臭氧低溫氧化煙氣脫硝過程中的氮平衡試驗研究

張逸偉，唐海榮，何勇，朱燕群，王智化

（浙江大學能源清潔利用國家重點實驗室，浙江杭州 310027）

引 言

我國能源結構具有“貧油、富煤、少氣”的基本特征，煤炭是我國基礎能源和重要原料，為我國能源安全提供了重要保障。根據國家統計局發布的《中國統計年鑒2020》的數據[1]，2019 年我國煤炭消費占能源消費總量的57.7%，天然氣、水電、核電、風電等清潔能源的消費比重達到了20%以上。盡管清潔能源技術發展迅速，但在可預見的未來，大部分能源消費仍將依賴于使用化石燃料、廢棄物和生物質的燃燒技術。化石燃料在燃燒過程中排放的煙氣污染物主要包括SO2、NOx、HCl、Hg、VOCs 和煙(粉)塵等。單一種類污染物控制技術不僅投資成本高，而且會降低整個系統的可靠性。因此，在當前以煤為主要能源的情況下，積極開展燃煤多污染物協同高效脫除研究，探索先進、可靠、經濟的多種污染物協同脫除技術，是實現可持續發展的關鍵。目前，常見的多污染物協同脫除技術包括液相吸收法[2?7]、電 子 束 法[8]、活 性 炭 吸 附 法[9?11]和 臭 氧 氧 化法[12?13]等。其中，臭氧氧化污染物協同脫除技術由于能夠適應低煙溫、高濕度、煙氣成分復雜等惡劣工況而廣受關注[14]。

煙氣污染物中，NOx是除SO2外濃度最高的污染物，亦是目前重點關注的污染物。由于燃煤工業鍋爐爐內工況較為復雜，運行負荷變化較大，其煙氣中NOx的控制存在一些困難。同時，大多數燃煤工業鍋爐都沒有預留改造空間，導致改造場地較為緊張，增加了NOx治理工程的難度[15]。由于飛灰濃度高、燃煤成分復雜，傳統SCR 技術中催化劑易出現中毒失效和堵塞問題[16?17]。SNCR 技術的初始投資相對較低，工藝簡單，但溫度窗口較高在800～1100℃[18]，且其脫硝效率較低，一般僅為30%～50%[19]。臭氧氧化脫硝技術突破了傳統的還原法脫硝技術，具有煙氣成分和溫度適應性強、改造簡單、脫硝效率高的優點和一塔多脫的潛力[20]。

臭氧低溫氧化煙氣脫硝技術利用O3的強氧化性將煙氣中占95%以上的難溶于水NO 氧化為易溶于水、易與漿液反應的高價態NOx(NO2和N2O5)，并結合尾部的濕法噴淋系統實現污染物的同時脫除。已有研究表明：當O3/NO 摩爾比在1.0～1.2 時，NO 已基本轉化為NO2[12]，但此時采用傳統漿液對NO2進行吸收時，脫硝效率一般低于40%[21]。為獲得更高的脫硝效率，可以進一步增大O3/NO 摩爾比，將NO 深度氧化為N2O5，實現NOx的高效脫除[22]。當O3/NO 摩爾比大于1.2時，NO2會被逐漸氧化為N2O5[23]。O3/NO的摩爾比達到2 時脫硝效率可達到90%以上[24]。反應動力學模擬表明均相反應中NO/SO2與臭氧的氧化是有優先順序的，NO 優先氧化，煙氣中的SO2和O3之間的反應很弱，不會消耗大量的O3[20,22,25]。

近年來，由于臭氧氧化法脫硝技術具有溫度窗口低、脫硝效率高、反應速率快及改造難度小等優點，在工業鍋爐、窯爐及非電行業得到廣泛應用[26?30]，但是其在工程應用中存在實際氮元素流向不明等問題，氮氧化物實際去向和轉化率存疑。對氮氧化物在臭氧氧化污染物協同脫除技術中的實際轉化路徑還尚不明確，尤其是氮氧化物的輸入/輸出平衡，目前還未有詳細的驗證試驗支撐。基于上述問題，為更好地研究臭氧氧化污染物協同脫除技術的污染物轉化生成途徑，本試驗將臭氧脫硝技術中的氮通量分為輸入氮和輸出氮[31]，對工藝中氮元素的源匯關系進行分析。實際工藝應用中，含氮物質的輸入來源有3 類：一是原煙氣中含有的氣態含氮物質，主要為NO 等NOx；二是在煙氣輸送過程中，隨煙氣夾帶而入的顆粒物中的含氮成分；三是洗滌塔運行過程中，投加的脫硫劑、脫硝劑中含有的少量本底。含氮物質輸出去向可分為4 類：一是脫硝設施底部收集、排出的廢渣或廢液，廢液中脫硝反應產物主要以NO?2和NO?3形式存在[32]；二是脫硝后除塵器截留的除塵灰；三是穿透脫硝后除塵器，排入大氣的細顆粒物和可凝結顆粒物；四是沒有反應完全，排入大氣的NOx，臭氧氧化脫硝設施中氮元素流向情況如圖1所示。

