二氧化硅包覆活性氧化鋁粉體的制備及高溫相變行為研究

蔣豪麗， 劉瑞婷， 張建峰， 韓曉莉， 後藤孝

（1.河海大學力學與材料學院，南京 211100； 2.中國工業(yè)節(jié)能與清潔生產(chǎn)協(xié)會，北京 100082；3.日本東北大學金屬材料研究所，仙臺 980-8577，日本）

近年來，由于球形γ-Al2O3具有可控的比表面積和孔徑結構、高分散度、高比表面積和良好的吸附性，被稱作“活性氧化鋁”［1］，廣泛運用于吸附劑和催化劑及其載體［2-8］，是催化劑載體領域應用最廣泛的品種，在汽車尾氣凈化、石油加氫裂化、甲烷重整等反應過程中發(fā)揮著重要作用［9-10］. γ-Al2O3是低溫氧化鋁的一種，還包括：ρ-、χ-、η-Al2O3等不同相態(tài). 而高溫氧化鋁則有：κ-、δ-及θ-Al2O3等幾種相態(tài). α相是穩(wěn)定相，其他的過渡型亞穩(wěn)相隨著溫度升高，最終都會向α相轉(zhuǎn)變，這種轉(zhuǎn)變屬于晶格重構型不可逆相變［11-12］. 在較高的工作溫度下，γ-Al2O的熱燒及其向α-Al2O3相和θ-Al2O3進行的相轉(zhuǎn)變［13］會導致比表面積下降［14］，進而引起表面活性金屬組分聚集，使催化劑活性下降. 因此，穩(wěn)定γ-Al2O3的結構，使其在高溫下保持大的比表面積，對于提高催化劑的熱穩(wěn)定性從而便于工業(yè)應用具有重要的意義.

為提高γ-Al2O3載體的熱穩(wěn)定性，多采用添加熱穩(wěn)定助劑的手段［15］. 稀土元素穩(wěn)定氧化鋁的能力與其離子半徑的大小順序基本一致，即La3+>Ce3+>Pr3+>Nd3+>Sm3+>Er3+>Y3+［16-17］. 劉曉軍等［18］采用硫酸鋁銨熱分解法制備了氧化鋁，加入［La（EDTA）］-，經(jīng)過1200 ℃焙燒后其比表面積為150.36 m2/g. 孫雪峰等［19］以AlCl3·6H2O為原料，Sr（NO3）為添加劑制備了氧化鋁氣凝膠. 經(jīng)1200 ℃焙燒后，其比表面積為122 m2/g. 常雪峰等［20］通過等體積浸漬法制備得到的磷改性氧化鋁，在1200 ℃下煅燒3 h后，比表面積為75.69 m2/g. SiO2的添加可以提高γ-Al2O3的熱穩(wěn)定性［2……