京津冀區域臭氧時空分布特征及其背景濃度估算

姚 青,馬志強,郝天依,樊文雁,楊 旭,唐穎瀟,蔡子穎,韓素芹

京津冀區域臭氧時空分布特征及其背景濃度估算

姚 青1,2*,馬志強1,3,郝天依2,樊文雁2,楊 旭2,唐穎瀟2,蔡子穎2,韓素芹2

(1.上甸子國家大氣本底站,北京 101507；2.天津市環境氣象中心,中國氣象局-南開大學大氣環境與健康研究聯合實驗室,天津 300074；3.京津冀環境氣象預報預警中心, 北京 100089)

為研究京津冀區域臭氧時空分布特征,并估算區域傳輸貢獻,對2017～2019年京津冀區域68個國控站點資料進行主成分分析,并采用TCEQ法估算京津冀區域及細分的次區域內O3背景濃度.結果表明,京津冀區域O3濃度整體上呈現南高北低態勢,地理位置的差異及其距離對于各城市臭氧濃度的均勻性分布影響較大.經最大方差法旋轉后,主成分分析結果可將京津冀區域劃分為河北省中南部、京津冀北部以及渤海西岸地區等3個穩定的次區域.對3個次區域分別采用TCEQ法估算O3背景濃度,計算得到3個次區域本地生成O3濃度依次為71, 60, 59μg/m3,區域背景濃度占O3日最大8h濃度的比值依次為34.3%, 39.4%, 42.2%.京津冀區域O3本地生成占主導,區域傳輸也不容忽視.

臭氧；背景濃度；京津冀；主成分分析；TCEQ方法

近年來京津冀區域O3濃度呈逐年增高趨勢[1-2], 2019年京津冀及周邊地區(“2+26”城市)以O3為首要污染物的天數占比為48.2%[3],超過以PM2.5為首要污染物的天數占比.區域內各城市臭氧濃度空間分布[4-5]和控制類型[6-7]存在差異,Wang等[5]研究表明,2014～2017年京津冀區域O3濃度在空間上呈顯著正相關,其中夏秋季相關性最好,而保定、邢臺濃度較高,北京、承德濃度較低.閆慧等[6]基于TCEQ方法對我國地級市控制區進行了區劃,京津冀區域被劃分為本地源為主的O3超標區域.

特定地點的O3濃度可以視作區域O3背景濃度和本地光化學生成的O3濃度之和[8],區域背景濃度通常可通過在空氣質量模式中關閉目標區域的O3前體物排放模擬獲得[9],但該方法受限于O3前體物排放源精度和反應機制的不確定性,無法獲得較為準確的結果.背景點測量法、TCEQ區域背景估算法和主成分分析等基于大數據的方法具有不確定性小、相對可靠等優點,廣泛應用于國外區域臭氧背景濃度估算等方面[10-14].梁昱等[10]基于主成分分析了上海春季近地面臭氧污染區域性特征,并給出長三角地區2016年5月臭氧背景濃度在68.8～154.7μg/m3,臭氧污染與海上東南風有關.Xue等[11]發現區域背景臭氧約占香港地區臭氧濃度的70%左右,在香港政府的長期控制下,香港本地生成的臭氧在2002～2013年已經呈現顯著下降趨勢(?0.25ppb/a),但同期區域背景臭氧濃度增加更快(0.52ppb/a),是導致香港地區臭氧濃度上升的主要原因.

本研究基于2017～2019年京津冀區域68個國控站臭氧日最大8h平均濃度資料,分析了京津冀區域地面臭氧時空分布特征,采用主成分分析和TCEQ區域背景估算法分季節初步量化該區域的臭氧區域背景濃度,為評估不同區域間O3的相互貢獻,明確O3防控路徑提供技術支撐.

1 材料與方法

1.1 研究區域與資料來源

圖1 京津冀區域站點示意

基于數據的連續性和完整性考慮,選取了京津冀區域內的68個國控站,如圖1所示,這些站分布在北京、天津和河北省11個地級市,其中北京市12個站,天津市9個站,河北省47個站.本研究以北京、天津和河北省11個地級市作為該區域主要城市,各城市O3濃度為該城市內各站點O3濃度的算術平均值.除北京和天津站點分布較為均勻外,河北省各城市站點多集中在城區,因而所選站點的臭氧濃度更多反映了城市及小區域臭氧濃度.本研究中區域背景濃度與所選區域面積、區域均一特征等有關.所有O3濃度均為日最大8h臭氧均值(Daily maximum 8-h average O3, DMA8-O3),或基于該值進行的二次計算,如區域內的DMA8-O3最小值、最大值、差值等.

