金剛石氮-空位色心零聲子線的受激輻射放大

林俊杰，琚志平，王希瑋，王篤福，王盛林，申 思，吳伯濤，武 愕,4*

(1.華東師范大學 精密光譜科學與技術國家重點實驗室，上海 200241；2.山東大學 山東省金剛石材料與半導體器件重點實驗室，濟南 250101; 3.濟南金剛石科技有限公司，濟南 250101；4.山西大學 極端光學協同創新中心，山西 030006)

引 言

量子信息技術因其優越性已經在國內外的科研領域中掀起了一番熱潮。其中，利用量子體系和量子相位的演化來提高信號探測精度的量子傳感逐漸成為科學家們研究的新焦點。以往人們實現量子傳感主要基于超導量子干涉儀[1]或原子蒸氣[2]。近幾年，金剛石里的氮-空位(nitrogen vacancy,NV)色心因其在室溫下具有壽命短、量子效率高且發光穩定、耐漂白性強等特點引起了科學家們的興趣，將其發展為室溫下穩定工作的單光子源[3-6]。與此同時，利用NV色心優越的光穩定性和獨特的基態自旋三能級結構，人們可以通過光學可探測磁共振技術(optically detected magnetic resonance,ODMR)獲取周圍磁場的信息，實現高靈敏度磁場的探測。NV色心逐漸成為最近國際上最具潛力的用于磁信號探測的量子傳感材料之一[7]。

NV色心作為磁場傳感器的大部分工作集中于利用單個色心獲得高空間分辨率的磁場探測[8-10]，但利用NV色心系綜則可以極大地提高磁場測量的靈敏度[11]，這是由于參與相互作用的NV色心數量增多，信噪比將得到極大提升。因此，基于NV色心的磁場傳感器已經被廣泛運用到量子技術[12]、生物醫藥[13]和凝聚態物理[14]等領域當中。另一方面，利用金剛石NV色心作為增益介質實現受激輻射放大的研究已經有了較長的時間[15-17]，這是因為NV色心在可見光波段具有很寬的熒光光譜，從而利用NV色心在可見光波段實現可調諧激光器擁有得天獨厚的優勢。近年來，在JESKE等人通過理論和實驗演示NV色心在700nm處的受激輻射現象之后[18]，NAIR等人通過設計一個光纖微腔在721nm處也實現了受激輻射放大[19]。但是，目前基于NV色心的激光尚未見報道，其激光閾值特性更未有研究。同時，影響激光輸出閾值的參量遠不止激光增益一個參量。因此，相比而言，直接采用受激輻射放大信號作為ODMR的監測信號具有諸多優點。例如：受激輻射放大信號具有與注入光相同的傳輸方向與偏振方向，從而使基于金剛石NV色心的遠程磁場測量成為可能。本文中，作者利用含有高濃度NV色心的金剛石作為增益介質，在其零聲子線(zero-phonon line,ZPL)附近觀測到了受激輻射信號，并探索了其增益系數與信號光和抽運光之間的關系，為通過受激輻射放大信號實現遠程磁場測量奠定基礎。

1 實驗材料與方法

金剛石中的NV色心由一個占據金剛石晶格位置的氮原子與一個相鄰晶格位置的空缺組成。NV色心主要以兩種形式存在：帶負電的NV色心和電中性NV色心。如圖1a所示，NV色心具有獨特的基態自旋三能級結構，處在不同基態自旋態(|0〉或|±1〉)上的粒子在被抽運到激發態上之后通過不同的途徑回到基態。|0〉激發態上的粒子會直接通過輻射躍遷回到基態，而處在|±1〉激發態上的粒子更容易弛豫到中間態，在輻射一個紅外的光子后無輻射躍遷回基態。因此，根據熒光信號的強度可以提取出NV色心自旋態的布居。基態自旋態|±1〉在磁場作用下會產生劈裂，從而通過掃描與|0〉到|±1〉自旋能級之間的微波共振場；同時監測NV色心的熒光強度，便可以獲得所處環境的磁場信息。此外，NV色心的吸收譜很寬，在500nm左右的激光都可以激發NV色心。而其熒光光譜在600nm～800nm的范圍有一個很寬的聲子邊帶，零聲子線位于637nm附近，如圖1b所示。本實驗中采用的樣品是通過高溫高壓方法沿(100)晶面生長的高氮含量金剛石，尺寸為3.0mm×3.0mm×0.5mm。通過對該金剛石進行電子轟擊和退火，大幅提高了其含有的NV色心濃度。

Fig.1 Energy structure and fluorescence spectra of nitrogen vacancy center

實驗的光路設計如圖2所示。其中抽運光采用中心波長位于532nm的連續激光，而與NV色心的零聲子線一致，中心波長為637nm的連續激光作為被放大的信號光。在激發光路部分，抽運光和信號光都為線偏振光，因此,針對它們不同的波長選擇了兩個相應的半波片(half-wave-plate，HWP)HWP1和HWP2，以對抽運光和信號光的偏振角度進行調諧。抽運光和信號光通過一個600nm短通二向色鏡(dichroic mirror,DM)實現合束，然后通過一個焦距為50mm的消色差透鏡L1聚焦在金剛石樣品的同一個位置上。經過計算高斯光束聚焦束腰，得到抽運光和信號光聚焦后光斑的直徑wp=3.765μm和ws=3.381μm，wp>ws可以保證所有能產生受激輻射的NV色心都會受到抽運光的作用。在收集光路部分，為了使收集到的信號中受激輻射的信號占更大的比例，作者采用一個焦距為150mm的長焦距透鏡L2來收集NV色心產生的信號。因為NV色心自發輻射所產生熒光的方向具有任意性，只有少部分的自發輻射熒光會通過L2。而受激輻射產生的光具有和信號光完全相同的頻率、位相、傳播方向以及偏振狀態，因此理論上幾乎所有的受激輻射信號都會被收集。利用光功率計和單色儀對收集到的信號光譜進行測量。在樣品的側面，放置了一個焦距為50mm的透鏡L4對NV色心的自發輻射熒光進行收集，收集到的熒光信號經過580nm長通的濾波片F2濾除抽運激光，用一臺光纖光譜儀D2來監測NV色心受激輻射對自發輻射熒光的抑制。

