層內(nèi)自生CO2提高采收率技術(shù)現(xiàn)狀*

金發(fā)揚，周順明，高士博，姚 崢，王瑞林

（油氣藏地質(zhì)及開發(fā)工程國家重點實驗室（西南石油大學(xué)），四川成都 610500）

0 前言

隨著全球經(jīng)濟(jì)發(fā)展，能源需求是全世界面臨的一個挑戰(zhàn)危機(jī)，尤其是對油氣資源需求量。而由于地層的復(fù)雜性，儲層滲透率低、地層非均質(zhì)性嚴(yán)重、原油物化性質(zhì)等原因，原油開采難度大，地質(zhì)儲量動用程度小。大量實驗研究和礦場實踐表明，大部分油藏在水驅(qū)后仍有接近60%的儲量未被采出［1］。在油藏開發(fā)的現(xiàn)有技術(shù)中，注CO2開采可有效提高原油采收率，將最終采收率提高10%～15%甚至更高［2］。但是由于CO2資源的匱乏以及油井腐蝕等問題，為了經(jīng)濟(jì)有效地采出更多的地下原油，人們提出了層內(nèi)自生CO2提高采收率技術(shù)，并得到了很好的應(yīng)用。

油層自生CO2提高采收率技術(shù)是一種具有發(fā)展前景的新技術(shù)，它是依靠化學(xué)藥劑在地層溫度下的自發(fā)分解，或者多種藥劑復(fù)合發(fā)生熱化學(xué)反應(yīng)，從而產(chǎn)生大量二氧化碳?xì)怏w。該技術(shù)主要通過原油膨脹降黏、降低油水界面張力、高滲層封堵以及污染層解堵等作用，擴(kuò)大波及體積、提高驅(qū)油效率，達(dá)到穩(wěn)油控水的目的，進(jìn)而提高采收率［3］。本文綜述了近幾年國內(nèi)外學(xué)者對自生CO2產(chǎn)氣體系的研究進(jìn)展以及驅(qū)油機(jī)理，為后續(xù)進(jìn)一步深入研究自生CO2提高采收率技術(shù)提供借鑒。

1 自生CO2產(chǎn)氣體系

目前油田常用的層內(nèi)自生CO2技術(shù)一般分為單液法和雙液法。單液法是將單一的化學(xué)藥劑注入地層，在地層條件下自發(fā)的產(chǎn)生CO2，雙液法則是兩種化學(xué)藥劑在地層條件下相互作用而產(chǎn)生大量氣體［4-5］。近幾年也有一些學(xué)者提出了利用酸巖反應(yīng)來產(chǎn)生大量CO2的方法，針對一些特殊的油藏具有較好的應(yīng)用前景。

1.1 單液體系

早在2000年，Gumersky等［6］提出了自生CO2新技術(shù)，該技術(shù)是基于碳酸鹽與低濃度活性酸之間的放熱化學(xué)反應(yīng)或者單一的鹽溶液受熱分解生成二氧化碳?xì)怏w。Gumersky等通過室內(nèi)研究發(fā)現(xiàn)，自生CO2提高采收率技術(shù)比傳統(tǒng)水驅(qū)的驅(qū)替效率高出16%。

2016年，Wang等［7］研究了利用碳酸氫銨熱分解產(chǎn)生二氧化碳吞吐的有效性。利用數(shù)值模擬和反應(yīng)動力學(xué)建立二氧化碳吞吐的儲層模型，結(jié)果表明利用碳酸氫銨自發(fā)產(chǎn)生CO2進(jìn)行二氧化碳吞吐可有效提高單井產(chǎn)能。

2010 年，Benjamin 等［8］研究發(fā)現(xiàn)，在80～90 ℃下，氨基甲酸銨受熱分解可產(chǎn)生大量二氧化碳，當(dāng)氨基甲酸銨配合聚合物和表面活性劑進(jìn)行化學(xué)驅(qū)時，可有效提高采收率。2017 年，Wang 等［9］研究發(fā)現(xiàn)，當(dāng)氨基甲酸銨質(zhì)量分?jǐn)?shù)大于1%時，溶液pH值達(dá)到穩(wěn)定值（pH=9.5），呈堿性，自生CO2驅(qū)油實驗結(jié)果顯示，氨基甲酸銨在產(chǎn)生CO2的同時，釋放出的堿性氣體溶于水中在一定程度上還能發(fā)揮堿水驅(qū)的作用，改變巖石潤濕性，可有效提高采收率。2018年，Wang等［10］還研究了尿素作為CO2產(chǎn)氣劑的效果，尿素具有優(yōu)異的二價陽離子抗性，是一種比其他氨基甲酸鹽或碳酸鹽更好的產(chǎn)氣劑。當(dāng)尿素質(zhì)量分?jǐn)?shù)為10%時具有較好的產(chǎn)氣效率以及驅(qū)油效果。楊付林等［11］也研制了一種復(fù)合的自生氣體系NS-1，其中包括尿素、催化劑和復(fù)合酸等等，結(jié)果顯示當(dāng)體系濃度為0.6 mol/L時，產(chǎn)生的CO2氣體量比碳酸氫鹽產(chǎn)生量高出1倍多。

