西大亞灣海水中氚的活度濃度分布及其影響因素研究

陳志東 王家玥 鄧 飛 林 清 李美麗 陳水廣

(廣東省環(huán)境輻射監(jiān)測(cè)中心，廣東 廣州 510300)

氚是氫的放射性核素，半衰期為12.3年，發(fā)射的β射線能量較低(最大能量為18.6 keV)，對(duì)人體的外照射基本可以忽略，在實(shí)際中更多需要考慮的是因呼吸吸入、皮膚吸收、膳食攝入等方式進(jìn)入人體內(nèi)部產(chǎn)生的內(nèi)照射，內(nèi)照射暴露仍能引起DNA損傷等生物損傷[1]。

目前環(huán)境中的氚有天然和人為兩種來(lái)源。天然氚主要由宇宙中的高能中子轟擊大氣層中的氦核生成，目前全球天然氚平均每年產(chǎn)生約258 g，儲(chǔ)量約為4.5 kg[2]1290。人工氚主要由核試驗(yàn)及核設(shè)施(核動(dòng)力廠、乏燃料處理廠等)產(chǎn)生，相比天然氚產(chǎn)生速度要快得多，核試驗(yàn)的產(chǎn)生速度尤快。隨著核試驗(yàn)特別是大氣層核試驗(yàn)在全球范圍內(nèi)被禁止，核試驗(yàn)產(chǎn)生的人工氚對(duì)環(huán)境的影響逐漸減弱。到2020年由核試驗(yàn)產(chǎn)生的氚存量約為17.7～18.7 kg(以1960年為520～550 kg[2]1290并按放射性半衰期進(jìn)行計(jì)算)，其活度濃度水平已逐漸下降至接近人類進(jìn)行核試驗(yàn)前的水平[3-4]。因而核設(shè)施產(chǎn)生的氚逐漸成為了人為氚存量的主要來(lái)源。有研究表明，在一些核設(shè)施周圍常檢測(cè)到氚活度濃度高于環(huán)境本底的現(xiàn)象[5],[6]265。根據(jù)國(guó)際能源署報(bào)告，全球核電的裝機(jī)容量還在不斷增加[7]，因此核設(shè)施產(chǎn)生的人工氚應(yīng)該受到重視。

大亞灣是一個(gè)半封閉的亞熱帶海灣，位于珠江口東側(cè)，沿岸無(wú)大河注入，面積約600 km2，水深5～18 m，灣內(nèi)潮汐屬不正規(guī)半日潮，平均潮差0.49 m，最大潮差2.50 m[8-9]，潮流大致沿著岸線和潮流通道往復(fù)運(yùn)動(dòng)，以南北流向?yàn)橹鳎瑵q潮流流向?yàn)硟?nèi)，落潮流流向?yàn)惩鈁10-11]。灣內(nèi)島嶼眾多，在海灣中部有一條島鏈，將海灣分成東西兩部分。大亞灣核電基地位于海灣的西岸，為一址多堆的核電廠，目前在運(yùn)行的有大亞灣核電2臺(tái)機(jī)組和嶺澳核電4臺(tái)機(jī)組。核電基地經(jīng)處理后的放射性液態(tài)流出物采用槽式非連續(xù)性排放，隨核電基地冷卻海水進(jìn)入西大亞灣，允許的放射性液態(tài)流出物中氚的年排放活度為2.25×1014Bq。

本研究對(duì)2010—2019年西大亞灣海水中氚的活度濃度及其分布進(jìn)行了分析，研究了大亞灣核電基地液態(tài)流出物氚的排放量、監(jiān)測(cè)點(diǎn)離排放口的距離、排放與采樣時(shí)間差、潮流等影響因素。

1 材料與方法

1.1 采樣及監(jiān)測(cè)方法

綜合考慮網(wǎng)格空間分布、離大亞灣核電基地液態(tài)流出物排放口遠(yuǎn)近及西大亞灣海域特點(diǎn)，在液態(tài)流出物排放口10 km范圍內(nèi)布設(shè)了10個(gè)監(jiān)測(cè)點(diǎn)(見(jiàn)圖1)，點(diǎn)位編號(hào)為L(zhǎng)1～L10。2010—2014年每個(gè)監(jiān)測(cè)點(diǎn)每季度監(jiān)測(cè)1次，在基本掌握季節(jié)變化規(guī)律后，2015—2019年將每個(gè)監(jiān)測(cè)點(diǎn)的監(jiān)測(cè)頻次減至每半年監(jiān)測(cè)1次。排放與采樣時(shí)間差的影響根據(jù)2003年3月的數(shù)據(jù)進(jìn)行分析。每次采樣按照固定線路采集，采集表層30 cm內(nèi)的海水樣，用500 mL磨口玻璃瓶裝滿后運(yùn)回實(shí)驗(yàn)室分析，分析方法參照《水中氚的分析方法》(HJ 1126—2020)，全程采樣時(shí)長(zhǎng)為2.5 h。

