弱C軸擇優AlN薄膜晶體測溫技術研究

董 玲，李 楊，呂靜雯，蔣洪川，張萬里

(1.電子科技大學 電子薄膜與集成器件國家重點實驗室，四川 成都 611731；2.西北工業大學 動力與能源學院，陜西 西安 710129)

為了提高航空發動機推重比，其壓縮機壓縮比、轉速及渦輪前溫度都相應提高，因此轉子承受著更大的熱負荷。渦輪葉片承受的熱負荷是葉片燒蝕、斷裂的重要因素之一，準確測量渦輪葉片的表面溫度并掌握其溫度分布規律是分析渦輪葉片燒蝕斷裂等故障診斷的重要依據。

航空發動機渦輪葉片表面溫度測量方法主要有：熱電偶測溫[1-2]、輻照晶體測溫[3-5]、示溫漆測溫[6-7]、紅外輻射測溫[8-9]等。薄膜熱電偶技術具有薄膜化、集成化、不干擾流場等優勢，但還存在測試引線難、附著力不高、穩定性較低等問題。輻照晶體測溫是一種非在線測溫技術，其無需引線、測溫精度高，可進行高密度陣列式布點，測試改裝易實現，但工藝復雜、成本高昂。示溫漆測溫技術具有無需引線、不會破壞被測件結構、不破壞流場、附著力高等優勢，但其測試精度低。紅外輻射測溫技術對于高速旋轉物體、運動物體的測溫具有絕對優勢，但被測試件的發射率變化會給測試結果帶來較大誤差，并且探頭的安裝位置、冷卻方式也極大地限制了紅外測溫技術的應用。就上述幾種測溫方式而言，輻照晶體測溫尤其適用于緣板、榫頭等結構復雜位置的溫度測量。根據本課題組前期對SiC輻照晶體測溫技術的研究可知，晶體測溫工藝復雜，成本高昂?；诰w測溫技術，本文提出薄膜晶體測溫技術，以實現降低測溫操作難度、降低測溫成本的目的。

AlN 薄膜材料具有耐高溫、導熱性良好、熱膨脹系數小、耐熱沖擊、絕緣等優良性能，使得它在航空航天領域具有潛在的應用價值。閆帥[10]研究發現，AlN 薄膜 (002)晶面衍射峰峰位隨退火溫度的升高和退火時間的累積而線性增大，因此，可以利用AlN 薄膜的晶格參數與退火溫度的關系進行溫度測量。相較于 SiC 晶體測溫技術，AlN薄膜晶體測溫同樣是一種非在線測溫技術，但其不需要昂貴的高劑量中子輻照技術，不需要成品率低的切片工藝，也不需要在渦輪葉片表面開孔填埋的復雜工藝，只需采用薄膜技術在渦輪葉片表面沉積弱 C 軸擇優的 AlN 陶瓷薄膜，因此，其易實現葉片表面溫度的多點測量。本文系統地研究了退火對弱 C 軸擇優 AlN 薄膜缺陷的修復情況，并利用退火溫度、退火時間和 (002)晶面衍射峰 2θ值的相關數據建立溫度判讀算法，再采用 MATLAB 編寫溫度判讀軟件，實現了溫度的可視化判讀。

1 實驗

采用 JPG560 磁控濺射系統在 Al2O3陶瓷片上沉積弱 C 軸擇優 AlN 薄膜，濺射使用靶材為 250 mm×100 mm×10 mm 的矩形鋁靶(純度大于99.99%)，工作氣體為高純 Ar 與高純N2(純度大于99.99%)。濺射之前，首先用丙酮、乙醇和去離子水分別對 Al2O3陶瓷片超聲清洗10 min，并用氮氣槍吹干備用；然后，將基板加熱至300 ℃；向濺射腔通入純氬氣，預濺射5 min；接著將工作氣體換為純氮氣，調節工作氣壓為0.8 Pa，濺射功率為2000 W，進行 AlN 薄膜的沉積，濺射時間為1.5 h，薄膜厚度大約為2.5 μm。

對沉積的 AlN 薄膜樣品進行真空退火處理，管式爐真空度大約為0.6 Pa，退火溫度分別為400 ℃、500 ℃、600 ℃、700 ℃、800 ℃、900 ℃、1000 ℃，退火時間為40 min，重復退火兩次。采用 Ultima Ⅳ X射線衍射儀(CuKα,40 kV,40 mA)表征薄膜的晶體結構，測試角度為30°～50°，步長為0.02°，掃描速率為6°/min。利用 MATLAB 軟件線性擬合2θ、退火溫度和退火時間，建立溫度判讀算法，并基于溫度判讀算法編寫溫度判讀軟件。

