工業钚能譜的分析

宋芳媛 賈文宇

（中國核電工程有限公司鄭州分公司，河南 鄭州 450052）

0 前言

我國核燃料循環采用閉式循環模式，反應堆卸出的乏燃料經過一段時間的貯存后由乏燃料后處理廠對其進行處理，從而得到工業二氧化钚（PuO）產品和二氧化鈾（UO）產品。PuO粉末與貧UO粉末經粉末冶金、燃料棒制造和組件制造成為MOX燃料；將MOX燃料裝入反應堆，經輻照、卸料后再次進入乏燃料儲存并進行后處理。在反應堆中將U轉化為易裂變材料，充分利用鈾濃縮過程產生的貧鈾副產品、乏燃料中的鈾和钚來實現增殖的目標。將工業钚制造成用于壓水堆的MOX燃料是實現核燃料閉式循環的關鍵途徑。钚同位素和Am為極毒組放射性核素，其具有極強的放射性，在钚的操作與貯存中，需要注意對钚的包容和密封工作，還需要采取相關的屏蔽措施，防止對工作人員、環境和公眾造成放射性危害。通常從輻射源、操作方式、時間、距離和屏蔽等方面考慮外照射，該文對工業钚能譜進行分析，采取相關措施控制輻射源，從而實現外照射防護的目標。該文以后處理廠生產的PuO粉末為分析對象，對工業钚物料成份和主要核素輻射特性進行說明，采用理論數據及計算程序對輻射源項進行計算，并對結果進行對比分析。

1 物料成分及主要核素輻射特征

1.1 物料成分

堆前鈾燃料組件活性區為U富集度低于5%的UO。在反應堆中，U俘獲中子發生（n、γ）反應生成U，再經過2次β衰變依次生成Np、Pu，Pu俘獲中子生成Pu，再依次俘獲中子生成Pu、Pu以及Pu。Pu和U俘獲中子發生（n、2n）反應生成Pu。Np俘獲中子也可以生成Pu。由于U中子誘發裂變生成裂變產物核素。Pu也會在反應堆中發生裂變反應。

從反應堆卸出的乏燃料由95%的U、1%的Pu和4%的裂變產物組成。大部分裂變核素的半衰期極短，出反應堆后很快衰變成穩定核素，也有一些活度或份額較大、半衰期適中的核素，例如Sr和Cs等。乏燃料出堆后先在乏燃料水池中冷卻8 a（8 a為最短冷卻時間），送后處理廠經過機械切割、化學溶解、料液預處理、萃取分離以及尾端處理等工藝過程，就可以得到PuO和UO。后處理過程可以除去二氧化钚產品中絕大部分的裂變核素，但仍然會有少量殘余。

1.2 钚同位素輻射特征

工業钚的同位素含量取決于U初始富集度和組件燃耗深度。钚同位素及Am輻射特征如下。

1.2.1 Pu

Pu在物料中的含量很低，約為2×10%。Pu的半衰期為2.851 a，儲存5 a后大部分衰變成U。U的半衰期為72 a，通過一系列半衰期非常短的子體產物衰變成穩定核素Pb，該衰變鏈中的3種核素Pb、Bi和Tl分別可以發出能量為0.5700 MeV、1.6200 MeV、2.6140 MeV的β射線和γ射線。Pu自發裂變的半衰期為3.5×10a，自發裂變的中子產額為3.7×10n/s·g，中子產額較高。由于Pu的含量非常低，因此該核素及其衰變子體對總劑量率的貢獻相對較小。

1.2.2 Pu、Pu

Pu和Pu有共同的衰變子體U。Pu 在物料中的初始含量約為3%。Pu的半衰期為86.4 a，衰變時會產生能量為0.7600 MeV和0.8750 MeV的γ射線，但產額較低。Pu先衰變成為U，接著U和Th構成短期平衡，再與Ra構成長期平衡，然后經過一系列壽命非常短的子體產物衰變成為穩定核素Pb。Pu自發裂變的中子產額為3.4×10n/s·g；（α、n）中子產額為1.55×10n/s·g。Pu中子產額很高，雖然含量不高，但卻是對中子劑量率貢獻最大的核素。

Pu在物料中的初始含量約為9%。Pu是非常穩定的核素，其半衰期為3.79×10a，其子體是更為穩定的核素U。Pu自發裂變的中子產額為1.7×10n/s·g；（α、n）中子產額為2.17 n/s·g。Pu衰變產生的γ射線能量不高，雖然其中子產額比較高，但是綜合考慮其含量和中子產額可以得出，它對劑量率的貢獻相對較小。

