許慧敏,賈鵬英,冉俊霞,武珈存,李雪辰*
(1.河北金融學(xué)院大數(shù)據(jù)科學(xué)學(xué)院,河北 保定 071051;2.河北大學(xué)物理科學(xué)與技術(shù)學(xué)院,河北 保定 071002)
大氣壓氣體放電能產(chǎn)生富含多種活性粒子的等離子體[1],其氣體溫度接近室溫[2-4]。因此,大氣壓氣體放電在諸如材料生長[5-6]、表面改性[7-9]、半導(dǎo)體刻蝕[10],殺菌消毒[11-14]、污染物降解[15-16]、臭氧生成[17]、促進傷口愈合等多個領(lǐng)域具有非常廣泛的應(yīng)用前景。
大氣壓等離子體射流通過工作氣體的流動,能夠在電極區(qū)的下游產(chǎn)生低溫等離子體羽,從而擺脫了電極間隙對待處理材料尺度的限制[18]。射流的電極結(jié)構(gòu)雖然多種多樣,但通常都包含一個電介質(zhì)管,至少在管內(nèi)或者管外有一個電極[18]。電介質(zhì)管中流動有惰性氣體或者惰性氣體與少量載氣的混合氣體,從而在其下游產(chǎn)生等離子體羽[19]。等離子體羽雖然通常看起來是一個連續(xù)的圓柱狀[20-21],但它事實上對應(yīng)流光傳播過程[22-27]。如果流光沿著直線傳播,其流光頭表現(xiàn)為高速的等離子體子彈,其速度量級可達108cm/s[28-30]。除了圓柱狀等離子體羽,當流光受到空間電荷作用時會產(chǎn)生偏折,從而會產(chǎn)生蛇形等離子體羽[31]。鑒于流光的不同傳播行為,還觀察到了明暗分段的等離子體羽[32],空心等離子體羽[33],腫脹等離子體羽[25,34],和絲加暈等離子體羽等[26]。等離子體羽的形貌雖然多種多樣,但其直徑通常很小,僅有亞毫米到毫米量級[35]。因此,利用單一射流很難實現(xiàn)材料的大尺度高效處理。
為了增加等離子體處理的面積,可以將等離子體射流組合在一起形成等離子體射流陣列[36-39]。對于氦氣射流,曹等人發(fā)現(xiàn)當射流間距較小時,射流間會產(chǎn)生耦合從而導(dǎo)致某些等離子體羽熄滅[40]。此外,由于等離子體羽間的靜電斥力,等離子體羽會發(fā)生偏折[41-42]。模擬結(jié)果表明氦氣射流間的相互作用除了靜電斥力,還有氦氣通道間的流體力學(xué)影響,以及放電發(fā)光導(dǎo)致的光致電離影響[43]。邵濤等人的研究結(jié)果表明,通過在氦氣中摻入少量氧氣,在一定程度上抑制了等離子體羽偏折[44]。與氦氣射流陣列類似,氬氣射流陣列也觀察到了等離子體羽的偏折現(xiàn)象[45]。所不同的是,氬氣射流陣列的偏折要小一些[46]。該結(jié)論也得到了模擬驗證[47]。此外,對于氬氣射流陣列,研究了電壓峰值和氣體流量[48],射流噴口離地電極距離和脈沖頻率[49],電極結(jié)構(gòu)[38,50]對偏折角度的影響。總之,由于射流陣列中等離子體羽間的相互作用,射流陣列很難產(chǎn)生大尺度的彌散等離子體羽。
針對于此,本文利用直流電壓激勵單電極氬氣射流陣列,產(chǎn)生了大尺度均勻等離子體羽。研究發(fā)現(xiàn),等離子體陣列存在著兩個放電模式(分立模式和均勻模式)。利用電學(xué)、光學(xué)和光譜學(xué)手段對兩種放電模式的放電特性和機制進行了研究。
圖1給出了實驗裝置示意圖。其中,放電裝置主要包含兩個注射針和一個矩形氣道。內(nèi)徑和外徑分別為0.6 mm和0.9 mm的兩個注射針間隔15 mm平行放置在矩形氣道中并且針的頂端與氣道口平齊。石英矩形氣道的長度為60 mm,其內(nèi)外橫截面積分別為1.0 mm×15.0 mm 和3.0 mm×20.0 mm。氬氣在氣體質(zhì)量流量計(Sevenstar SC200A)的控制下,以相同的流量(Qj)通入兩個注射針。空氣在氣體質(zhì)量流量計(Sevenstar SC200A)控制下,以流量Qp沿著矩形氣道流動。一個注射針通過限流電阻(R=100 kΩ)后與直流電源(Glassman,KR20R150)的高壓輸出端相連,另一個注射針接地。利用高壓探頭(Nanrui NRV-60)來測量兩針電極之間的氣隙電壓(Vg)。利用電流探頭(Tektronix TCP312A)測量放電電流。在不通入氬氣的情況下,空氣流中不會形成等離子體,即放電回路中沒有電流。因此定義該情況下Vg為理想電源電壓(Vi)。使用光電倍增管(PMT)(ET 9130/100B)來測量放電總的發(fā)光信號。利用示波器(Tektronix DPO4104)同步顯示并記錄電壓、電流和發(fā)光信號的波形。放電照片使用數(shù)碼相機(Canon EOS 5D)來記錄。高速錄像機(Cooke,Pco.dimax HD)可以最小曝光時間為1 μs的情況下連續(xù)記錄放電過程。增強型電荷耦合器件(ICCD)(Andor DH334T)最小曝光時間可達納秒量級。此外,等離子體的氣體溫度通過光纖測溫儀測量得到[51],光纖測溫儀可以測量的溫度范圍是-40 ℃到150 ℃,分辨率為0.1 ℃。