圖1 監(jiān)測(cè)點(diǎn)分布圖

1.2 測(cè)量結(jié)果表示

根據(jù)《輻射環(huán)境監(jiān)測(cè)技術(shù)規(guī)范》(HJ 61—2021)計(jì)算探測(cè)限，對(duì)低于探測(cè)限的數(shù)據(jù)，取探測(cè)限的1/2參與統(tǒng)計(jì)[12]。對(duì)于單個(gè)樣品的單次測(cè)量結(jié)果表示為測(cè)量結(jié)果±2倍儀器測(cè)量樣品計(jì)數(shù)統(tǒng)計(jì)漲落誤差；對(duì)于單個(gè)樣品的平行測(cè)量結(jié)果或多個(gè)樣品測(cè)量結(jié)果表示為算術(shù)平均值±標(biāo)準(zhǔn)偏差。

2 結(jié)果與討論

2.1 西大亞灣海水中氚活度濃度的時(shí)空變化

2010—2019年西大亞灣監(jiān)測(cè)點(diǎn)L1～L10的海水中氚活度濃度見(jiàn)表1。10個(gè)監(jiān)測(cè)點(diǎn)各年的氚活度濃度均值為1.0～4.4 Bq/L，波動(dòng)范圍較小，與王家玥等[6]271和黃乃明等[13]322的報(bào)道一致，未發(fā)現(xiàn)有隨時(shí)間累積的趨勢(shì)。

表1 2010—2019年西大亞灣各監(jiān)測(cè)點(diǎn)的海水中氚活度濃度

西大亞灣海水中氚活度濃度的空間分布見(jiàn)圖2。總體而言，氚活度濃度與監(jiān)測(cè)點(diǎn)離排放口的距離相關(guān)。離排放口距離越近，氚的活度濃度越高。對(duì)于離排放口距離相當(dāng)?shù)腖1和L4，L4的氚活度濃度比L1更低。這主要是因?yàn)長(zhǎng)4更靠近灣口，海水?dāng)U散速度快，L1離灣口較遠(yuǎn)，加上L1的東部有島鏈阻擋，西部有嶺澳半島阻隔，北部有喜洲、白沙洲等島相隔，因此這一區(qū)域海水運(yùn)動(dòng)較慢，氚活度濃度相對(duì)較高[14]。整體而言，大亞灣核電基地液態(tài)流出物的氚排放會(huì)使得西大亞灣海水中氚活度濃度升高至廣東省沿岸海水氚活度濃度(0.10～0.35 Bq/L[6]267)的約10倍，但從歷年均值來(lái)看，并無(wú)逐年累積趨勢(shì)。

圖2 西大亞灣海水中氚活度濃度的空間分布

表2分析了各監(jiān)測(cè)點(diǎn)海水中的氚活度濃度相關(guān)性。分析表2可以發(fā)現(xiàn)，總體而言，相隔較近且海水?dāng)U散條件基本一致的監(jiān)測(cè)點(diǎn)氚活度濃度相關(guān)性較強(qiáng)。然而，L2和L3雖然相隔較近，但兩者之間的氚活度濃度卻沒(méi)有顯著相關(guān)性，這是因?yàn)樗鼈冇?組數(shù)據(jù)差異非常大，相差約8、14倍，剔除這2組數(shù)據(jù)后相關(guān)系數(shù)達(dá)到0.718(p<0.01)，具有顯著相關(guān)性，說(shuō)明L2和L3大部分時(shí)間的氚活度也是基本一致的。

表2 各監(jiān)測(cè)點(diǎn)海水中氚活度濃度的相關(guān)系數(shù)1)

為了進(jìn)一步分析監(jiān)測(cè)點(diǎn)離排放口距離的影響，對(duì)各監(jiān)測(cè)點(diǎn)2010—2019年30次監(jiān)測(cè)的氚活度濃度數(shù)據(jù)與離排放口的距離進(jìn)行相關(guān)性分析，發(fā)現(xiàn)各監(jiān)測(cè)點(diǎn)的氚活度濃度平均值與離排放口距離在0.01水平(雙側(cè))上顯著負(fù)相關(guān)，相關(guān)系數(shù)(r)為-0.905(見(jiàn)圖3)，因此可以根據(jù)離排放口的距離大致預(yù)測(cè)監(jiān)測(cè)點(diǎn)的氚活度濃度。

圖3 西大亞灣海水中氚活度濃度與離排放口距離的關(guān)系

2.2 液態(tài)氚排放量以及排放與采樣時(shí)間差的影響

據(jù)文獻(xiàn)報(bào)道，海水中氚的平均活度濃度與液態(tài)流出物氚的排放量以及排放與采樣時(shí)間差有關(guān)[13]323,[15]215。黃乃明等[13]325根據(jù)1994—1999年氚年排放量以及排放與采樣時(shí)間差擬合了計(jì)算西大亞灣海水中氚活度濃度平均值的公式。張杰等[15]215根據(jù)潮流場(chǎng)對(duì)黃乃明等[13]325的計(jì)算公式進(jìn)行了修正。圖4給出了2010—2019年西大亞灣海水中氚活度濃度年均值和氚年排放量。從圖4來(lái)看，兩者之間并沒(méi)有明顯的相關(guān)性，這10年間大亞灣核電基地的液態(tài)流出物中氚的排放量和西大亞灣海水中氚活度濃度變化都不大。這可能是因?yàn)榕c排放次數(shù)相比，每年的監(jiān)測(cè)次數(shù)太少，而且每次監(jiān)測(cè)的采樣與排放時(shí)間差也不完全固定，再加上潮汐場(chǎng)等因素的影響，很難用現(xiàn)有監(jiān)測(cè)的氚活度濃度年均值準(zhǔn)確反推液態(tài)流出物的氚年排放量，只能估算大致范圍。

