基于CiteSpace的低共熔溶劑研究現狀可視化分析*

王 選，肖 磊，吳倩文，李春露，陳月圓，崔志芳,

(1.山東科技大學化學與生物工程學院，山東 青島 266590；2.廣西壯族自治區中國科學院廣西植物所，廣西植物功能物質研究與利用重點實驗室，廣西 桂林 541006)

近年來，隨著環境保護相關法律法規的日益嚴格和綠色化學的蓬勃發展，綠色溶劑的開發與應用成為了眾多領域的研究熱點。低共熔溶劑(Deep Eutectic Solvent，DES)是一類環境友好的新型綠色溶劑，最早出現于2003年，由英國萊斯特大學Abbott教授[1]所提出，具有低熔點、綠色無毒、制備簡單、價格低廉、可生物降解的特性，同時兼具離子液體所具有的低揮發性、熱穩定性、可設計性、良好的可溶解性等特點。自此，DES憑借其優于常規離子液體的特有性能，成為了全世界綠色化學領域的研究熱點，且在多個交叉前沿領域得到廣泛應用。

本研究采用“五計學”[2]中的文獻計量學方法，對低共熔溶劑領域的研究現狀進行了可視化分析，并對國內外研究現狀進行對比，以期為本領域的后續研究提供參考。

1 數據與方法

1.1 數據來源

國內外文獻數據均來自于Web of Science(WOS)核心數據集，以“低共熔溶劑”“deep eutectic solvent”為主題詞進行專業檢索，檢索式為TS=(deep eutectic solvents)or TS=(低共熔溶劑)。并且，設置文獻類型為Article或Review，檢索年限為2004—2020年。反復檢索并去重后，得到1834篇國內文獻和3887篇國外文獻。

1.2 研究工具流程及主要分析指標

CiteSpace[3]是一款基于Java平臺的知識可視化軟件，由陳超美教授(德雷賽爾大學計算與信息學院，美國)等開發，也稱為“科學知識圖譜”[4]。

CiteSpace以其核心功能和理論功能為基礎，要使這些功能得以實現并達到合格標準，必須通過完整的CiteSpace應用流程來保證[5]。本論文選擇尋徑算法，對DES研究文獻進行計量，以分析本領域研究主題的演變歷程和發展前景，主要分析指標有中介中心性[6]、關鍵詞[7]、關鍵詞聚類分析及突現度[8]等。文獻分析流程主要包括：數據源篩選、數據檢索、數據轉換、數據導入、參數調整、可視化分析等內容。

2 可視化分析

2.1 發文量及國家/地區分布

根據文獻搜索結果，繪制國內外年度發文量對比圖，以更為直觀地比較國內外發文趨勢，如圖1所示。21世紀以來，各國秉承環境保護理念，大力支持發展綠色化學，DES作為一種綠色環保的新型溶劑，其研究熱度逐年上升。國外自2004年開始，有DES研究的相關報道，但發文量增長緩慢，僅1～2篇/年，直至2010年發文量均低于10篇/年，之后年均發文量迅速增長。而國內該領域的報道則相對滯后，始于2010年，之后逐年增長但增速低于國外。2020年，國外發文量達922篇/年，約為國內發文量的2倍。2018—2020年，國內外發文量均增長速度迅猛。值得注意的是，2018—2019年國內外發文量增速基本一致。說明在綠色化學的政策導向下，隨著國內對DES相關領域支持力度的加大，國內學者對該研究熱點的把握方面基本能夠緊跟國外研究者步伐。

圖1 國內外年度發文量對比圖

為更便于比較各國在該領域的研究概況，通過CiteSpace對此國家間交流合作關系進行了可視化分析。在軟件參數設置上，Node Types中選擇“Country”，時區分割(Time Slicing)為2004—2020年，時間切片設置為1年，得到國家/地區合作分布圖譜。如圖2所示。

圖2 DES領域國家/地區合作圖譜

從國家分布角度來分析，美國、西班牙、意大利、中國、德國在中心性方面位居前五，此外，法國、伊朗和英國也達到高中心度標準，說明這三個國家在DES研究領域中也發揮了關鍵性作用。其中，中國、美國和西班牙的發文數量位居前三，說明這三個國家在該領域的研究中起主導作用。中國發表文獻數量為1834篇，位居第一，中心性為0.18，與德國并列第四。

2.2 國內外DES研究熱點聚類分析對比

CiteSpace默認可視化方式是聚類視圖(cluster)，它側重于體現聚類間的結構特征，突出關鍵節點及重要連接，依據網絡結構和聚類清晰度，提供了模塊值(Q值)和平均輪廓值(S值)兩個評價指標。一般而言，Q值取值范圍為[0,1)，Q>0.3就意味著劃分出來的社團結構是顯著的。當S值在大于0.5時，認為聚類結果是合理的，當S值達到0.7時，聚類結果是高效率的、令人信服的。