圖1 實驗裝置示意圖
圖2給出了在不同理想電源電壓情況下的放電照片。隨著Vi的增加(達到6.0 kV時),放電在兩個針的尖端出現(xiàn),其中陽極附近放電很小。隨著電壓增加到7.0 kV,等離子體射流陣列的下游形成兩個分立的等離子體羽,靠近陽極的等離子體羽(陽極羽)要比靠近陰極的等離子體羽(陰極羽)長的多。陰極羽和陽極羽的長度都隨著電壓的增加而增加(Vi=10 kV所示)。隨著Vi進一步的增加,兩個分立的等離子體羽合并形成一個片狀空氣等離子體羽。并且在氣道管口附近存在著一個沒有等離子體的區(qū)域。此外,片狀等離子體羽的長度也隨著電壓的增加而增加。總之,等離子體射流陣列存在著兩個放電模式:分立羽和片狀羽。隨著Vi增加,放電會從分立羽過渡為片狀羽。

圖2 不同理想電壓下的放電照片,曝光時間為100 ms。A代表陽極,C代表陰極。Qj=300 mL·min-1;Qp=10 L·min-1。
圖3顯示了片狀等離子體羽的長度隨著Vi、氬氣流量以及空氣流量的變化。很明顯,片狀等離子體羽的長度除了隨著理想電源電壓的增加而增加之外,還隨著空氣流量(Qp)和射流中氬氣流量(Qj)的增加而增加。需要指出的是,當Qj小于100 mL·min-1的時候,不能形成片狀等離子體羽。在我們實驗參數(shù)范圍內(nèi),所能形成的等離子體羽最大長度可達約40 mm,要比片狀氬氣等離子體羽長[52]。

理想電壓/kV

氬氣流量/L·min-1

空氣流量/L·min-1
圖4給出了Vi、Vg、放電電流以及等離子體羽發(fā)光信號的波形。通過波形可以發(fā)現(xiàn),分立的等離子體羽Vg是不隨時間變化的,而放電電流以及等離子體羽的發(fā)光信號都是間歇性的脈沖。從圖4(a)的放大部分可以看出,每個放電脈沖都具有兩個峰。通過兩個PMT分別采集分立羽的發(fā)光信號發(fā)現(xiàn),第一個峰對應(yīng)陰極羽的發(fā)光信號而第二個峰對應(yīng)陽極羽的發(fā)光信號。隨著電壓增加到10 kV,波形與7.0 kV時類似,Vg也是不隨時間變化的。但是放電電流和等離子體羽發(fā)光信號的每個放電脈沖只有一個峰。脈沖的頻率隨著Vi的增加而增加。對于片狀等離子體羽,Vg、放電電流和等離子體羽的發(fā)光信號都是間歇性的脈沖。每個脈沖期間,Vg突然減小同時放電電流突然增加到達極大值,隨后電流逐漸減小并且Vg逐漸恢復(fù)。此外,片狀等離子體羽的脈沖頻率也隨著Vi的增加而增加,但是其頻率遠遠小于分立等離子體羽的脈沖頻率。從圖4(c)和圖4(d)的放大部分可以看出,除了這些主要的放電脈沖之外,在其中間還有一些類似于圖4(b)中小的放電脈沖出現(xiàn)。這意味著,片狀羽在主放電的間歇期會存在著分立羽,這一結(jié)論在后面的高速錄像結(jié)果會得以證實。