1.2 主成分分析法

主成分分析法(Principal component analysis, PCA)是一種基于空氣質量監測網絡數據分析的區域背景臭氧評估方法,廣泛應用于氣象學和空氣污染來源解析研究中[15-19].其核心思想在于假設研究區域中的任一站點都受到了區域性輸入氣團的影響,因此可以將區域背景臭氧作為一個因子提取出來.對多個站點的臭氧監測數據進行主成分分析,即可把代表區域背景臭氧的因子提取出來,一般而言“區域背景”通常是最主要的因子,其后可以根據因子載荷和因子得分等計算獲得區域背景臭氧濃度,具體計算方法詳見文獻[6,19].

1.3 改進的TCEQ 法

TCEQ 法是美國德克薩斯州環境質量委員會(Texas Commission on Environmental Quality,TCEQ)在背景點測量法的基礎上提出的[8].它基于發展成熟的空氣質量監測網絡,通過對所有站點的空氣質量監測數據進行統計分析來估算區域背景臭氧濃度.Nielsen-Gammon等[14]改進了TCEQ方法,將所有監測站點的DMA8-O3最小值作為區域背景臭氧, DMA8-O3最大值作為該區域的最大臭氧濃度,而DMA8-O3最大與最小值之差則可以反映本地前體物排放的臭氧生成能力.閆慧等[6]以本地生成O3量與DMA8-O3相關性分析得到的決定系數(R2),用來評定本地光化學反應生成O3的貢獻,R2值越大,代表該區域O3污染受本地生成O3的影響越大.具體計算方法見文獻[6,14].

2 結果與分析

2.1 臭氧濃度時空分布特征

京津冀區域主要城市2017～2019年DMA8-O3年均值依次為102μg/m3、106μg/m3和102μg/m3.余益軍等[2]認為京津冀地區城市O3污染加劇主要由顆粒物濃度下降和前體物變化造成,其貢獻比均值分別是27.3%和63.1%.本研究觀測到的京津冀區域2019年DMA8-O3年均值較2018年有所下降,可能與區域內聯防聯控,O3主要前體物(NO和VOCs)濃度下降[20]有關.如圖2可見,各城市O3濃度存在一定差別,但大部分城市的季節變化趨勢較為一致,均呈現6月DMA8-O3最高,12月最低的特征.夏季DMA8-O3最高,春季次之,秋季較低,冬季最低,這種季節差異表明光化學生成是造成O3高濃度的主要原因.京津冀區域夏季強烈的太陽輻射和高溫天氣都有利于臭氧生成,尤其在前體物強度排放較高的河北南部地區,其支柱產業多為鋼鐵、煉油、化工和煤炭等高排放行業[21],造成夏季O3濃度高于河北北部和北京、天津等城市.京津冀區域春季盡管氣溫低于夏季,但干燥少雨、太陽輻射強,氣象條件有利于臭氧生成[22],同時大風天氣多,也有利于臭氧遠距離輸送,是造成該區域春季臭氧濃度快速增高的重要原因.

圖2 京津冀區域主要城市DMA8-O3濃度的逐月分布

由圖3可見,京津冀區域主要城市的DMA8-O3年平均值空間分布整體上呈現南高北低態勢,高值中心位于河北省南部地區,低值中心位于承德、秦皇島等地,與Wang等[5]基于站點的研究結果一致.京津冀區域3a DMA8-O3平均值濃度最高的3座城市依次為保定、滄州和邯鄲,集中在河北中南部,濃度最低的3座城市依次為承德、北京和秦皇島,集中在京津冀區域北部.春、夏、秋季高濃度城市的分布趨勢一致,與全年平均值接近.冬季濃度最高的3座城市依次為張家口、承德和滄州,濃度最低的3座城市依次是石家莊、唐山和邢臺.京津冀區域DMA8-O3的時空分布季節與區域內各城市O3前體物分布[7],以及本地生成與區域傳輸的關系[6]有關.