2 結果與討論

2.1 AlN薄膜的結構分析

AlN 薄膜的 X 射線衍射圖如圖1所示，在衍射角30°～50°范圍內，只出現了 (002)衍射峰，表明 AlN 薄膜為 C 軸擇優生長。圖2為 AlN 薄膜的搖擺曲線，該搖擺曲線的半峰寬較寬，表明薄膜為弱C 軸擇優取向。弱 C 軸擇優取向相較于高度擇優取向的 AlN 薄膜，其內部具有更多缺陷[11]。采用 Jade 數據處理軟件識別出薄膜 (002)衍射角 2θ值為35.994°，由六方纖鋅礦結構的 AlN 標準卡片PDF#25-1133可知 (002)衍射峰的標準峰位為36.04°。由此可見，該工藝條件下制備的 AlN 薄膜 (002)衍射峰發生了嚴重的左移，根據布拉格方程[12]2dsinθ=kλ可以推出薄膜的晶格間距d增大，表明該工藝條件下制備的薄膜晶格膨脹較為嚴重。引起薄膜出現較大晶格膨脹的原因可能與工作氣體相關。由于采用了純氮氣作為工作氣體，氮氣被電離成N5+和N3-，N5+所帶電荷數較多，因此經電場加速之后具有較大的動能，進而導致濺射產額較大，并且濺射出的粒子能量較高，最終導致薄膜晶格膨脹較為嚴重。本文采用退火的方式來降低薄膜晶格膨脹，并研究了退火溫度、退火時間與薄膜晶格結構變化的關系。

圖1 AlN薄膜的X射線衍射圖

圖2 AlN薄膜的搖擺曲線

圖 3為 AlN 薄膜退火之后的X射線衍射圖，由圖3可知，AlN 薄膜經過退火處理之后，其 (002)衍射峰發生了明顯的右移。表1為兩次退火之后，AlN薄膜 (002)晶面衍射峰的 2θ值，由表1可以看出薄膜的 2θ值隨退火溫度的升高而近似線性增大，并且隨著退火時間的累積也逐漸增大。但退火溫度達到1000 ℃，第二次退火40 min后，薄膜的 2θ值反而減小?？梢酝茰y在不同的溫度環境下，薄膜中的缺陷在不斷的湮滅與產生，當退火溫度達到1000 ℃時，薄膜中缺陷的產生速度大于缺陷湮滅的速度，因此薄膜的 2θ值反而降低?；?AlN 薄膜 (002)晶面衍射峰的 2θ值與退火溫度和退火時間的線性關系，可以建立溫度判讀算法，為熱端部件表面的溫度測量提供依據。

圖3 AlN薄膜退火之后的X射線衍射圖

表1 不同退火溫度及不同退火時間條件下的2θ值

由XRD分析結果可知，退火可以逐步修復弱C軸擇優取向AlN薄膜的晶格缺陷，從而使晶格膨脹減弱。而晶格缺陷的變化又可以用衍射角2θ的變化來表示，因此依據測量薄膜晶格參數2θ值即可反演出薄膜經歷的最高溫度。

2.2 溫度判讀算法的建立

將退火溫度、退火時間和對應的 2θ值輸入 MATLAB 軟件生成矩陣數列，再利用 MATLAB 的Curve Fitting功能模塊對矩陣數列進行線性擬合得到溫度判讀算法公式，如式(1)所示。同時采用文獻[11]中報道的溫度判讀算法公式(2)對矩陣數列進行擬合，并對兩種溫度判讀算法進行比較，根據線性相關系數、方差和標準差的差距，優選出較好的溫度判讀算法。

2θ=A+B×t+C×T

(1)

2θ=a+b×t+c×log10T

(2)

式中:2θ為 AlN 薄膜 (002)晶面衍射角;t為退火時間;T為退火溫度;A、B、C為常數；a、b、c也為常數。

主要應用數值擬合計算常數A、B、C和常數a、b、c。首先將多組退火樣品的測試數據(包括退火時間、退火溫度和對應的2θ值)分別賦予X,Y,Z矩陣形式，如式(3)～式(5)所示。

X=[t1,t2,t2，…，tn]

(3)

Y=[T1,T2,T3，…，Tn]

(4)

Z=[2θ1,2θ2,2θ3，…，2θn]

(5)

然后進入 MATLAB 的Curve Fitting Tool 進行擬合條件的設置。設置項主要為擬合方式的選擇，式(1)是采用多項式(polynomial)擬合方式，而式(2)是采用自定義方程擬合得到的。擬合過程相當于求三元一次方程組(X,Y,Z)的解，最后得到所需的3個常數變量。式(1)中常數A、B、C的擬合結果分別為35.97、2.583×10-4、6.543×10-5，而式(2)中常數a、b、c的擬合結果分別為35.76、2.583×10-4、0.09151。

