外部空間與初始溫度對氫氣與空氣混合氣體爆炸過程的影響?

趙懿明 楊振欣 張 欣 張傳彪 許張歸 周莊紅 張 云 趙亮亮 曹衛國

中北大學環境與安全工程學院(山西太原，030051)

引言

氫氣因能量密度大、燃燒產物無污染等優點而得到應用和推廣[1]。但從化學本質上講，氫氣屬于第2類危險化學品，在儲存、運輸和使用中易發生爆炸事故[2-3]。因此，安全使用氫能也是在氫氣推廣使用中亟需解決的問題。

為了更好地認識氫氣的危險性，大量研究人員對氫氣爆炸的壓力、火焰等燃爆特性及影響因素開展了相關研究。Kim等[4]對圓形管道內氫氣的自燃機理進行流動可視化研究，發現自燃首先發生在氫氣與空氣混合區前鋒面后管壁處的高度混合點處。Shen等[5-7]探究了方形管道中氫氣與空氣預混火焰傳播形態的變化，發現郁金香變形總是伴隨著火焰尖端速度的脈動。Wang等[8]在具有單個孔板的圓柱形容器中進行氫氣與空氣混合氣體的爆炸特性實驗，發現孔板阻塞對最大爆炸壓力上升速率的影響顯著。進一步增大孔板阻塞率發現，隨著阻塞率的增加，火焰傳播速度和爆炸壓力有升高趨勢[9-10]。

雖然從事相關研究的專業人員對氫氣爆炸的風險具有較為豐富的認識，但是由于對氫氣爆炸發生機制還未完全了解，導致開展氫氣爆炸實驗存在一定的安全風險。而隨著計算機技術的發展，數值模擬可以對現階段實驗無法捕捉到的爆炸參數進行仿真再現，輔助研究人員對爆炸過程中微觀動力學過程及爆炸機理進行認識，因此被廣泛地應用在氣體爆炸的研究中。周寧等[11]采用大渦模擬(LES)模型研究了大長徑比空間對氫氣與空氣爆炸過程的影響，發現火焰陣面結構發展受管道截面尺寸影響較大。任家帆等[12]基于Navier-Stokes方程組以及k-ε湍流模型，在球形爆炸容器內對不同比例的氫氣與空氣混合氣體的燃爆壓力及壓力上升速率進行數值模擬研究，并通過實驗驗證了該模型的準確性。Ugarte等[13]對氫氣與空氣混合氣體的泄爆場景建立數值計算模型，并改變容器大小、形狀和點火位置進行實驗，發現容器內壓力傳播規律受容器大小和形狀影響，而泄爆口火焰形狀、大小受點火位置影響較大。通過對以上研究結果進行分析可以看出:氫氣爆炸的燃爆特性受外部環境影響，尤其是受限制空間影響；同時，初始溫度作為重要的環境因素，對氫氣的燃爆特性也有重要影響。

鑒于此，結合實驗和數值模擬，使用20 L球形爆炸實驗裝置和20 L圓柱形爆炸實驗裝置對不同氫氣濃度時氫氣與空氣混合氣體的燃爆壓力特性進行了研究。之后，對理論當量濃度氫氣在兩種容器內的燃爆過程進行數值模擬仿真，并通過實驗數據驗證仿真結果的正確性。在此基礎上，對比分析了容器形狀和初始溫度對氫氣與空氣混合氣體爆炸壓力及火焰傳播特性的影響，為氫氣的安全使用提供基礎數據。

1 實驗儀器

球形爆炸容器和圓柱形爆炸容器如圖1所示。球形容器的主體是一個內徑為0.34 m的球體；圓柱形容器是一個高為0.30 m、內徑為0.29 m的圓柱體。兩者都為不銹鋼材質，體積均為20 L。容器內設有抽真空、排氣、進氣、清洗等接口，抽真空接口附近安裝真空表。容器都包括配氣系統、點火系統、加熱系統、同步控制系統等。在實驗開始之前，容器內部抽真空，氫氣和空氣通過氣體質量流量計控制進行預混合，然后將預混氣瓶中的氣體注入到爆炸容器中，在爆炸容器中靜止10 min，以消除氣體湍流的影響。同時，為了保證點火成功，采用100 mJ的電火花點火。球形容器和圓柱形容器的壓力傳感器均設置在容器側壁中心處。球形爆炸容器在進行壓力測試的同時，采用高速攝影拍攝球體內部的火焰傳播過程。