1.2.3 Pu

Pu是含量最高的核素，初始含量大于或等于51%。Pu的半衰期為2.44×10a，其衰變產生的γ射線能量很低。Pu衰變子體是非常穩定的核素U。Pu自發裂變的中子產額為3.0×10n/s·g；（α、n）中子產額為 41.5 n/s·g。雖然Pu 的含量最高，但是它對γ和中子劑量率的貢獻不大。

1.2.4 Pu

Pu是含量第二的核素，初始含量約為26%。Pu的衰變子體U和Th均是非常穩定的核素，其衰變產生的γ射線的能量很低。Pu自發裂變的中子產額為1.02×10n/ s·g；（α、n）中子產額為154 n/g·s。Pu對γ劑量率的貢獻不大，但是它的中子產額較高且含量較高，對中子劑量率有一定的貢獻。

1.2.5 Pu

Pu是含量第三的核素，初始含量約為11%。Pu的半衰期為13 a，經β射線衰變為Am，Am經α射線衰變為U，U再經β射線衰變為Np。這4種核素的半衰期均較短且衰變過程中伴有較強的γ射線。對钚的同位素來說，Pu及其衰變物Am對γ劑量率的貢獻最大。上述钚同位素含量為該文計算的假設含量。初步分析钚同位素的輻射特征和含量可知，對γ劑量率貢獻最大的是Pu的衰變子體，對中子劑量率貢獻最大的是Pu，其次是Pu。隨著物料儲存時間的增長，Pu衰變子體Am的含量增加，钚同位素導致γ劑量率也增加。由于Pu同位素的半衰期均遠大于實際的貯存和操作時間，因此，中子能譜和中子產額在儲存期間內基本不發生變化。

1.3 雜質核素輻射特征

物料中雜質核素的種類很多，最主要的雜質核素是Cs、Cs、Eu、Sr以及Sb，該文只對最主要的核素進行簡要分析。Cs初始含量約為3 mg/kgPu。Cs半衰期為30.174 a，經過β射線衰變為Ba，再經2.65 min從激發態退激為穩定核素Ba。Ba的半衰期為2.55 min，在退激過程中將產生能量為0.662 MeV、強度為85.1%的γ射線。由于Ba的半衰期遠小于其母體Cs，可以在非常短的時間內與Cs構成長期平衡， 因此Ba的活度等于Cs的活度。由于Cs的衰變子體Ba在衰變時產生的γ射線能量高、強度大，因此對γ劑量率的貢獻也很大。Cs的初始含量約為10 μg/kg，Cs的半衰期為2.062 a，經β射線衰變為穩定核素Ba。Cs在衰變過程中將產生能量為0.569 MeV（強度為15.4%）、0.605 MeV（強度為97.56%）以及0.796 MeV（強度為85.44%）的γ射線，Cs對γ劑量率的貢獻也比較大。Eu的初始含量約為10 μg/kg。Eu的半衰期為16 a，經β射線衰變為穩定核素Gd。Eu衰變將產生能量為0.123 MeV~1.274MeV、強度很高的γ射線。Sr的初始含量約為1 mg/kgPu。Sr的半衰期為28.1 a，經過β射線衰變為Y，再經較短時間β衰變為穩定核素Zr。Y衰變產生的β射線的能量很高（2.288 MeV）。Sb的初始含量約為2.5 μg/kgPu。Sb半衰期為2.73a，經過β射線衰變為Te，再經58h從激發態退激為穩定核素Te。Sb衰變時將產生能量為0.176 MeV~0.636 MeV、強度很高的γ射線。綜合考慮雜質核素的含量、γ射線能量及強度，對γ劑量率貢獻最大的核素為Cs，其次為Cs和Eu。這2個核素衰變產生的γ射線能量為0.559 MeV~0.796 MeV，隨著儲存時間的延長，光子強度逐漸降低。

2 能譜計算

2.1 射線來源

光子的來源途徑較多，主要有衰變產生的γ射線、內轉換X射線、自發裂變產生的γ射線、裂變產物產生的γ射線和次級γ射線。其中，衰變產生的γ射線是在不穩定核素自發地發射出α粒子或β粒子的過程中，處于激發態的子核向基態躍遷，進而發射出的γ射線。內轉換X射線是指在衰變過程中，處于激發態的子核向較低能態躍遷時，將能量直接轉移給核外電子，使核外電子脫離原子而發射出的 X 射線。次級γ射線主要是β射線由于軔致輻射產生的γ射線。中子主要來源于自發裂變和（α、n）核反應。自發裂變是核素自發地裂變發射的中子；（α、n）核反應是钚同位素發生α衰變釋放出的α粒子與氧原子的原子核發生碰撞，從而產生（α、n）核反應，進而發射出的中子。下面采用經驗數據計算和程序計算2種方法進行能譜計算。