1.2 雙液體系

鄧建華等［12］從層內(nèi)生氣機(jī)理出發(fā)，研制了以碳酸氫銨為主劑的2 種生氣體系配方，碳酸氫銨單液體系在地層溫度可發(fā)生自分解，生成一種堿性氣體和CO2，而碳酸氫銨雙液體系是一種復(fù)合體系，與pH調(diào)節(jié)劑復(fù)合使用，在地層下反應(yīng)更加完全。室內(nèi)巖心評價試驗表明，2種配方都具有良好的生氣、生熱及升壓效果，但是雙液體系提高采收率效果更明顯，提高幅度約為單液體系的兩倍。

李文軒等［13］對一種新型地下自生泡沫做了研究，對四種自生氣體系做了篩選與評價，其中小蘇打加鹽酸體系產(chǎn)氣量高且價格便宜，因此對該體系做了進(jìn)一步研究。在小蘇打質(zhì)量濃度百分?jǐn)?shù)為15%，鹽酸摩爾濃度為0.1 mol/L 的條件下，該體系產(chǎn)氣量最高，約為102 mL/g，加入起泡劑后在常壓下泡沫質(zhì)量高達(dá)99%。室內(nèi)巖心實驗表明，該自生泡沫體系具有良好的暫堵分流效果，適用于非均質(zhì)地層改造。

1.3 酸巖反應(yīng)體系

Mansoor Alam 等［14］在2015 年針對碳酸鹽巖層研究了一種緩釋CO2技術(shù)。該技術(shù)通過注入低濃度的檸檬酸到碳酸鹽巖儲層中發(fā)生緩慢反應(yīng)來達(dá)到緩釋CO2目的，室內(nèi)巖心驅(qū)替實驗表明，CO2緩釋技術(shù)效果明顯，可有效提高采收率。此外，CMG 模擬結(jié)果表明，緩釋CO2技術(shù)對殘余油的采收率比水驅(qū)高70%，證實了緩釋CO2技術(shù)的大規(guī)模有效性。

Abdelgawad 等［15］也針對碳酸鹽巖提出了一種新的自生CO2的方法。該方法是將乙二胺四乙酸（EDTA）及其二鈉鹽與羥乙基乙二胺三乙酸（HEDTA）配合使用。將這幾種螯合劑注入儲層后，它們會相互作用并與碳酸鹽巖發(fā)生反應(yīng)產(chǎn)生二氧化碳?xì)怏w，發(fā)揮驅(qū)油作用。實驗結(jié)果表明，在不使用其他添加劑如一些表面活性劑的情況下，采用該技術(shù)可從碳酸鹽巖巖心中采出了約90%的原油。螯合劑自身與儲層反應(yīng)速度較慢，另外也可通過膠囊的形式將螯合劑封存起來，在注入完成后膠囊里的螯合劑在地層下得到釋放，開始與儲層發(fā)生反應(yīng)，從而讓CO2進(jìn)入整個儲層中。

以上幾種國內(nèi)外學(xué)者所研究的產(chǎn)氣體系的特點及其適用地層各不相同，單液體系主要是利用化學(xué)藥劑熱穩(wěn)定性差的原理，在注入地層后能夠在地層溫度下發(fā)生熱分解自發(fā)地產(chǎn)生CO2氣體，反應(yīng)速度較慢，作用距離更遠(yuǎn)，但是反應(yīng)不充分，氣體釋放量相對較少。雙液體系主要是碳酸鹽類+活性酸組成的復(fù)合體系，該類體系在地層下反應(yīng)更充分，產(chǎn)氣量大，可大幅度提高采收率，但其弊端是反應(yīng)速度較快，有效作用距離較短。酸巖反應(yīng)體系主要是針對碳酸鹽巖儲層提出的一種技術(shù)，主要是用弱酸或低濃度的酸與碳酸鹽巖儲層巖石反應(yīng)，由于體系酸性較弱或濃度較低，可達(dá)到CO2緩釋效果，該體系相比于雙液體系反應(yīng)速度更慢，能讓氣體作用到油層深部，但是該技術(shù)的局限性是只能針對碳酸鹽巖儲層使用。