圖4 理想電壓、氣隙電壓、放電電流和發(fā)光信號波形。理想電壓分別為7 kV(a),10 kV(b),14 kV(c)和16 kV(d)
首先,利用ICCD對分立羽的形成機制進行了研究,結(jié)果如圖5所示。陽極羽在曝光時間大于10 μs時,放電照片為連續(xù)的,并且長度幾乎不變。只是亮度隨著曝光時間減小而減弱。當曝光時間小到100 ns之后,拍攝到了分立的等離子體子彈。一般認為等離子體子彈的產(chǎn)生源于流光放電機制[53],所以陽極羽可能是流光放電機制。對于陰極羽,雖然發(fā)光強度隨著曝光時間減小而減弱,但即使曝光時間減小為10 ns,此時雖然照片已經(jīng)曝光不足,但仍然沒有發(fā)現(xiàn)等離子體子彈。這表明陰極羽的機制與陽極羽不同,應(yīng)該是湯森放電機制。

圖5 不同曝光時間下分立羽的ICCD照片。陽極羽(a)-(e);陰極羽(f)-(j)。曝光時間標注在每張照片上
為了揭示片狀等離子體羽的形成機制,利用高速錄像機對片狀等離子體羽的時空演化進行了研究,如圖6所示。0 ms時,陽極下游可以發(fā)現(xiàn)較長的陽極羽,而在陰極下游出現(xiàn)的陰極羽要比陽極羽短多。0.5 ms時,陰極羽變長,于此同時,一個正流光從陽極羽的末端向陰極羽的末端發(fā)展。這表明陽極羽和陰極羽之間存在強烈的相互作用。在1.0 ms時,正流光到達陰極羽,形成一個拱形的微放電絲。所以,片狀等離子體羽的擊穿機制對應(yīng)流光放電機制。在流光擊穿以后會產(chǎn)生明亮的微放電絲。從微放電絲陰極附近的放大圖能夠發(fā)現(xiàn)低電壓輝光放電的特征區(qū)域,包括負輝區(qū)(NG)、正柱區(qū)(PC)、以及在它們之間出現(xiàn)的法拉第暗區(qū)(FDS)。這些低電壓輝光放電的特征區(qū)域的存在證實微放電絲處于輝光放電機制[54]。圖6表明微放電絲很長一段是電中性的正柱區(qū)。在正柱區(qū)電場作用下電子會向著陽極遷移,正離子向著陰極遷移。當正離子到達陰極附近時會在陰極附近堆積,形成空間正離子。這些空間正離子會加強其與陰極之間的電場(陰極位降區(qū)電場),使得正離子經(jīng)過該電場加速后有足夠能量碰撞陰極產(chǎn)生二次電子。二次電子經(jīng)過陰極位降區(qū)加速后引發(fā)電子雪崩,除了電離碰撞還會有激發(fā)碰撞,所以在此區(qū)域會有明亮的發(fā)光,即形成負輝區(qū)。絕大多數(shù)電子在負輝區(qū)經(jīng)過電離碰撞損失了其能量,所以當電子運動到負輝區(qū)的邊緣時,能量很低,電離和激發(fā)能力很弱,所以發(fā)光變暗,產(chǎn)生了法拉第暗區(qū)。微放電絲由兩個氬氣等離子體通道以及連接在它們之間的空氣等離子體通道組成。隨著時間的推移,空氣等離子體通道在空氣流的吹動下向下游移動。在3.5 ms時,如圖中圈出來的部分所示,一個新的擊穿事件出現(xiàn),并且在4.0 ms時完全短路了原有的等離子體通道。可以推測,在2.0 ms到2.5 ms時也發(fā)生了類似的短路。需要指出的是,短路隨機發(fā)生在放電絲的兩側(cè)。在5.5 ms時,放電絲達到了最大長度,隨后亮度變暗,逐漸消失。需要指出的是,陰極附近輝光放電的特征區(qū)域一直存在,直到放電絲的消失。這表明在此過程中放電絲一直處于輝光放電機制。在6.0 ms時,隨著放電絲的消失,分立的等離子體羽又出現(xiàn),一直持續(xù)到下次放電絲的形成。這一結(jié)果表明放電絲對應(yīng)著圖4(c)和(d)的主放電,而主放電之間的小脈沖是由于分立羽造成的。

圖6 高速錄像機拍攝到的片狀等離子體羽(圖2(d))的時空演化。曝光時間為10 μs
圖7給出了片狀等離子體羽氣體溫度的空間分布。從圖7(a)可以發(fā)現(xiàn),片狀等離子體羽的溫度幾乎對稱分布,表現(xiàn)為中間低兩側(cè)高。從圖7(b)可以看出,沿著氣流方向,等離子體羽的氣體溫度逐漸增加,直至在等離子體羽的尾部達到飽和。等離子體羽的氣體溫度最大值約為65 ℃,這一溫度要遠低于他人報道的空氣等離子體的氣體溫度[55]。