圖1 臭氧氧化脫硝設施中氮元素流向情況Fig.1 Flow direction of nitrogen in ozone oxidation denitration facilities

本試驗由此設計臭氧氧化污染物協同脫除系統，并采用磷酸鹽緩沖溶液(Na2HPO4?NaH2PO4)作為吸收漿液，在單獨NO 氧化和SO2/NO 同時氧化條件下，針對不同O3/NO 摩爾比，對污染物脫除過程中的氮元素流向和輸入/輸出平衡問題進行了試驗與分析。在實現污染物NOx/SO2高效脫除的同時，驗證了臭氧低溫氧化煙氣脫硝系統前后的氮元素輸入/輸出平衡，為其工程應用推廣提供了理論依據。

1 試驗方法及系統

在本試驗中，以氮氧化物作為臭氧氧化反應系統的輸入氮源，飛灰中攜帶的氮元素不計入考慮；其中，氧化劑是O3，吸收漿液選擇磷酸鹽緩沖溶液(Na2HPO4?NaH2PO4)，不含氮元素；實際工藝中經過凈化后的煙氣中顆粒物濃度達到超低排放水平(不足10 mg/m3)，攜帶的氮元素量極其有限，且在本試驗條件下，不存在顆粒物的產生；已有研究也表明，相較于漿液，煙囪出口處凝結水蒸氣中的NO?2和NO?3的濃度都極低，即氮元素并不會隱藏在水蒸氣中排放到大氣中[33]。因此，本試驗中系統輸入氮源設定為氣相含氮物質（NO），系統尾端的含氮物質輸出去向主要為液相中的NO?3、NO?2和氣相中未被吸收漿液完全吸收的NOx。

1.1 試驗系統介紹

如圖2所示，試驗系統由模擬煙氣系統、噴淋吸收系統、煙氣分析系統和吸收液采樣分析系統組成。該試驗系統能實現氮元素由氣態向液態的轉化，且轉化效率較高。

圖2 試驗系統圖Fig.2 Diagram of test system

模擬煙氣系統包括配氣/混氣系統和臭氧發生系統。實際煙氣濃度、種類復雜多變，其酸堿性、氧化性、還原性也不確定[34]，但一般廢氣檢測中僅評價廢氣中排放的NO 及NO2且以NO 為主，因此試驗中使用NO 作為系統輸入氮源。NO 由純度為5%的鋼瓶氣(杭州今工物資有限公司)提供。同時考慮脫硫脫硝，SO2由純度1%的鋼瓶氣(杭州今工物資有限公司)提供。模擬煙氣組分還包括N2和O2，均由純度為99.99%的鋼瓶氣(杭州今工物資有限公司)提供。O2流經臭氧發生器(AZCOZON?HTU500，加拿大)產生一定濃度的臭氧。臭氧濃度可以通過改變臭氧發生器檔位和氣體質量流量計調節。在臭氧發生器出口后，O2/O3混合氣一路經過臭氧檢測儀(BMT?964BT，德國)測定當前臭氧濃度，另一路經過質量流量計(七星華創，北京)與模擬煙氣混合。為保證充分氧化，試驗過程中需將O3從濕法噴淋系統前加入并進行有效混合。因此在管式爐前管路中加裝混氣裝置，N2、NO 和SO2均通過氣體質量流量控制器(ALICAT，美國)進入混氣裝置與O2/O3氣體混合。

根據工程實際煙氣條件，試驗過程中需要預熱煙氣溫度為100℃。N2、NO、SO2、O2/O3經混氣裝置預混后被送入石英制圓柱體混氣筒（長650 mm，內徑50 mm）中進行氣相氧化，圓柱體混氣筒置于臥式電加熱程序控溫管式爐（上海意豐，YFK60×600/10QK?G）中，由管式爐對反應容器進行溫度控制，從而實現反應的目標溫度控制。管式爐出口至濕法噴淋系統前的氣路均采用伴熱帶進行加熱，保持煙氣溫度為100℃。按工程實際，試驗中總氣量設定為5 L/min，初始NO 濃度取250 μl/L，SO2濃度取100 μl/L，O2濃度取6%。試驗過程中改變O3/NO 摩爾比，工況見表1。