圖1 不同形狀的氣體爆炸實驗裝置示意圖Fig.1 Schematic diagram of experimental apparatus of gas explosion with different shapes

2 數值模擬

2.1 計算模型

建立了符合實驗情況的三維幾何模型，兩種不同形狀的容器中都包括點火電極。為反映兩種不同規格容器內的動態反應壓力，對爆炸容器中不同位置處的壓力進行了采集，計算模型及具體壓力采集位置見圖2。圖2中，A點代表點火中心位置；B點代表容器的右側壁面中心位置；C點代表上壁面中心位置。

圖2三維幾何模型及壓力采集位置Fig.2 3D geometric model and pressure acquisition location

使用ICEM軟件對幾何模型進行網格劃分。整個流場采用四面體網格，為了保證網格的獨立性和計算結果的收斂性，在計算前對網格的無關性進行了驗證。計算最終采用的網格數量:球形密閉容器中為366 888個，圓柱形密閉容器中為448 282個。網格分布如圖3所示。

圖3三維幾何模型的網格分布Fig.3 Grid distribution of 3D geometric model

在模擬計算中，每一個時間步都進行20步迭代，且能量殘差、動量殘差和質量殘差都小于10-6，從而保證了計算結果的收斂性。在容器中心區域點火，以直徑15 mm的高溫區域模擬點火源，點火源初始溫度1 200 K，其他參數與未反應區域相同，近似模擬電火花引發的氣體強迫點火。

2.2 數值計算方法

利用計算流體力學軟件ANSYS Fluent求解基本控制方程。主要包括質量方程、動量方程和能量方程[14]。因本文中氣體爆炸模擬是一個化學反應過程，因此還需考慮組分輸運模型[15]。

模擬時采用壓力基瞬態求解器；壓力-速度耦合方程采用半隱式Simple算法求解；梯度差分采用Green-Gauss節點基格式；壓力、密度、動量、湍流變量以及燃燒組分等均采用二階迎風格式。組分輸運模型在湍流流動中包括了詳細的化學反應機理，選用氫氣燃燒的19步詳細化學反應機理進行數值計算[16]，假定化學反應都發生在小渦當中，反應時間由小渦的生存時間和化學反應本身所需要的時間共同控制。

3 結果與討論

3.1 不同氫氣濃度爆炸時容器內典型的壓力特性

不同容器中，氣體爆炸的火焰傳播速度及其響應壓力等參數并不完全一致。對氫氣體積分數為

10.0%、20.0%、28.6%、30.0%、40.0%、50.0%、60.0%和70.0%的混合氣體在20 L球形容器內的爆炸火焰形貌傳播特征及其壓力變化規律進行了研究。其中，體積分數28.6%為氫氣的理論當量濃度。利用高速攝影裝置和壓力傳感器分別對密閉容器內火焰發展狀況及爆炸壓力變化情況進行了測試，分析火焰傳播發展過程中的爆炸壓力響應規律。氫氣體積分數為10.0%、30.0%、50.0%時，典型的爆炸壓力和火焰形貌組合圖如圖4所示。

通過圖4可知，在點火初期，火焰從點燃位置向球體四周自由擴散。由于點火初期容器內未燃氣體溫度較低，因此火焰面緩慢發展，火焰前鋒陣面近似球形。隨著爆炸的發展，未燃氣體逐漸被加熱。當氫氣體積分數為30.0%時，火焰面發展最快。點火后3 ms，火焰面迅速靠近觀察視窗并于5 ms后充滿整個球體；在7 ms時，通過視窗拍攝到的火焰尺度及亮度均達到最大，在此范圍內，容器壁面壓力迅速增加到最大；氫氣爆炸反應結束后，因球體壁面向外部散熱，容器內溫度和壓力不斷減小，火焰亮度減弱并逐漸熄滅。

圖4 球形容器中不同時間的爆炸壓力和火焰形貌Fig.4 Explosion pressure and flame morphology in spherical container at different times