聚類圖譜如圖3、圖4所示。由圖3、圖4得知。國內圖譜的Q、S值分別為0.48和0.7235>0.3；國外圖譜的Q和S值則分別為0.446和0.7594。因此，國內外DES研究熱點聚類圖譜，均社團結構顯著，并且聚類結果高效可信。

圖3 國內DES研究熱點聚類分析圖

圖4 國外DES研究熱點聚類分析圖

在0#聚類中，國內以電沉積、反應現象、成核現象為中心，主要對低共熔溶劑、析氫反應、銅鎳合金、混合液流電池、選擇性浸出進行了深入剖析；國外則圍繞密度、黏度、超額摩爾體積，在此基礎上進一步探索了氯化膽堿、密度、水溶液、擴散系數。

在1#聚類中，國內的研究以電沉積、反應現象、成核現象為中心，對酶水解、纖維素結構、生物質提煉進行了進一步研究；國外以電沉積、納米顆粒、成核現象為中心，并進一步研究了氯化膽堿、乳酸、碳納米管。

在2#聚類中，國內研究熱點主要圍繞響應面法、酚類化合物、黃酮類化合物，對天然低共熔溶劑、綠色化學、活化機理、溶劑萃取、殼聚糖展開深入研究；國外以綠色化學、衍生物、一鍋法合成技術主題為中心，主要對綠色化學、多組分反應、催化劑載體、石墨氮化碳、黏度進行了深入研究。

在3#聚類中，國內主要研究了離子液體、金屬有機框架材料、低共熔溶劑，在此基礎上對低共熔溶劑、熱力學分析、選擇性氣體、理論計算進一步探索；國外的研究以噻吩、液-液平衡法、液-液萃取法為熱點，并深入剖析了離子液體、毒性、生物降解、模擬計算、密度。

在4#聚類中，國內圍繞溶解度、吸收率、高效率，主要對離子液體、泛函計算、協同吸收模式、液-液平衡、高效分離進行深入研究；國外的研究熱點主要有木質素、預處理、去除木質素，同時對氯化膽堿、纖維素降解率、雙相溶劑系統、生物質提煉進一步分析研究。

在5#聚類中，國內研究熱點包括磁性固相萃取、固相萃取、高效液相色譜法，其次對離子液體、分離、低共熔溶劑、三元體系、溫度進行了研究；國外研究熱點主要包括分散式液-液微萃取法、氣相色譜法、微萃取技術，其次對碳納米管、神經網絡、染料吸附、微粒進行了研究。

在6#聚類中，國內以氧化脫硫、二苯并噻吩、石油為主要研究熱點，并對低共熔溶劑、石墨烯氧化、放射性碘捕獲進行了研究；國外以多酚類、綠色提取物、抗氧化劑為主要研究熱點，并對天然低共熔溶劑、綠色提取、食品分析、抗氧化活性進行了研究。

在7#聚類中，國內的研究以酸類、高效率、電沉積為主要方向，并深入研究了離子液體、氧化脫硫、高效液相色譜法、牛奶樣品、液-液微萃取；國外的研究以離子液體、離子熱合成、水合作用為主要方向，并深入研究了離子液體、DES、DES體系、纖維素。

由上述分析可知，國內外低共熔溶劑研究熱點聚類呈現出一些相似性和異質性。國內外對DES的研究存在很多交叉，均注重綠色化學的研究，且對DES在天然產物提取、萃取、電化學、化學反應等方面的研究較多。不同點在于，國內對DES在各方面的應用上研究較多，如中藥有效成分提取、溶解萃取機制、萃取效率、電沉積、納米材料制備、功能材料制備等；國外主要對DES在分離過程、生物降解、纖維素和木質素提取中的應用等進行深入研究，研究相對較為集中，注重結合工業界進行研究。

2.3 國內外DES研究的作者分布

首先，用CiteSpace軟件對研究作者進行可視化分析，分別得到國內外研究作者分布圖譜，如圖5、圖6所示。

圖5 國內作者合作圖譜

圖6 國外作者合作圖譜

由圖5、圖6圖譜可知，國內研究作者之間的團隊合作比國外更多一些，作者之間的合作關系較國外作者之間更為密切。

普萊斯[9]受貝爾納關于“科學發展總的模式與其說像樹，更像網”思想的啟發，在加菲爾德發明的科學引文索引(SCI)基礎上，預言論文會因為引證關系而形成網絡，人們可以借助于圖論和矩陣的方法加以研究。論文一定會聚集成團，而形成幾乎繪制成地圖的(顯示出擁有高地和不可逾越的沼澤地)‘陸地’和‘國家’。”

根據普萊斯理論[10]，用公式(1)來計算，可以分析出核心作者，如表1、表2所示。

(1)