表1 試驗工況Table 1 Working conditions during the test

噴淋吸收系統主要由不銹鋼噴淋塔（噴淋塔內徑為76 mm）、齒輪泵(雷弗CT3001S，保定)和吸收漿液組成。噴淋塔運行過程中，由塔內電控系統帶動三葉槳和混流泵對吸收漿液進行攪拌，使其加熱均勻。齒輪泵帶動吸收漿液經過浮子流量計輸至塔內精細霧化實心錐噴嘴處進行噴淋，噴霧角度為60°，液滴霧化粒徑約為50 μm。調整齒輪泵轉速可以調節吸收漿液循環噴淋的流量，流量可根據浮子流量計實時顯示。采用磷酸鹽緩沖溶液(Na2HPO4?NaH2PO4)作為吸收漿液，噴淋塔內吸收液總體積為3 L。吸收漿液以質量分數0.5%的NaOH 溶液作為基液，通過添加磷酸來控制漿液pH。按工程實際，調節吸收漿液pH 為5.5，漿液pH 由pH 計(OHAUS?ST3100，美國)實時測量。NaOH 和磷酸試劑純度均為AR(國藥集團化學試劑有限公司)。根據工程實際噴淋條件，試驗過程中各工況均保證吸收漿液溫度為60℃。漿液溫度通過漿液池中的加熱棒和管道周圍的伴熱帶控制。通過調節蠕動泵轉速，控制浮子流量計示數為9 L/h，噴淋液氣比為30 L/m3，模擬煙氣在噴淋塔中的停留時間為4 s。

氧化反應系統輸出的含氮物質濃度檢測通過液相/氣相分析系統完成。通過煙氣分析系統，可以研究臭氧氧化污染物協同脫除中氣相含氮物質的變化量及脫硫脫硝效率。同時，可以對噴淋吸收后的煙氣中的臭氧殘留進行監測。噴淋吸收前的初始煙氣成分和經過噴淋吸收后的煙氣成分均可由傅里葉紅外煙氣分析儀(Gasmet Dx4000，芬蘭)測量。噴淋吸收后的煙氣接三通接口一路經除水器進入臭氧檢測儀監測尾氣中殘留臭氧含量，另一路經前置處理器后進入煙氣分析儀測量煙氣成分及含量，最后尾氣排入通風櫥。通過吸收液采樣分析系統，可以研究臭氧氧化污染物協同脫除系統中液相吸收液中氮元素的增加量。試驗過程中，工況穩定后連續測量120 min，每隔30 min從噴淋塔下方取樣口對吸收漿液進行取樣，利用紫外可見光分光光度計(LG?3，上海佑科)分別測量樣品中硝酸根和亞硝酸根氮元素含量。

1.2 試驗計算方法

試驗工況穩定后，噴淋吸收前的初始煙氣成分變化忽略不計，連續測量120 min，測量間隔為20 s，得到NO、NO2、SO2濃度的測量曲線。則試驗過程中系統輸入的氣相氮元素含量N1計算公式為

式中，N1單位取mg；V(NO)、V(NO2)分別為試驗過程中噴淋吸收系統前端輸入的NO、NO2體積，L。

使用Origin 軟件對噴淋吸收后NO、NO2濃度曲線積分，可通過式(2)計算得到噴淋吸收后系統輸出的氣相氮元素含量N'1，再通過式(3)計算得到臭氧氧化污染物協同脫除試驗系統中氣相氮元素的減少量ΔN1。

式中，N'1、ΔN1單位取mg；V'(NO)、V'(NO2)分別為濃度測量曲線積分后得到的NO、NO2體積，即噴淋吸收系統尾端輸出的NO、NO2體積，L。

由NO、NO2、SO2濃度的測量曲線，可以計算系統的脫硫和脫硝效率。由于試驗過程中氧含量實際測量值在6%上下波動，需要對噴淋吸收系統出口處測量的NOx與SO2濃度進行修正。噴淋吸收系統出口處氧含量折算成6%后NOx含量coutlet(NOx)、SO2含量coutlet(SO2)計算公式分別為[35]