圖3 京津冀區域DMA8-O3濃度年均值的空間分布

2.2 臭氧污染區域性特征

基于空間尺度,某一監測點的臭氧濃度由全球背景濃度、區域傳輸濃度、局地生成濃度等組成,全球背景濃度和區域傳輸濃度可視作臭氧背景濃度,在主成分分析中表現為第一主成分(PC1),并且選擇區域越小,PC1所能解釋的臭氧濃度比例越高[10].如表1所示,全體樣本中PC1可以解釋本區域83.9%的臭氧觀測結果,這一比例低于上海市,高于長三角地區,與所選區域的面積大小有關.圖4給出了京津冀區域各站點主成分系數的空間載荷系數,空間載荷系數的變化在-1～1,代表了該成分在研究期內對每個有效站點的平均貢獻(紅色點代表貢獻為正,藍色點代表貢獻為負),PC1對所有站點的空間載荷系數為0.79～0.97,顯著高于PC2和PC3,且PC2和PC3僅能解釋4.16%和2.81%的臭氧觀測結果,表明就全體樣本而言PC1占據絕對優勢,京津冀區域臭氧污染具有顯著的區域特征.分季節進行主成分分析,春、夏、秋和冬季PC1依次可以解釋本區域78.8%、66.4%、81.4%和71.0%的臭氧觀測結果,其它主成分的貢獻較小.夏季除張家口、北京和承德等個別站點外,PC2對應的其他站點空間載荷系數均低于0.6,表明京津冀區域不同季節下PC1均能夠解釋大部分的臭氧濃度,臭氧區域性分布在各季節都得到較好的體現.

表1 京津冀區域各站點的主成分分析結果

通過最大方差法旋轉得到的空間因子載荷可以代表每個主成分在空間上的貢獻,采用具有 Kaiser 標準化的正交旋轉法對全體成分進行了旋轉平方和載入.由表2可見,經旋轉后全體樣本共有3個主成分,三者之間較為接近,PC1,PC2和PC3可以解釋32.49%、32.35%和26.07%的臭氧觀測結果.各季節樣本經旋轉后,特征值>1的主成分數量不一,春季為4個,夏季和冬季為6個,秋季為5個,但前3個主成分的特征值明顯大于其后的主成分,其加和可以解釋65.75%～88.27%的臭氧觀測結果,因此本研究將不討論前3個主成分以外的主成分.

表2 京津冀區域各站點經旋轉后的主成分分析結果

由圖5可見,全樣本統計中PC1高空間載荷(30.6)的站點集中在河北省中南部地區(石家莊、邯鄲、邢臺、衡水、滄州和保定),PC2高載荷站點則集中在河北省北部山區(張家口、承德)和北京市,PC3則集中在河北省沿海(秦皇島、唐山)和天津市,廊坊在3個主成分中的空間載荷相對均勻.京津冀區域可以視作3個相對固定的次區域,春、夏和秋季PC1高載荷站點集中在河北省中南部,春季PC2高載荷站點則集中在東部沿海地區,PC3高載荷站點則集中在北部山區,夏秋季的PC2和PC3與之相反,冬季PC1集中在北部山區.

圖4 京津冀區域各站點主成分系數的空間載荷系數

紅色點代表該成分在研究期內對站點貢獻為正,藍色則代表貢獻為負

圖5 京津冀區域各站點旋轉成分系數的空間載荷系數

注同圖4

京津冀區域的3個次區域相對固定,因而進一步對3個次區域進行主成分分析,結果表明3個次區域均只存在1個主成分,河北省南部地區PC1可以解釋本區域89.16%的臭氧觀測結果,北部山區為90.27%,東部沿海則為90.67%,這些比值高于京津冀區域整體值(83.94%).所劃分的3個次區域第一主成分均能解釋接近90%的O3濃度,表明所劃分的次區域能夠合理反映O3分布規律.Wang等[5]研究也顯示,京津冀城市群存在明顯的臭氧濃度高值區,且不同季節各城市臭氧濃度變化較大,這表明京津冀區域臭氧存在顯著的地區差異.因而本研究將河北省中南部石家莊、保定、邯鄲、滄州、衡水和邢臺的27個站點,記做Region 1,京津冀北部北京、張家口和承德的21個站點,記做Region 2,渤海西岸地區天津、唐山和秦皇島的18個站點,記做Region 3.另有位于河北省廊坊市的2個站點,處于3個次區域交界處,不存在明顯的主成分,在本文后續的次區域研究中將不作討論.