不同氫氣濃度時容器內的最大爆炸壓力p見表1。從表1可以看出，在測試濃度范圍內，兩種容器測試得出的最大爆炸壓力的變化規律一致。這是因為影響最大爆炸壓力的主要因素是氫氣的濃度。氫氣濃度過低時，氧氣供應充分。從傳熱方面分析，氫氣濃度越高，分子數目越多，參與化學燃燒的分子數增多，釋放的總熱量越大，整個燃燒程度加強，爆炸壓力隨之增加并達到最大。此外，實驗測得的氫氣的最佳爆炸濃度(體積分數30.0%)略高于當量比濃度(體積分數28.6%)，造成這一現象的主要原因是實驗過程中氣體混合不均勻以及測試的不確定性等。進一步增加氫氣濃度，單位體積內的氫氣分子數增多，有限密閉空間內氧氣供應不足，氫氣不能完全燃燒，參與反應的有效氫分子數減少，最終導致爆炸壓力隨氫氣濃度的增加而減小。

表1 不同氫氣濃度時容器內的最大爆炸壓力Tab.1 Maximum explosion pressure in containers at different hydrogen concentrations

造成兩種不同形狀容器爆炸壓力差異的原因將通過數值模擬進行探討。

3.2 計算模型的驗證

圖5為293 K模擬條件下兩種容器中理論當量濃度(體積分數28.6%)時右壁面爆炸壓力隨時間的變化規律，并與相同條件下的實驗值進行了對比。從圖5中可以看出:20 L球形容器中，爆炸壓力的實驗結果在8 ms左右達到最大值0.82 MPa，模擬結果在9 ms左右達到最大值0.86 MPa；20 L圓柱形容器中，爆炸壓力的實驗結果在9 ms附近達到最大值0.78 MPa，模擬結果也在9 ms左右達到最大值0.82 MPa。模擬結果與實驗結果具有較高的重復性。

圖5 兩種容器內右壁面爆炸壓力的模擬與實驗對比Fig.5 Comparison of explosion pressure on the right wall of two kinds of containers between simulation and experiment

3.3 容器形狀對氫氣爆炸過程的影響

為了直觀重現不同形狀的密閉容器中氫氣多維瞬態的爆炸過程，深入分析動態爆炸過程中容器內爆炸壓力、火焰溫度等的變化規律，通過ANSYS Fluent軟件對理論當量濃度下氫氣在20 L球形容器和20 L圓柱形容器的爆炸過程進行3D模擬。圖6~圖7為模擬得出的理論當量濃度時氫氣在不同容器中的動態爆炸過程。

圖6 不同容器中爆炸壓力的空間分布Fig.6 Space distribution of explosion pressure in different containers

從圖6爆炸壓力云圖中可以看出:在點火瞬間，球形容器和圓柱形容器中點火電極處的壓力都達到0.1 MPa；隨后，壓力波向壁面處傳播，使壁面處的壓力在10 ms時達到0.8 MPa左右。從圖6中還可以看出，兩種容器內隨后的壓力傳播規律并不一致。由于壁面的反射作用，球形容器中的壓力波在球體中心處疊加，使得球體中心處的壓力在20 ms時達到最大；隨后，壓力再均勻地向壁面處傳播，直至球體中各處壓力達到平衡。而圓柱形容器的壓力傳播較球形容器不規則，使得四周反射的壓力波在圓柱體中心疊加的時間和強度并不一致；圓柱中心壓力也在20 ms達到最大，但是強度較球形容器中的小；隨后，壓力向上、下壁面和左、右壁面傳播的強度也不一致。

從圖7爆炸溫度云圖中可以看出，球形容器和圓柱形容器中溫度的傳播規律較為一致。點火瞬間，溫度達到2 000 K，火焰以球形向四周傳播；5 ms時，火焰傳遞到容器的一半；10 ms時，火焰已充滿整個容器，此時容器內溫度達到最高；32 ms時，由于反應后壁面的冷卻作用，壁面處的溫度開始下降。

3.4 容器內不同位置處的壓力特性

在實驗測試過程中，壓力傳感器一般設置在容器壁面。數值模擬能得到任一時刻、任何位置的壓力分布。以氫氣體積分數28.6%時的爆炸壓力為例，A、B、C3個壓力采集點分別監測的壓力變化情況如圖8所示。

