2/s，與無激光時相比變化量達到了16.8%，說明高斯光束產生的光勢阱對小球有很強的限制作用，從而使得小球的布朗運動明顯減弱。

聚苯乙烯小球在不同光束作用下的擴散系數隨功率的變化如圖3所示。由圖3可見，當貝塞爾-高斯光束照射聚苯乙烯小球時，小球的擴散系數比無激光照射時的要小。此外，隨著激光入射功率的增大，小球擴散系數表現出先減小后增大的趨勢。聚苯乙烯小球在激光作用下作受限布朗運動，根據朗茲萬方程[17]可知，這時小球的受力情況為

圖3 聚苯乙烯小球在不同光束作用下的擴散系數隨功率的變化Fig.3 Variation of diffusivity of polystyrene spheres with power under different beams

F(t)=-Fc(t)-Ft(t)+FB(t)，

(8)

式中：右邊第1項代表黏滯力Fc(t)=3πηdvc，vc是小球相對周期液體的速度；Ft(t)=-kx是光阱力，其中k為勢阱剛度；第3項是布朗運動的隨機力，它對時間的平均值為0。

從圖3還可以看出，相同功率條件下，貝塞爾-高斯光束的擴散系數比高斯光束的要大；當激光功率增大到30 mW時，高斯光照射下的聚苯乙烯小球擴散系數和貝塞爾-高斯時的情況類似，不僅沒有減小，反而略微增大。有激光照射時，由于激光產生的光勢阱對小球有限制作用，改變了小球的擴散行為，這時小球作受限布朗運動，因此它們的擴散系數小于無激光照射時的擴散系數(紅線和黑線都位于藍線的下面)。

理論上，隨著激光功率的增大，光勢阱對處于其中的顆粒的束縛作用也會越大，相應的顆粒的擴散系數就會越小。在功率較小時，實驗和理論符合的較好。例如，在激光功率小于25 mW時，黏滯力可以忽略不計，光阱力的作用使小球擴散系數隨著功率的增大而減小，但是當功率增大到30 mW時，無論是在貝塞爾-高斯光束還是高斯光束照射下，小球擴散系數反而有稍微的增大。原因是：當激光功率較大時，激光的熱效應不能忽略，而黏滯系數η是與溫度有關的，同時小球的速度也會變大，這時小球受到黏滯力和光阱力的共同作用，小球的擴散系數有略微變大。此外，對于高斯光束形成的光勢阱，其光強梯度力是連續變化的，而貝塞爾-高斯光束形成的光勢阱的光強梯度力是非連續變化的，存在突變，使得后者對小球布朗運動的平均限制效果要小于前者，所以，相同激光功率下貝塞爾-高斯光束照射的小球擴散系數要大于高斯光束照射時的。

4 結論

利用環形相位結構，在實驗中獲得了貝塞爾-高斯光束，并基于共軸差分動態顯微技術，研究了貝塞爾-高斯光束對聚苯乙烯小球擴散系數的影響，還與相同功率下高斯光束作用的小球擴散系數進行了比較。

1)不論是在高斯光束還是在貝塞爾-高斯光束的照射下，作布朗運動的聚苯乙烯小球擴散系數均小于無激光照射時的，說明激光勢阱的存在會對小球的布朗運動產生限制作用，使其擴散系數減小。

2)在相同激光功率下，貝塞爾-高斯光束作用下的顆粒擴散系數均大于高斯光束照射時顆粒的。這是因為：與高斯光束相比，激光經過環形相位結構后產生的貝塞爾-高斯光束的光強分布主要集中在中心較小的區域，具有這種特征的光束對粒子的平均限制作用小，從而使粒子的擴散系數變化不明顯。

3)隨著激光功率的增加，聚苯乙烯小球在2種光束作用下的擴散系數都出現了先減小后略有增加的現象。原因是，當激光功率為30 mW時，激光的熱效應不能忽略，導致粒子熱運動加劇，這時粒子受到黏滯力和光阱力的同時作用，從而使擴散系數變大。

另外，作布朗運動的聚苯乙烯小球受到激光產生的弱光勢阱作用，需要一定的時間才能達到平衡狀態。在對顯微圖像進行采集的這15 s內聚苯乙烯小球可能還處于非平衡狀態，所以測得的擴散系數會出現波動現象。而有關激光照射下聚苯乙烯小球達到平衡狀態所需的時間暫時還沒有相關文獻進行報道，這個問題有待于后續進一步研究。