2.3 京津冀區域臭氧背景濃度估算

由圖6可見,京津冀區域春、夏和秋季本地生成臭氧量和DMA8-O3的相關系數介于0.569～0.708,均通過0.01的顯著性檢驗,秋季最高,冬季僅為0.097,未能通過0.05的顯著性檢驗.計算得到春夏秋冬各季節本地生成O3濃度依次為94,140,85, 62μg/m3,分別占各季節O3濃度的77.0%、88.6%、106.2%和117.0%,夏季本地生成比例高于春季,具有其合理性,秋冬季這一比例高于100%,表明O3區域輸送部分存在負值,即京津冀區域內生成的臭氧往外輸送,可能與目標區域排放的臭氧前體物經大尺度氣象條件影響再次回到該區域,以及局地環流(如海陸風或山谷風等)等因素有關[23].春、夏和秋季本地生成臭氧量和DMA8-O3的擬合曲線斜率介于0.55～0.59,冬季斜率(0.09)顯著低于其他季節,表明冬季區域內DMA8-O3最大值和最小值的差值相對穩定,這可能與冬季本地生成較弱,區域傳輸影響較大,而不同站點間的濃度差異相對固定有關.

圖6 不同季節本地生成O3與DMA8-O3濃度的相關性

如圖7所示,對這3個次區域采用TCEQ方法評估其本地光化學反應生成O3的貢獻,3個次區域本地生成臭氧量和DMA8-O3的相關系數介于0.599～ 0.679,均通過0.01的顯著性檢驗,其中河北省中南部最高,北部最低.以2>0.3作為判斷城市或區域O3是否受本地生成影響較大的依據[9],經計算京津冀3個次區域的2依次為0.46,0.36和0.44,表明區域內O3均以本地生成為主,其中Region 1受影響最大,Region 2最小.計算得到3個次區域本地生成O3濃度依次為71、60和59μg/m3,分別占各次區域DMA8-O3的65.7%、60.6%和57.8%,則區域傳輸占比為34.3%、39.4%和42.2%.河北省中南部和渤海沿岸地區O3受本地生成影響較大,這與閆慧等[6]的研究結果并不一致,可能與研究方法以及站點選取數量不同有關.

進一步對3個次區域分季節進行評估,表3給出了京津冀不同次區域O3本地生成量及其與DMA8- O3的可決系數.各季節Region 1的O3本地生成量為47.8～109.9μg/m3,Region 2為43.9～89.4μg/m3,Region 3為35.7～96.7μg/m3,Region 1的本地生成量高于其他2個次區域,與河北省中南部地區產業結構和O3前體物排放量較大,光化學反應強度較高有關[5].各次區域O3本地生成量均呈夏季最高,春季略高于秋季,冬季最低的季節分布特征.與全年數據分析相比,分季節后各次區域的2均明顯下降,春夏秋3個季節2在0.3左右或不足0.3,冬季未能通過0.05的顯著性檢驗.閆慧等[6]研究表明2018年北京、天津和唐山市以本地生成為主,京津冀區域其他城市以區域傳輸為主,本研究獲得的分季節臭氧本地生成/區域傳輸關系更加復雜,這可能與京津冀區域受地形、前體物和氣象條件影響,O3來源和影響因素更加復雜有關,這需要進一步利用氣象和前體物資料,并結合數值模式做詳細研究.

圖7 不同次區域本地生成O3與DMA8-O3濃度的相關性

本研究利用旋轉成分將京津冀區域劃分為3個子區域,采用改進的TCEQ方法討論本地生成和區域傳輸對O3濃度的影響,獲得的結果更為合理,同時降低了現有區域臭氧背景濃度定量評估方法的不確定性,分區域分析也為京津冀區域的O3分區預報提供思路.盡管如此,本研究仍存在以下不確定性:①3個次區域的大地形、氣象條件和前體物排放強度存在差異,如何厘清這些因素對O3背景濃度的影響需要進一步定量評估;②O3污染階段的區域輸送和本地生成量,可能與基于長期觀測資料的分析結果存在較大差異,本研究尚未涉及;③冬季次區域本地生成O3與DMA8-O3濃度的可決系數偏低,且不具備顯著性,表明本方法可能并不適用于估算冬季區域傳輸的貢獻.對于京津冀次區域的地理因素、氣象條件和前體物排放量對O3背景濃度的影響,還需要采用更多數據,并結合模式做進一步分析,同時深入研究不同污染程度下區域輸送對O3濃度的貢獻.