圖8 不同位置處的爆炸壓力特性Fig.8 Explosion pressure characteristics at different locations

通過圖8可以看出:兩種容器中，點火電極處的壓力都在5 ms時達到最大值0.4 MPa；15 ms前，兩種形狀的密閉容器中，電極中心處的壓力傳播規律基本一致，結合圖6~圖7可知，此時的爆炸火焰已傳播到壁面，還未反射到球體中心處；20 ms時，由于壓力波均勻的反射和疊加作用，球形容器中的點火電極處的壓力達到極大值0.96 MPa，而由于不均勻的反射和疊加，圓柱形容器中點火電極處的壓力達到極大值0.81 MPa；隨后，圓柱形容器中電極處壓力下降的幅度不如球形容器中明顯。

兩種容器中，上、右壁面處的壓力都是在9 ms時就達到最大。球形容器上、右壁面處的壓力分別為0.79 MPa和0.86 MPa。造成球形容器內部壓力不一致的原因主要是由于點火電極存在一定的阻礙和冷卻效應，造成爆炸傳播過程存在差異。圓柱形容器中，上、右壁面處的壓力為0.75 MPa和0.82 MPa，主要是由于圓柱形容器側壁面距離中心的距離小于上壁面，壓力在側壁面首先形成集聚效應。球形容器中，上、右壁面壓力的傳播趨勢基本一致，振蕩幅度也基本一致；而圓柱形容器中，上、右壁面壓力在第1個峰值前的傳播規律基本一致，到達壁面后，由于向容器內四周不均勻地傳播，使得第1個峰值后的壓力振蕩傳播規律并不完全同步。隨著時間的推移，壓力振蕩周期逐漸一致，容器內最大壓力穩定在0.5 MPa左右，這也是造成兩種容器測試得出的最大爆炸壓力不一致的原因。

從圖8中還可以看出，部分點(例如A點)最大爆炸壓力大于最大壁面壓力，說明此時間段為整個體系的爆炸猛烈程度最大的時刻。整個反應體系爆炸壓力最猛烈的位置并不在壁面處，從側面說明了僅通過壁面壓力傳感器來測試最大爆炸壓力存在一定的局限性，壁面壓力傳感器并不能完全反映出整個爆炸體系的猛烈程度。

3.5 不同初始溫度下氫氣爆炸壓力特性

為進一步研究氫氣爆炸壓力特性的影響因素，以20 L球形容器為例，對不同初始溫度(293、313、333、353 K)條件下、氫氣體積分數28.6%時的爆炸壓力進行了模擬，得到了最大爆炸壓力與時間的變化關系，如圖9所示。

圖9 不同初始溫度條件下的爆炸壓力特性Fig.9 Explosion pressure characteristics at different initial temperatures

從圖9可以看出:初始溫度從293 K上升到353 K時，達到最大爆炸壓力的時間由9 ms提前至7 ms；在體系初始壓力不變的前提下，密閉容器內最大爆炸壓力由0.86 MPa降低到0.73 MPa。當初始溫度提高20%，最大爆炸壓力降低15%左右。

溫度的升高使分子運動速度加快，單位面積內的有效碰撞次數增加，因而反應速率加快。而到達最大爆炸壓力的時間與反應速率直接相關。因此，溫度升高，到達最大爆炸壓力的時間就越快。根據標準氣體狀態方程可知，當初始溫度升高時，在體系壓力不變的前提下，單位體積的物質的量減小，參與反應的分子數降低。因此，密閉容器內的最大爆炸壓力也隨之減小。

4 結論

利用20 L球形容器和20 L圓柱形容器對氫氣與空氣混合氣體爆炸過程進行了實驗和模擬研究，得到主要結論如下:

1)兩種容器得出的不同氫氣濃度下的爆炸壓力隨氫氣濃度的變化規律基本一致，最大爆炸壓力出現在氫氣體積分數為30.0%的條件下；模擬結果與實驗結果基本一致。

2)兩種容器中，氣體爆炸后的火焰均呈球面往外發展。容器中，上壁面的壓力均低于右壁面的壓力。由于壁面的反射作用，導致兩種容器中壓力振蕩趨勢并不一致，最終使得球形容器的最大爆炸壓力高于圓柱形容器。

3)溫度的升高使分子運動速度加快，單位面積內的有效碰撞次數增加，因而反應速率加快。初始溫度從293 K上升到353 K時，球形容器內達到最大爆炸壓力的時間由9 ms提前至7 ms。當初始溫度升高時，在體系壓力不變的前提下，單位體積的物質的量減小，參與反應的分子總數降低，最大爆炸壓力由0.86 MPa降低到0.73 MPa。