X/mm

Y/mm
一般來說,空氣擊穿電場值很高,達到32 kV/cm[56]。在這么高的電場下,電子雪崩發(fā)展很快,因此放電很容易過渡到弧光放電[55]。即大氣壓空氣放電的情況下很難獲得具有很低氣體溫度的等離子體。和空氣相比,氬氣具有較低的擊穿電場,因此氬氣在較低的電壓下首先達到擊穿條件,在陽極附近產(chǎn)生正流光,而陰極附近產(chǎn)生湯森放電。由于電子和正離子的質(zhì)量差距很大,在電場的作用下產(chǎn)生電荷分離,陽極羽的流光頭主要由正離子構(gòu)成,因此在陽極羽的尾部會堆積正電荷。而對于陰極羽,電子向著遠離陰極的方向運動,在陰極羽的尾部堆積負電荷。可以得知,陰極羽和陽極羽尾部之間的電場被增強。在這一增強電場的作用下,陰極羽尾部的電子向著陽極羽的末端加速,引發(fā)正流光向著陰極羽的末端發(fā)展。當正流光達到陰極羽尾部時,會在空氣中產(chǎn)生一個弱離化通道從而最終導(dǎo)致空氣的擊穿,形成空氣等離子體通道。此時,等離子體的阻抗很低,氣隙間的電阻突然降低,導(dǎo)致Vg突然降低到最小值同時放電電流突然增加到最大值。假設(shè)等離子體的阻抗為Ri,電流(I)可以通過歐姆定律得到。
(1)
式中εp是電源電動勢,r是電路中其余部分的電阻。因此氣隙電壓Vg由下式可以得到:
(2)
由公式1和公式2可以看出,放電電流隨等離子體阻抗的增加而減小。Vg隨等離子體阻抗的增加而增加。因此,當放電絲向下游移動時,隨著等離子體阻抗增加,氣隙電壓逐漸增加,放電電流逐漸減小。當電場不足以維持空氣等離子體通道的放電時,放電絲就會熄滅。此后,隨著氣隙電壓的增加,電場逐漸恢復(fù),直到滿足下一次的擊穿條件,放電重復(fù)進行。
與滑動弧放電相比,該片狀等離子體具有更低的電子密度,因此等離子體阻抗更大。所以放電電流就會更低,導(dǎo)致產(chǎn)生較低的焦耳熱,所以片狀等離子體的氣體溫度很低。此外,流動的空氣也會為產(chǎn)生的等離子體降溫,導(dǎo)致較低的氣體溫度。因為在通常情況下是由于熱不穩(wěn)定性,而導(dǎo)致的輝光放電向弧光放電的過渡。所以,溫度很低的片狀等離子體,能夠有效的抑制向弧光過渡,因此放電絲維持在輝光放電機制。
本文利用單電極氬氣射流陣列,在流動空氣中產(chǎn)生了大氣壓片狀等離子體羽。研究結(jié)果表明,在較低Vi下,射流陣列下游產(chǎn)生分立等離子體羽。該分立等離子體羽的長度隨著Vi增加而增大,且最終過渡為片狀等離子體羽。研究發(fā)現(xiàn),片狀等離子體羽長度隨著Vi、氬氣流量及空氣流量的增加而增長,最大長度可以達到約40 mm,長于現(xiàn)有報道的大氣壓片狀等離子體羽的長度。放電的電壓、電流和發(fā)光信號波形表明,分立等離子體羽的氣隙電壓為恒定的,而放電電流及發(fā)光信號為具有很高頻率的小脈沖。但片狀等離子體羽的氣隙電壓是周期性變化的,并且放電電流及發(fā)光信號為低頻率的大脈沖,在相鄰大脈沖之間存在著小脈沖。ICCD研究結(jié)果表明,陽極附近的分立等離子體羽中存在著等離子體子彈,因此其對應(yīng)著流光傳播過程。而陰極羽對應(yīng)著湯森放電機制。利用高速錄像機研究發(fā)現(xiàn),片狀等離子體羽最初也對應(yīng)著分立等離子體羽,但陽極羽會向陰極羽發(fā)展產(chǎn)生空氣中的流光放電并最終轉(zhuǎn)化為輝光微放電通道。該輝光微放電通道在氣流作用下不斷向著下游移動。周期性的微放電通道產(chǎn)生及運動,產(chǎn)生了時間均勻的片狀等離子體羽。光纖測溫儀研究表明,片狀等離子體羽的氣體溫度較低。此外,對兩種模式等離子體羽的產(chǎn)生機制進行了定性分析。