不同的溫度判讀算法擬合結果如圖4所示，包括擬合出的曲面圖以及對應的殘差圖。

兩種溫度判讀算法的線性相關系數平方(R2)，標準差(RMSE)和殘差平方和(SSE)如表2所示。其中線性相關系數越接近1表明變量之間的相關性越強，RMSE越小則預測值與真實值之間的偏差越小，SSE越小表明每個樣本各觀測值越收斂。對比之下，可以優選式(1)作為溫度判讀算法。

表2 兩種溫度判讀算法的R2、RMSE和SSE

圖4 不同的溫度判讀算法擬合結果

2.3 溫度判讀軟件的建立

在 MATLAB的命令窗口輸入guide調出圖形用戶設計界面，添加axse、text、edit、pushbutton等對象。針對單個對象，選中查看回調選項，在其 callback 回調函數下編寫相應的指令代碼。完成代碼編寫之后，運行該溫度判讀程序可以出現如圖5所示的溫度判讀界面，輸入常數A、B、C的值，點擊 2θ標定曲線按鈕即可得到 2θ標定曲線圖。針對溫度判讀樣品而言，只需輸入退火時間與晶格參數 2θ即可判讀樣品經歷的最高溫度T。

圖5 溫度判讀界面圖

將退火時間(40 min,80 min)和樣品的 2θ值輸入溫度判讀軟件，可以得到判讀溫度，如表3所示。由溫度判讀誤差可以看出，除個別溫度點判讀誤差較大以外，溫度判讀誤差基本可以控制在7%以內，并且高溫段的溫度判讀誤差更低。

表3 溫度判讀數據及誤差

上述對弱C軸擇優取向AlN薄膜的研究尚處于實驗階段。在實際工程應用中，測溫晶體隨渦輪葉片等高溫部件一起經歷高溫再冷卻至室溫，可以得到渦輪葉片轉速與時間的歷程曲線圖，并可以測得薄膜的衍射角2θ。要計算薄膜晶體經歷的最高溫度還需要引入一個關鍵的變量，即等效時間teqv。等效時間被定義為實際多個溫度段導致薄膜晶體發生晶格變化所需的時間等效為最高溫度下產生相同晶格變化所需的時間。由于實驗階段采用了快速升降溫的方式，因此，退火時間即可以被認為是等效時間。以本課題組前期進行的 SiC 晶體測溫技術為例[13]，實際工程中，要計算等效時間，首先需要將渦輪葉片轉速-時間歷程曲線圖進行歸一化處理，再將其等效處理為溫度-時間歷程曲線圖，如圖6所示。

圖6 溫度-時間歷程曲線

再采用迭代計算的方法可以得出等效時間，同時也可以計算出最高溫度，圖7為等效時間迭代計算圖。首先，假設當溫度達到最高溫度時，晶體才發生晶格變化，則可以得到最高溫度下的等效時間teqv100，將測量的2θ值和等效時間teqv100代入算法公式，可以計算出一個最高溫度T100。但實際上，當溫度達到某一臨界值時，晶格就已經開始變化。又假設這個臨界溫度是T100×90%，因此可以將該溫度和2θ值代入算法公式進行迭代，得到新的等效時間teqv90。此時引入時間等價系數K=teqv90/teqv100，那么就可以進一步求出更接近真實值的等效時間t1，再將等效時間t1與2θ值代入算法公式可以得到最高溫度T1。通過對臨近兩次計算出的最高溫度進行判別，設置判讀誤差，如果兩次判讀結果在誤差范圍內，則輸出最高溫度與等效時間。

圖7 等效時間迭代計算圖

等效時間的迭代過程即為溫度的判讀過程，利用該判讀技術可以實現溫度的可視化判讀。本研究后續將對 AlN 薄膜晶體測溫技術作進一步研究，努力做到工程應用，它對我國航空航天高溫部件表面溫度的準確測量具有十分重大的意義。

3 結束語

采用中頻反應磁控濺射法制備了具有弱 C 軸擇優取向的 AlN 薄膜。對 AlN 薄膜進行了真空退火處理，薄膜的 2θ值隨退火溫度的升高和退火時間的累積而線性增大，利用 MATLAB 軟件對 AlN 薄膜的晶格參數 2θ與退火溫度和退火時間進行線性擬合得到溫度判讀算法公式。借助 MATLAB 的 GUI 模塊實現可視化溫度判讀，在400～1000 ℃范圍內，溫度判讀誤差可以控制在7%以內。薄膜晶體測溫技術將大力推動晶體測溫技術發展，大幅降低晶體測溫技術的難度和成本，對航空發動機特殊位置的溫度測量具有重要意義。