式中，c'outlet(NOx)、c'outlet(SO2)分別為噴淋吸收系統出口處的NOx、SO2濃度實測值，mg/m3；O2%為排放氣體中氧氣的體積分數；排放標準中規定的過量空氣系數取1.4。

NOx的脫除效率η(NOx)計算公式為

式中，cinlet(NOx)為噴淋吸收系統入口的NOx濃度，mg/m3。

再通過式(7)計算得到SO2的脫除效率η(SO2)。

式中，cinlet(SO2)為噴淋吸收系統入口的SO2濃度，mg/m3。

為減小誤差，對取樣的吸收液中NO?3和NO?2測量值進行擬合，通過擬合函數可以分別得到液相吸收漿液中硝酸根和亞硝酸根所含氮元素的增加量。擬合函數滿足線性，可以驗證試驗系統的合理性。不同摩爾比下，吸收漿液中NO?3?N 線性擬合情況如圖3所示。

圖3 不同摩爾比下吸收漿液中NO?3 ?N線性擬合情況Fig.3 Linear fitting of NO?3 ?N in absorption slurry at different molar ratios

再通過式(8)計算得到試驗過程中液相吸收液氮元素的增加量ΔN2。

則系統氮元素平衡率η(N)計算公式為

2 試驗結果與討論

2.1 O3/NO摩爾比對NO/SO2脫除效率的影響

根據工程實際煙氣條件，初始NO 濃度設置為250 μl/L，SO2濃度設置為100 μl/L。臭氧脫硝技術的脫硝效率與O3/NO 初始摩爾比密切相關。因此，在分析試驗系統前后的氮元素流向的同時，O3/NO摩爾比分別選取0.6、1.0、1.3、1.6 和2.0，用煙氣分析儀測量噴淋塔出口NOx和SO2濃度，以此來探究不同O3/NO 摩爾比對試驗系統污染物脫除效率的影響。試驗結果如圖4所示。

圖4 單獨氧化和同時氧化過程中O3/NO 摩爾比對脫硝效率的影響Fig.4 Effect of O3/NO molar ratio on NOx removal efficiency during single oxidation and simultaneous oxidation

由圖4 可知，結合噴淋吸收系統，可以同時對SO2和NOx進行高效脫除，SO2在噴淋吸收過后脫除效率可以達到100%，NO 的脫除效率則隨著系統輸入臭氧量的變化而變化較大。試驗過程中，NOx和O3發生的反應主要如式(10)～式(12)所示[36]。

從圖中可以看到隨著初始煙氣O3/NO 摩爾比的增加，無論是否通入SO2，脫硝效率都顯著增加，在O3/NO 摩爾比為1.6 工況下，單獨氧化NO 和NO/SO2同時氧化時試驗系統的脫硝效率分別為91.87%和95.65%。這是由于O3/NO 摩爾比小于1 時，煙氣中NO 未完全轉化為NO2，試驗系統后尾氣中NOx主要為NO 和NO2，NO 不溶于水，反應活性較差，難以脫除。隨著O3/NO 摩爾比的增加，NO 被不斷氧化生成了NO2，溶解能力不斷提高[25]。已有研究發現，進一步增大O3/NO 摩爾比，可以將NO 深度氧化為N2O5，N2O5溶解率可以達到90%以上，從而實現NOx的高效吸收[22]。同時由圖4 可以看出，在不同O3/NO 摩爾比的條件下，SO2的存在使NO 的脫除效率略微上升。綜上，臭氧低溫氧化結合濕法噴淋的方式可以同時高效脫除煙氣中的NOx和SO2，從而實現一塔多脫，且SO2的存在有利于促進NOx的脫除。

2.2 單獨氧化NO時試驗系統的氮元素流向分析

根據工程實際煙氣條件，初始NO 濃度設置為250 μl/L，用煙氣分析儀測量系統前端和系統后端噴淋塔出口的NOx濃度，通過紫外可見光分光光度計測量噴淋后吸收漿液中的硝氮和亞硝氮，分析單獨氧化NO 時試驗系統的NO 脫除效果和氮元素流向。按O3/NO 摩爾比取0.6、1.3 和1.6 時NO 脫除效果進行討論，試驗結果如圖5～圖7所示。

