基于正電子湮沒技術的材料空位型缺陷行為研究

袁 悅，王漢卿，王詩維，程 龍，張 鵬，曹興忠，金 碩，呂廣宏

(1.北京航空航天大學 物理學院，北京100191；2.中國科學院高能物理研究所 多學科研究中心，北京 100049)

正電子湮沒技術是先進的材料微觀結構無損探測技術，可對原子尺度缺陷(如空位、空位團簇等)進行快速精準探測，彌補了透射電鏡、X射線衍射等其他技術對原子尺度缺陷難以觀測的不足[1]. 正電子湮沒技術包括多普勒展寬能譜儀、角關聯譜儀、壽命譜儀等. 上世紀80年代，慢正電子束流技術的出現，將正電子湮沒技術的應用進一步拓展到材料表面和界面的研究中[2-4].

材料缺陷對其物理、化學、力學等性能具有重要影響，材料缺陷探測表征技術在材料性能評估中占據重要位置. 在研究生為主的近代物理實驗本研一體化專題中，增設正電子湮沒技術，將其應用到核聚變堆壁材料金屬鎢的輻照缺陷行為研究中，有助于學生以前沿科學與國家需求的視角，學習和掌握該技術在材料微觀缺陷研究中的應用.

1 實驗原理

1.1 正電子與材料的相互作用

正電子在材料中的擴散、捕獲和湮沒過程示意圖如圖1所示. 正電子進入材料后，其動能在幾ps內降至低能量狀態(約為0.025 eV)，即熱化過程. 由于正電子與原子核存在庫侖排斥作用，因此熱化的正電子在擴散過程中易被捕獲在原子間的空間內，尤其是空位型缺陷中，從而與周圍的電子發生湮沒，釋放出2個γ光子. 湮沒過程遵循動量守恒與能量守恒，正負電子對總質量對應的能量將轉變為2個γ光子的動能.

圖1 正電子在材料中的擴散、捕獲、湮沒過程示意圖

若正負電子對初始狀態靜止，湮沒釋放的2個γ光子速度大小相等、方向相反，每個γ光子能量為511 keV. 由于材料中的電子具有初始動量，因此2個γ光子發射方向夾角不再是180°，且能量將相對于511 keV發生多普勒能移. 電子初始動量越高，γ光子多普勒能移越顯著[5].

1.2 慢正電子束多普勒展寬能譜儀的工作原理

通過測量γ光子的多普勒展寬能譜，可以獲得與電子動量相關的材料微觀結構信息，如圖2所示.

圖2 γ光子多普勒展寬能譜

多普勒展寬能譜峰值位置對應511 keV，譜線中心區域(A區域)能移小，對應較低動量電子的湮沒；譜線兩翼區域(B/C區域)能移大，對應較高動量電子的湮沒. 為便于對比不同譜線的特征差異，引入S(shape)參數[1]，其定義為A區域面積(510.2～511.8 keV)與譜線下的積分總面積(504.2～517.8 keV)的比值.

金屬材料中不同環境中的電子動量不同. 如在空位型缺陷中，主要存在的是原子周圍游離的價電子，平均動量較低. 若材料中空位型缺陷數量增多，相應的S升高[6-8]. 結合慢正電子束入射能量可調的特點[9]，可獲得材料表面至μm量級深度范圍內的S，即空位型缺陷數量的變化規律.

2 實驗方法

2.1 實驗裝置

慢正電子束多普勒展寬實驗裝置及流程如圖3所示.

圖3 慢正電子束多普勒展寬實驗裝置示意圖

a.正電子源衰變產生的快正電子經慢化體慢化后，再經靜電加速管加速，獲得單色且能量連續可調的慢正電子束.

b.正電子束垂直入射測試樣品，湮沒產生的γ光子被高純Ge半導體探測器探測，產生電信號，經過主放大器放大并輸入多道分析器處理.

c.存入計算機，通過分析γ光子多普勒展寬能譜獲得S參數.

2.2 實驗樣品

金屬鎢作為核聚變堆中的壁材料，將經受高劑量載能粒子輻照，產生大量輻照缺陷，影響其服役性能. 鎢中的輻照缺陷行為一直是核聚變材料領域關注的熱點[10]. 面向核聚變能國家需求，選取鎢為測試對象，利用慢正電子束表征并分析輻照前后鎢近表面空位型缺陷的變化.

樣品A：商業軋制鎢，純度>99.95%，形變量80%，致密度>99%，樣品尺寸10 mm×10 mm×1 mm. 樣品經過機械研磨與拋光，獲得平整光潔的表面；

樣品B：利用高能Cu2+對初始鎢樣品進行輻照，離子能量為1 MeV，輻照劑量為7.5×1018m-2；

樣品C：在樣品B的基礎上，進行氘(D)等離子體輻照，氘離子能量為40 eV，輻照劑量1×1026m-2.

2.3 實驗內容

實驗內容分為基礎實驗與拓展實驗2部分，面向不同教學需求開展分層次教學，促進學生綜合實驗實踐能力和分析解決問題能力的提升.