表3 京津冀不同次區域O3本地生成量及其與DMA8-O3的可決系數

注: *通過0.01的顯著性檢驗, **未能通過0.05的顯著性檢驗.

3 結論

3.1 2017～2019年京津冀區域O3濃度整體上呈現南高北低態勢, DMA8-O3平均值濃度最高的3座城市依次為保定、滄州和邯鄲,濃度最低的3座城市依次為承德、北京和秦皇島.地理位置的差異及其距離對于京津冀區域臭氧濃度的均勻性分布影響較大.

3.2 主成分分析顯示,京津冀區域PC1可以解釋83.9%的臭氧觀測結果,整體呈現區域性特征.通過最大方差法旋轉后,得到的3個主成分合計可以解釋90.91%的臭氧觀測結果, PC1, PC2和PC3對應的空間載荷系數可將京津冀區域劃分為3個次區域,分別為河北省中南部、京津冀北部以及渤海西岸地區.

3.3 改進后的TCEQ方法評估京津冀各次區域內本地光化學反應生成O3的貢獻,計算得到3個次區域本地生成O3濃度依次為71、60和59μg/m3,分別占各次區域DMA8-O3的65.7%、60.6%和57.8%, 3個次區域的2依次為0.46, 0.36和0.44,表明區域內O3均以本地生成為主,區域傳輸也不容忽視.

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YAO Qing1,2*, MA Zhi-qiang1,3, HAO Tian-yi2, FAN Wen-yan2, YANG Xu2, TANG Ying-xiao2, CAI Zi-ying2, HAN Su-qin2

(1.Beijing Shangdianzi Regional Atmosphere Watch Station, Beijing 101507, China；2.CMA-NKU Cooperative Laboratory for Atmospheric Environment-Health Research, Tianjin Environmental Meteorology Center, Tianjin 300074, China；3.Environmental Meteorology Forecast Center of Beijing-Tianjin-Hebei, China Meteorological Administration, Beijing 100089, China)., 2021,41(11)：4999～5008

In order to study the temporal and spatial distribution characteristics of ozone in Beijing-Tianjin-Hebei region and estimate the regional transport contribution, the principal component analysis was carried out on the data of 68 national control stations in Beijing-Tianjin-Hebei region from 2017 to 2019, and the TCEQ method was used to estimate the background concentration of ozone in Beijing-Tianjin-Hebei region and subdivided sub-regions. The results showed that the ozone concentration in Beijing-Tianjin-Hebei region was high in the south and low in the north as a whole, and the difference of geographical location and its distance had great influence on the uniform distribution of ozone concentration in different cities. After the rotation of the maximum variance method, the Beijing-Tianjin-Hebei region could be divided into three subregions: the central and southern part of Hebei Province, the north of Beijing-Tianjin-Hebei region and the west coast of the Bohai Sea. Using the TCEQ method to estimate the ozone background concentration in the three subregions could reduce the influence of geographical factors. The calculated results showed that the locally generated ozone concentrations in the three subregions are 71, 60 and 59μg/m3, respectively, and the ratio of the regional background concentration to the maximum 8-hour concentration in ozone days was 34.3%, 39.4% and 42.2%, respectively. The local generation of ozone in Beijing-Tianjin-Hebei region was dominant, and regional transmission could not be ignored.

ozone；background concentration；Beijing-Tianjin-Hebei region；principal component analysis；TCEQ

X511

A

1000-6923(2021)11-4999-10

姚 青(1980-),男,湖北宜昌人,正高級工程師,碩士,主要從事大氣環境與健康氣象方面的科研工作.發表論文80余篇.

2021-03-29

天津市自然科學基金資助項目(19JCQNJC08000);上甸子國家大氣本底站開放研究課題(SDZ2020612)

* 責任作者, 正高級工程師, yao.qing@163.com