圖4 西大亞灣海水中氚活度濃度年均值與氚年排放量的關(guān)系

從表3可以看出，大亞灣核電基地排放的氚在西大亞灣內(nèi)的稀釋擴(kuò)散非常快。分析采樣與排放時(shí)間差可以發(fā)現(xiàn)，時(shí)間差約4 h，排放對(duì)氚活度濃度的影響就可以降到較低水平；時(shí)間差為12.5 h(1個(gè)半日潮)，大部分監(jiān)測(cè)點(diǎn)的氚活度濃度就可以降到探測(cè)限以下；大鵬澳灣內(nèi)的監(jiān)測(cè)點(diǎn)L9和L10，氚活度濃度較為穩(wěn)定，因?yàn)槌毕珗?chǎng)的影響相對(duì)較小。用黃乃明等[13]325的計(jì)算公式推算氚活度濃度發(fā)現(xiàn)，除了3月5日15:00—16:50采集的樣品(排放和采樣時(shí)間差最長(zhǎng)，為84.0 h，即3.5 d)計(jì)算值與實(shí)測(cè)均值基本一致外，其他時(shí)間采集的樣品計(jì)算值都遠(yuǎn)高于實(shí)測(cè)均值，這是因?yàn)樵撚?jì)算公式是在排放與采樣時(shí)間差3.75 d以上的情況下得出的，而本研究的排放與采樣時(shí)間差較短。3月6日9:00—11:00采集的樣品與3月10日9:00—12:08采集的樣品，排放與采樣時(shí)間差相近，但后一次的氚活度濃度是前一次的2.2倍，而采樣前最近一次的氚排放量卻為前一次是后一次的6.6倍。由此可見(jiàn)，氚排放量不是西大亞灣海水中氚活度濃度的決定性影響因素。3月10日采集的樣品中，離排放口更近的L2比離排放口更遠(yuǎn)的L1、L3和L8氚活度濃度更低。根據(jù)王聰?shù)萚16]對(duì)大亞灣海水交換的研究，這可能是因?yàn)椴蓸訒r(shí)受歐拉余流和表面風(fēng)生流的影響，部分東大亞灣的海水會(huì)從大辣甲和小辣甲之間由東向西進(jìn)入西大亞灣，而L2正好處于大辣甲和小辣甲之間，導(dǎo)致L2的海水交換變快，氚活度濃度降低。

表3 2003年3月西大亞灣各監(jiān)測(cè)點(diǎn)海水中氚活度濃度以及排放與采樣時(shí)間差1)

圖5具體分析了2003年3月5—10日潮汐與采樣、氚排放的時(shí)間關(guān)系。從圖5可以看出，大亞灣核電基地液態(tài)流出物的氚排放基本都是在落潮開(kāi)始時(shí)開(kāi)始，落潮結(jié)束時(shí)結(jié)束。3月5日排放時(shí)段潮高最高為176 cm，最低為54 cm；3月10日在采樣前的排放，潮高最高為120 cm，最低為96 cm。3月5日排放時(shí)段的最高潮高和最大潮差都比3月10日采樣前排放時(shí)段大，海水交換速度更快，更有利于海水中氚向?yàn)惩鈹U(kuò)散交換，而且3月6日采樣時(shí)段基本接近漲潮高峰，3月10日采樣時(shí)段還在漲潮進(jìn)行階段，因此3月5日的排放量雖然相對(duì)3月10日采樣前高，但3月6日9:00—11:00監(jiān)測(cè)到的氚活度濃度卻比3月10日9:00—12:08低。

圖5 2003年3月采樣和氚排放時(shí)段與大亞灣潮汐的關(guān)系

3 結(jié) 論

(1) 2010—2019年西大亞灣海水中氚活度濃度均值為1.0～4.4 Bq/L。大亞灣核電基地液態(tài)流出物的氚排放會(huì)使得西大亞灣海水中氚活度濃度升高。總體而言，氚活度濃度與離排放口距離呈顯著負(fù)相關(guān)(r=-0.905)，但并未發(fā)現(xiàn)逐年累積趨勢(shì)。

(2) 大亞灣核電基地排放的氚在西大亞灣內(nèi)的稀釋擴(kuò)散非常快，12.5 h(約1個(gè)半日潮)后，氚的活度濃度基本可以降到探測(cè)限以下。西大亞灣海水中的氚活度濃度受到大亞灣核電基地的氚排放、離排放口的距離、排放與采樣時(shí)間差、潮流等因素的綜合影響。