2.2 經驗數據計算能譜

根據第1.2節中輻射特征以及《钚手冊》中钚同位素衰變產生的γ射線可知，由钚同位素衰變產生的不同能量γ射線約9.79×10p/s·g。在計算時，物料儲存時間按5 a考慮，衰變子體僅考慮產生主要影響的核素Am和U。

參考《钚手冊》，钚同位素內轉換產生的不同能量X射線強度為 3.52×10p/s·g。

根據《輻射防護手冊第一分冊 輻射源與屏蔽》可知，重核熱裂變瞬發不同能量γ射線約1.20×10p/s·g，主要是Pu的貢獻。

根據第1.3節中輻射特征分析可知，光子產額最大的2種裂變產物核素為Cs和Cs，Cs按mBa考慮，裂變產物衰變產生的主要能量γ射線見表1。由表1可知，γ射線產額隨物料儲存時間的延長而減少。

表1 裂變產物衰變產生的γ射線

當β粒子被放射源物質本身以及源周圍的其他物質阻止時，就會產生韌致輻射。Pu發生β衰變所產生的β射線的能量為0.021 MeV，韌致輻射產生的γ射線的平均能量約為0.007 MeV （能量過低，可忽略）。

γ射線不是連續能譜，可以按射線能量來劃分能群，再按能群（與程序計算能群對應）進行統計，從而得到物料儲存5 a的理論數據計算能譜，匯總結果見表2。

根據第1.2節中輻射特征以及《輻射防護手冊第一分冊輻射源與屏蔽》可知，工業钚自發裂變不同能量中子總產額為 5.26×10n/s·gPu。

PuO的（α、n）核反應中子能譜所能查詢的資料有限，《輻射防護手冊第一分冊 輻射源與屏蔽》中給出了（α、n）核反應的中子譜，如圖1所示。對圖1進行處理就可以得到工業钚（α、n）核反應中子總產額為5.20×10n/s·gPu。

圖1 （α、n）反應中子譜

將自發裂變和（α、n）核反應能譜按不同能量群進行匯總，得到的總中子能譜見表3，計算理論數據得到的工業钚的中子總產額為 1.05×10n/skgPu。

2.3 程序計算能譜

采用Origen程序分別對光子能量分布及光子產額和中子能量分布及中子產額進行計算，可以得到PuO產品儲存不同時間的光子能譜和中子能譜。經過分析決定選取第五年的時間光子能譜用于屏蔽計算（該結果比較保守），光子計算結果見表2，中子計算結果見表3。

表2 理論數據計算光子能譜與程序計算光子能譜對比

表3 理論數據計算中子能譜與程序計算中子能譜對比

2.4 理論數據計算譜與程序計算能譜的對比

PuO產品儲存5 a后，理論數據計算光子能譜與程序計算光子能譜的對比見表2。根據表2可知，理論數據只考慮主要核素產生的主要γ射線，高能部分光子產額偏低，但是仍然在主要能量段0.15 MeV~1.00 MeV，理論數據與程序計算的光子產額基本一致，理論數據計算光子能譜與程序計算光子能譜數據基本一致。

用理論數據計算工業钚的中子產額為1.05×10n/s·kgPu，程序計算得到的工業钚的中子產額為1.07×10n/s·kgPu，兩者基本一樣。

由于理論數據計算的中子譜不是非常精細且能量分段與程序計算得到的差異較大，因此，不對其進行詳細對比。但是根據表3的計算結果可知，主要能量段為0.100 MeV~6.000 MeV，在該能量段中，2種計算方法得到的中子產額基本一致。

3 結論

將經驗數據計算能譜和程序計算能譜進行對比得到以下結果：1） 經驗數據計算能譜。經驗數據計算能譜是對各個放射性核素衰變數據進行統計和分析而得到的，可以準確地了解能譜中每個能量段的主要貢獻放射性核素。在屏蔽計算后，可以確定外照射劑量貢獻較大的放射性核素，從而采取技術措施對輻射源進行優化，控制某些雜質核素的含量，減少輻射源項。由于理論數據計算能譜計算量較大，不能考慮所有母體核素及其子體，因此比實際輻射源項偏小（不偏保守）。在實際使用過程中，需要考慮一定的安全裕量，通常取理論計算能譜的2倍來進行修正。2） 程序計算能譜。程序中已建立放射性核素的輻射特征數據庫，很容易計算工業钚的能譜，但不能直接給出能譜中每個能量段的主要貢獻放射性核素。在實際使用過程中，仍需要對各個放射性核素進行分析，找出主要貢獻放射性核素。3） 在主要能量段，經驗數據計算和程序計算得到光子/中子產額相當，數據基本一致。

綜上所述，程序計算能譜考慮的核素更全，模擬的衰變、自發裂變及核反應過程更精細。