由圖5 可知，初始煙氣O3/NO 摩爾比為0.6 時NO 的脫除效果較差，尾端含氮物質的輸出去向主要為氣相中未反應吸收的NO 和NO2，分別占系統輸出氮元素總量的37.25%和49.74%。此時，副產物亞硝酸根濃度較高，亞硝氮占系統輸出氮元素總量的百分比也較高，達7.14%，說明此時NO 未被充分氧化。由圖6 可知，初始煙氣O3/NO 摩爾比為1.3 時NO 脫除效果一般。此時，尾端含氮物質的輸出去向主要為吸收漿液中NO?3和氣相中未反應吸收的NO2，分別占系統輸出氮元素總量的53.28%和32.46%。由圖7 可知，初始煙氣O3/NO摩爾比為1.6 時NO 脫除效果已經很好，尾端含氮物質的輸出去向主要為吸收漿液中NO?3，占系統輸出氮元素總量的82.07%，此時NO已被深度氧化。

圖5 O3/NO=0.6時單獨氧化NO試驗結果Fig.5 The test result of NO oxidation alone at O3/NO=0.6

圖6 O3/NO=1.3時單獨氧化NO試驗結果Fig.6 The test result of NO oxidation alone at O3/NO=1.3

圖7 O3/NO=1.6時單獨氧化NO試驗結果Fig.7 The test result of NO oxidation alone at O3/NO=1.6

2.3 NO/SO2 同時氧化時試驗系統的氮元素流向分析

根據工程實際煙氣條件，初始煙氣中加入SO2，SO2濃度設置為100 μl/L，其他條件與前述一致，分析NO/SO2同時氧化時試驗系統的污染物脫除效果和氮元素流向。按O3/NO 摩爾比取0.6、1.3 和1.6 時NO/SO2脫除效果進行討論，試驗結果如圖8～圖10所示。

在圖8 中，初始煙氣O3/NO 摩爾比為0.6，NO 脫除效果較差，SO2脫除率接近100%，與單獨氧化NO一致，尾端含氮物質的輸出去向主要為氣相中未反應吸收的NO 和NO2，分別占系統輸出氮元素總量的35.25%和44.55%。此時，副產物亞硝酸根濃度較高，亞硝氮占系統輸出氮元素總量的百分比也較高，達2.35%。在圖9 中，初始煙氣O3/NO 摩爾比為1.3，NO 脫除效果一般，SO2脫除率已達100%。此時，尾端氮元素主要集中在液相NO?3和氣相NO2中，分別占系統輸出氮元素總量的73.13%和22.73%。在圖10 中，初始煙氣O3/NO 摩爾比為1.6，NO 和SO2脫除效果都非常好，尾端氮元素主要集中在液相NO?3中，占系統輸出氮元素總量的94.09%。由圖8～圖10可知，NO/SO2同時氧化時試驗系統的氮元素流向與單獨氧化NO 時類似，即煙氣成分中的氮元素的減少量幾乎全部向液相吸收液中轉化。

圖8 O3/NO=0.6時NO/SO2同時氧化試驗結果Fig.8 The test result of NO/SO2 simultaneous oxidation at O3/NO=0.6

圖9 O3/NO=1.3時NO/SO2同時氧化試驗結果Fig.9 The test result of NO/SO2 simultaneous oxidation at O3/NO=1.3

圖10 O3/NO=1.6時NO/SO2同時氧化試驗結果Fig.10 The test result of NO/SO2 simultaneous oxidation at O3/NO=1.6

2.4 臭氧低溫氧化煙氣脫硝系統后氮元素賦存形式

根據工程實際煙氣條件，初始NO 濃度設置為250 μl/L，SO2濃度設置為100 μl/L，O3/NO 摩爾比分別選取0.6、1、1.3、1.6 和2，計算NO 單獨氧化和NO/SO2同時氧化兩種條件下試驗系統前后的氮元素含量平衡情況。不同O3/NO 摩爾比下反應后試驗系統的氮元素賦存形式如圖11所示。

由圖11 可知，隨著初始煙氣中O3/NO 摩爾比的增大，煙氣成分NO 被不斷氧化生成了NO2，同時氣相中NO 與NO2的氮元素逐漸向液相吸收漿液中轉化。吸收漿液中氮元素賦存形式為NO?3和NO?2，隨著初始煙氣中O3/NO 摩爾比的增大，NO?2逐漸被氧化為NO?3。在初始O3/NO 摩爾比達1.6 時，經過臭氧氧化和噴淋吸收，輸入氮源(NO)中的氮元素90%以上都賦存在液相吸收液的NO?3中。