其中，Npmax為最高發文量，發文量>N則為核心作者。由表1可知，國內作者最高發文量為46。由此計算可知，國內作者發文量≥5篇的即為核心作者。據此分析，國內核心作者共有323人，表1為發文量排前10位的國內作者。由表2可知，國外作者最高發文量為78。計算可得，國外作者發文量≥7篇即為核心作者。基于此可知，國外核心作者共有342人，表2為發文量排前10位的國外作者。對比表1和表2得知，發文量排名前10位的國外作者的發文量要遠大于國內作者的發文量，在數值上接近二倍關系。除此以外，國外作者的平均被引頻次更高，對DES的關注更為聚焦。2015年，Liu等[11]在《ChemInform》上發表了一篇關于DES作為可持續介質以及催化劑在有機化學反應中應用的最新進展的文獻，在WOS核心數據集中，該文獻是國內被引頻次最高的文獻。國外被引頻次最高的文獻出自Smith 等[12]發表在期刊《CHEMICAL REVIEWS》的一篇關于DES及其應用的文章。

表1 國內核心作者(發文量前10位)

表2 國外核心作者(發文量前10位)

2.4 國內外DES研究的學科分布

為進一步了解國際研究概況，對本研究領域學科分布進行了可視化分析。如圖9所示。

圖7 國內外DES研究的學科分布圖譜

在學科分布方面，從發文量來看，化學以3397篇位居第一，工程學、科學技術及其他課題、物理學、材料科學分別位列第2～5位。上述五門學科的發文量均超過700篇，在DES研究領域發揮先導作用。第6～10位分別是生物化學分子生物學、能源燃料、電化學、食品科學技術、聚合物科學，以上學科使本研究領域得到進一步擴展。

從學科領域分布的中介中心性來看，材料科學、生物化學與分子生物學、化學、生物技術與應用微生物學、能源與燃料、化學(多學科)、化學(分析)、環境科學與生態、工程、化學(應用)位居前10，并且中心性均為0.1，突顯出上述10門學科在DES研究領域中發揮著重要的橋接作用。其中，材料科學、生物化學與分子生物學、化學、生物技術與應用微生物學這4門學科的中介中心性均超過0.2，說明這4門學科為DES的研究夯實了基礎。

整體來看，化學、工程、材料科學、生物化學與分子生物學是高發文量高中心性的學科，彰顯了上述四門學科在DES研究領域中的巨大價值。

3 研究趨勢分析

對于研究趨勢的分析，本論文通過關鍵詞突現檢測來進行可視化分析。軟件設置方面，在關鍵詞聚類分析的基礎上，選擇軟件控制面板中的burstness，得到突現度前10的關鍵詞如圖8所示。

從圖8得出，突現度最高的是electrodeposition，大小為17.53，其研究前沿時期為2010—2015年；其次是ionic liquid，突現度為15.15，研究前沿時期為2010—2015年；突現度排名第3位的是solvent，突現度大小為11.27，研究前沿時期為2009—2014年。在DES研究領域中，研究趨勢更偏向于DES在電沉積中的應用、特性研究，以及與離子液體的對比、DES體系的開發等。

圖8 DES研究領域突現詞檢測圖譜

4 結論

本論文運用CiteSpace軟件對Web of Science核心數據集(2004—2020年)中1834篇國內文獻以及3887篇國外文獻進行了可視化對比分析，從各國文獻發表數量、關鍵詞共現、共被引分析、關鍵詞聚類、作者共現、研究機構共現、學科分布以及關鍵詞突現率檢測探析了國內外DES研究領域的研究熱點及研究趨勢，并在此基礎上對國內外在本領域的研究進行對比分析。本論文得出的主要結論如下：

1)發文量及國家間合作關系：國內外發文量均持續上升，但從整體增速上來看，國內比國外緩慢；從合作關系角度來看，國內作者、機構間的跨區域合作比國外更為密切。

2)高被引文獻：通過對國內外文獻共被引對比分析可知，國內文獻的被引頻次遠低于國外，國內被引頻次最高的文獻被引頻次為368次，國外被引頻次最高的文獻被引頻次為2279次，是國內被引頻次的6倍多。

3)研究熱點：通過聚類分析圖譜對比分析可知，國內外均有8個聚類，它們之間既存在相似性(不同聚類出現時間不同、受關注程度不同等)，又存在異質性(聚類標簽不同等)。通過國內外研究熱點共現分析可以得知，國內外均注重發展綠色化學，并且對DES在天然產物提取、萃取、電化學、化學反應中的應用進行了研究。國內目前在中藥有效成分提取等方面研究較多，國外對生物質催化轉化等方面研究較多。

4)研究趨勢：根據突現率檢測分析可知，未來對DES的研究應當更多的在于開發新的DES體系和探索新的應用領域，并結合分子模擬技術在微觀結構分析與調控、溶解萃取機制和催化機理分析等方面進行深入研究，以獲得對DES更加全面的認識。

通過對國內外的對比分析可知，國家未來可對我國學者在DES領域開展更深層次研究工作加以鼓勵，爭取開發更多新型DES體系，并將其應用到更多領域，深化綠色化學理念。