Fig.2 Experimental setup and optical path(M1～M3—mirror;HWP1,HWP2—half-wave-plate;DM—dichroic mirror;L1～L4—lens;F1,F2—filter;D1—power meter;D2—fiber spectrometer)

2 實驗結果與分析

圖3a中描繪了實驗過程中在不同激發條件下所收集到的典型光譜。其中僅在抽運光(信號光)作用下收集到的自發輻射光信號光強Ip(Is)用橙色(紅色)實線的曲線表示，而藍色虛線的曲線則表示抽運光和信號光共同作用下收集的既含有自發輻射光又含有受激輻射光同時還有入射光的信號光強Is,p?？梢杂迷鲆嫦禂郸羴肀碚髌浞糯蟮奶匦裕?/p>

(1)

式中，Ip(637),Is(637)和Is,p(637)分別表示上述3種不同激發條件下收集到的波長在637nm處的信號。在圖3a中它們的值分別為0.14，0.71和0.91，因而其增益系數的值為8.5%。而圖3b中則是通過金剛石側面的光纖光譜儀監測到的熒光衰弱信號Id：

Id=Is,p′-Is′-Ip′

(2)

式中，Is′,Ip′和Is,p′分別表示在僅有抽運光、僅有信號光、以及抽運光和信號光同時激發金剛石這3種情況下光纖光譜儀所接收到的光強?？梢钥闯?，NV色心在信號光的作用下，其自發輻射熒光的強度降低了。因為處于NV色心激發態的粒子有一部分在信號光的作用下通過受激輻射返回到基態，因而抑制了發生自發輻射躍遷的概率，從而自發輻射熒光強度發生衰減。觀察到熒光衰減的現象從側面也反映出NV色心在信號光的作用下產生了受激輻射。此外，熒光衰減信號在637nm處觀察到了一個微弱的尖峰，這應該歸因于信號光有小部分散射到光纖光譜儀的方向，因而也收集到了部分受激輻射的信號。

Fig.3 Acquired spectra under different conditions

為了盡可能地提高增益系數，首先通過旋轉HWP1和HWP2來改變抽運光和信號光的偏振角度θp和θs，探究受激輻射的偏振特性對增益系數的影響，并且作者將抽運光在固定功率下激發NV色心得到熒光強度最強時的抽運光偏振方向定義為0°，而增益系數受到光的偏振角度影響可以用偏振對比度P表征：

(3)

在將抽運光和信號光的角度調整到最佳位置后，作者對增益系數與抽運光功率Pp和信號光功率Ps之間的關系展開了研究。在1.00μW～5.50μW范圍內調節信號光功率，并在0.39W～2.51W的范圍來調節抽運光功率優化增益系數。圖5a是增益系數受抽運光功率和信號光功率影響的等值線圖。其中橫坐標表示抽運光功率的大小，縱坐標表示信號光功率的大小，而旁邊的顏色標尺指出了圖中不同顏色所對應的增益系數的大小。圖5b中描繪了信號光為2.00μW時，增益和抽運光的關系。從圖中可以很直觀地看出，增益系數隨抽運光功率增加而增加，這與之前初步調查的結果是一致的;而信號光則在2.00μW左右增益系數有最大值，并在抽運光最大時(2.51W)得到了10.5%的增益系數，且呈現出增益飽和趨勢。作者用一條功率飽和曲線對圖5b中的數據進行了擬合：

Fig.4 Influence of the polarization of pump light and signal light on the gain factor

Fig.5 Influence of the power of pump light and signal light on the gain factor

(4)

式中，α∞是抽運光功率為無窮大時的飽和增益系數，Psat是飽和抽運功率。從擬合曲線中能得出α∞和Psat的值分別為11.4%±0.4%和0.32W±0.06W，因此，理論上目前這套系統的增益系數極限可以達到11.4%。

3 結 論

NV色心系綜作為一個金剛石中的電子自旋缺陷，可以通過光學手段初始化和讀出，因而基于NV色心的固體量子傳感器在量子傳感領域中備受人們的青睞。目前,利用NV色心監測磁場的方式主要是通過收集熒光信號在微波場調控下的變化作為磁場測量的監測參量，然而受激輻射信號在傳播方向上與注入信號激光方向一致，具有良好的準直性，從而為基于NV色心的遠程磁場監測提供了可行性方案,而這其中一個關鍵的技術需求就是要提高NV色心受激輻射的增益系數。

此次實驗設計了針對NV色心零聲子線的受激輻射放大系統，成功觀察到NV色心受激輻射放大信號及自發輻射熒光的抑制,并且通過優化抽運光和信號光的功率和偏振態，最終在NV色心零聲子線附近取得了10.5%的增益系數，這為利用NV色心受激放大信號來遠程監測磁場提供了重要的研究基礎。從實驗中可以發現,這個增益系數明顯受限于抽運光的功率，因而在后續的實驗中，通過提高抽運光功率能夠獲取更大的增益系數。另外，還可以結合表面等離激元增強方法[20-21]，設計表面等離激元共振增強結構來改善其受激輻射放大特性。