從圖11 可以看出，在試驗系統中，以氮氧化物(NO)作為臭氧氧化反應系統的輸入氮源，系統尾端的含氮物質輸出去向為液相中的硝酸根、亞硝酸根和氣相中未反應吸收的NO、NO2。不同O3/NO 摩爾比工況下反應系統中氣態氮元素的減少量均以液態氮元素的增加量形式存在，基本不存在其他未知含氮形式，系統輸入/輸出氮元素平衡，驗證了臭氧氧化脫硝技術在工程應用中不存在將NOx轉化為其他形式的氮，從而虛標脫硝效率的問題。

圖11 不同O3/NO摩爾比下氮元素的賦存形式Fig.11 The existence forms of nitrogen element under different O3/NO molar ratios

從已開展的氮平衡試驗結果來看，試驗系統中臭氧氧化法將初始煙氣中NO 轉化為吸收漿液中硝酸鹽和亞硝酸鹽的轉化率與煙氣脫硝率相匹配，且結合濕法噴淋具有較好的脫硫脫硝效果。在初始煙氣O3/NO 摩爾比=1.6，NO/SO2同時氧化的常見工程條件下試驗系統脫硝效率可達95%，脫硫效率可達100%，氮元素輸出/輸入比為0.9854，系統前后氮平衡誤差僅為1.46%，滿足超低排放的要求和氮平衡要求。

多組試驗的氮元素平衡率都大于90%，滿足試驗和工藝要求。誤差來源主要為取樣誤差與稀釋誤差，煙氣分析儀和分光光度計儀器測量誤差以及煙氣和吸收液中可能存在極少量其他種類的含氮化合物無法被儀器測量。同時，濕法噴淋過程中會產生少量硝酸鹽氣溶膠[14]。根據大氣中硝酸鹽生成機理可知，NO2可與水或堿性物質發生非均相反應生成硝酸鹽氣溶膠[37]。在噴淋塔內，相對濕度可能達到90%以上，此時煙氣中增加的NO2濃度會加快非均相反應速率，導致硝酸鹽氣溶膠濃度上升[38]。因此，試驗誤差分析還需要考慮硝酸鹽氣溶膠攜帶損失。另外，在不同O3/NO 摩爾比下，試驗系統后端煙氣中未測得臭氧殘留，這表明臭氧氧化脫硝試驗系統不會造成臭氧殘留二次污染，為臭氧低溫氧化煙氣脫硝技術后續的工程應用推廣提供了依據。

3 結 論

本試驗采用磷酸鹽緩沖溶液作為吸收漿液，針對不同O3/NO 摩爾比，對臭氧低溫氧化煙氣脫硝過程中的氮元素流向和輸入/輸出平衡問題進行了試驗與分析，得到如下結論。

（1）臭氧氧化結合濕法噴淋系統可以同時對SO2和NO 進行高效脫除，從而實現一塔多脫，且SO2的存在有利于促進NOx的脫除。在NO 初始濃度為250 μl/L 的條件下，增加O3/NO 摩爾比，可以使NO的脫除效率獲得顯著提升。O3/NO 摩爾比為1.6 時，NOx和SO2的脫除效率分別達到了95.65%和100%。

（2）分析明確了臭氧氧化煙氣反應體系中的氮元素流向，隨著初始煙氣中O3/NO 摩爾比的增大，煙氣成分NO 被不斷氧化生成了NO2，同時氣相中NO與NO2的氮元素逐漸向液相吸收漿液中轉化。吸收漿液中氮元素賦存形式為NO?3和NO?2，隨著初始煙氣中O3/NO 摩爾比的增大，NO?2逐漸被氧化NO?3。在初始O3/NO 摩爾比達1.6時，經過臭氧氧化和噴淋吸收，輸入氮源(NO)中的氮元素90%以上都賦存在吸收漿液的NO?3中。

（3）在不同O3/NO 摩爾比工況下，反應系統中氣態氮元素的減少量均以液態氮元素的增加量形式存在，不存在其他未知含氮形式，系統輸入/輸出氮元素平衡，驗證了臭氧氧化脫硝技術中不存在將NOx轉化為其他形式氮的問題。試驗中煙氣NO 轉化為吸收漿液中硝酸鹽和亞硝酸鹽的轉化率與煙氣脫硝率相匹配，結合濕法噴淋可以同時高效脫硫脫硝。在NO/SO2同時氧化，O3/NO 摩爾比=1.6 的條件下試驗系統氮元素輸出/輸入比為0.9854，系統前后氮平衡誤差為1.46%，滿足工程應用的氮平衡要求，且系統后端煙氣中未測得臭氧殘留，為臭氧低溫氧化煙氣脫硝技術后續的工程應用提供了理論依據。