基礎實驗需完成樣品A和B的測試,主要面向研究生和部分本科生. 教師先講授實驗原理與操作方法(1學時)，然后學生在專職實驗員的指導下進行測試(3學時). 學生基于實驗操作與數據分析，可掌握正電子湮沒技術的基本原理和操作方法，得到并分析高能Cu2+輻照引起的缺陷數量隨深度的變化規律.

拓展實驗需完成樣品C的測試，主要針對學有余力的研究生，學生提前與專職實驗員預約測試時間. 學生通過對比分析不同輻照因素對樣品缺陷行為的影響，深入學習和理解正電子湮沒技術的應用.

2.4 實驗過程

1)安裝實驗樣品. 樣品室結構如圖4所示.

圖4 樣品室結構示意圖

a.關閉閘閥2，打開閘閥1，操作送樣桿將樣品臺移動至預抽室，關閉閘閥1；

b.預抽室內充入氮氣，打開預抽室腔室門，將樣品粘在樣品臺上；

c.關閉預抽室；

d.先后打開機械泵和分子泵，約等待1 h，真空度降至1×10-5Pa以下，打開閘閥1；

e.操作送樣桿，將樣品臺送入主樣品室，關閉閥門1；

f.開啟閘閥2，準備測量.

2)調節加速電壓，采集γ光子多普勒展寬能譜. 通過計算機指令，根據測量精度需求設置加速電壓大小與步長. 對于金屬鎢樣品，加速電壓為0～8 kV時，步長設為0.5 kV；加速電壓為8～20 kV時，步長設為1 kV；共計28個能量點. 每個能量點采集1個γ光子能量-計數圖(圖5)，其中峰值處對應511 keV. 當504.2～517.8 keV能量區間的總計數Nsum累積至5×105時，視為該譜線測試完成.

圖5 實測γ光子多普勒展寬能譜圖

3)譜線去噪，計算每個譜線對應的S并統計誤差. 采譜過程中存在噪聲信號，如圖5左右兩側低能區與高能區部分. 扣除噪聲信號后，截取504.2～517.8 keV區間能譜，計算S.結合總計數Nsum計算S的統計誤差，Es=S[Nsum-0.5+(SNsum)-0.5].

4)繪制S隨深度d的變化曲線. 正電子注入深度R可依據R=(40/ρ)E1.6計算，其中ρ為材料密度，E為正電子能量. 將28個正電子能量轉化為注入深度，結合對應的S與統計誤差Es，繪制S-d曲線.

3 實驗結果分析

3.1 基礎實驗

如圖6(a)所示，對于樣品A，0～30 nm深度范圍內S相對較高，表明輻照前鎢樣品淺表層的空位型缺陷相對較多，這與樣品表面的機械拋光處理有關. 樣品A和B在整個測試深度范圍內S顯著增加，表明高能Cu2+輻照導致鎢中形成了大量空位型缺陷.

為更好地分析高能Cu2+輻照因素對空位型缺陷數量深度分布的影響，將同一深度樣品B和A的S作差，獲得ΔS隨d的變化曲線，如圖6(b)所示. ΔS在0～50 nm深度范圍內急劇增加并達到峰值，隨后緩慢減小. 可見，空位型缺陷的增加呈峰值分布，且受表面效應的影響，越靠近表面,空位型缺陷的形成越困難.

3.2 拓展實驗

拓展實驗中有多個樣品(包括樣品C)可供學生選擇，學生也可以根據自己的研究興趣，主動設計擬測試的材料種類和輻照參量. 教師在評定實驗設計的合理性和可行性后，準備相應的樣品供學生測試分析.

此處以學生選擇率最高的樣品C為例，簡要說明測試結果. 結合圖6(a)～(c)可以看出，高能Cu2+輻照后的氘等離子體輻照有降低S的效果，但無法使S降低至輻照前的初始水平. 實驗結果表明，低能氘等離子體輻照可以一定程度“修復”高能Cu2+輻照對鎢造成的損傷，但無法完全“恢復”.

(a) 不同鎢樣品S隨d的變化規律

4 結束語

面向核聚變能國家需求，選取核聚變堆壁材料金屬鎢作為測試樣品，將慢正電子束多普勒展寬能譜儀引入近代物理實驗課程，使學生掌握正電子湮沒技術表征材料缺陷行為的實驗技能，并推廣應用到其他材料缺陷表征中. 基于測試原理、實驗操作、數據處理和結果分析等實驗教學過程，強化學生對力學、光學、熱學等基礎物理知識的深入理解. 學生分析討論空位型缺陷變化規律時，需要結合一定的材料物理基礎知識，教學中教師應注重培養學生的多學科交叉的學習能力. 基于基礎實驗與拓展實驗的分層次教學設計，可充分激發學生的主觀能動性，提升學生的綜合實驗實踐能力，培養學生的科學研究素養與探索精神.