2 自生CO2提高采收率機(jī)理

CO2驅(qū)是提高復(fù)雜地層原油采收率最有效的方法之一，被世界各地油田廣泛應(yīng)用。近年來，CO2驅(qū)油技術(shù)在我國日益受到重視，但隨著CO2驅(qū)在礦場的大規(guī)模應(yīng)用，一些弊端也相應(yīng)呈現(xiàn)。該技術(shù)最主要的限制因素就是二氧化碳?xì)庠床蛔悖瑹o法進(jìn)行大范圍的推廣與應(yīng)用，另外還包括二氧化碳的輸送困難、氣竄、氣體對油井及設(shè)備的腐蝕等因素。自生二氧化碳驅(qū)油技術(shù)具有常規(guī)注二氧化碳驅(qū)油機(jī)理，又能克服其很多不利因素。結(jié)合國內(nèi)外相關(guān)的大量室內(nèi)實驗研究，可以將油層自生二氧化碳驅(qū)油機(jī)理歸納為以下幾點［16-20］：（1）原油的膨脹降黏；（2）解堵增注作用，提高地層滲透率；（3）降低界面張力，改善油水流度比；（4）與表面活性劑作用產(chǎn)生泡沫，具有調(diào)驅(qū)作用。

自生CO2提高采收率機(jī)理的主導(dǎo)因素取決于油層溫度、壓力和原油組分。對于某個具體的CO2驅(qū)油項目，劉一江等［21］將其主要的驅(qū)替特征分為了圖1相對應(yīng)的5個區(qū)域。

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圖1 油層溫度和壓力對CO2驅(qū)替機(jī)理的影響

2.1 原油膨脹降黏

自生CO2體系在地層條件下產(chǎn)生大量CO2后，在高溫高壓下會迅速溶于原油，一方面可以降低原油黏度，增加其流動性能；另一方面，可使原油膨脹，使得剩余油更容易脫離地層水以及巖石表面的束縛，提高驅(qū)油效率［22-24］。自生CO2體系對稠油的降黏效果更為顯著，氣體可大幅度降低中質(zhì)油和重質(zhì)油的黏度，這是由于CO2能以小分子的狀態(tài)吸附在瀝青質(zhì)上，減小了瀝青質(zhì)與膠質(zhì)分子間的引力，降低了內(nèi)摩擦力，從而降低體系黏度［25-27］。

二氧化碳溶于原油中一般可使原油體積膨脹10%～40%左右，且溫度越高其膨脹倍數(shù)越大［28-29］。但對于降黏效果而言，黏溫特性存在一個溫度臨界值，當(dāng)溫度超過這個值時，導(dǎo)致CO2溶解度降低，降黏作用反而下降［30］。此外，壓力對二氧化碳使原油降黏及膨脹的影響也存在一個臨界值，溫度一定時，CO2對原油的降黏效果隨著壓力的升高而呈現(xiàn)先增大后減小的趨勢；其膨脹系數(shù)先隨著壓力的增加而升高，但壓力超過某一臨界值時，原油中輕烴組分大量揮發(fā)，導(dǎo)致原油膨脹系數(shù)減小［31-32］。

除了具有以上常規(guī)的使得原油膨脹降黏的機(jī)理外，自生CO2還有著一些獨特的優(yōu)勢可使原油黏度降低。由于自生CO2體系是將一種或多種可作用產(chǎn)生氣體的溶液注入地層內(nèi)，且體系不會在地層前端反應(yīng)造成氣體的損失，相比于直接注CO2驅(qū)，自生CO2能夠作用的距離更遠(yuǎn)深，因而能夠源源不斷地在地層下產(chǎn)生大量的CO2溶解于原油中形成內(nèi)部溶解氣驅(qū)，降低原油的黏度［33］。此外，某些自生CO2體系在地層下反應(yīng)還能產(chǎn)生堿性氣體，例如NH3等，NH3可與原油中某些成分發(fā)生反應(yīng)生成具有表面活性的皂類物質(zhì)，該物質(zhì)對原油也具有較好的降黏作用［34］。Jia等［35］通過室內(nèi)研究發(fā)現(xiàn)，在60℃、10 MPa的條件下，注入自生CO2體系后，原油體積和黏度均有明顯變化，體積膨脹了25%，黏度也大幅度降低，最終采收率提高了7.6%～14.2%。

2.2 解堵增注

相比于常規(guī)注CO2驅(qū)，自生CO2體系由于其特殊的產(chǎn)氣機(jī)理，對地層孔隙有著良好的解堵作用。向地層注入自生CO2體系后，體系在油層深部發(fā)生放熱反應(yīng)，使得油層局部溫度迅速升高，原油中有機(jī)物膠質(zhì)和瀝青質(zhì)受熱后黏度降低，從而增加原油流動性，起到熱解堵的作用，而且CO2溶于水后呈弱酸性，可解除部分無機(jī)垢堵塞，恢復(fù)一定的油井產(chǎn)能［36-37］。體系中的低濃度酸液可與鐵垢和鈣垢發(fā)生熱化學(xué)反應(yīng)，從而解除近井地帶的污染，恢復(fù)近井地帶滲透率，酸液還可與巖石發(fā)生反應(yīng)，進(jìn)一步增大地層的孔隙度，提高地層導(dǎo)流能力［38］。同時，在高溫高壓的條件下，游離的二氧化碳具有很好的穿透性，可有效地清除孔隙通道中雜質(zhì)的堵塞［39］。二氧化碳的大量生成，可在一定程度上沖刷地層的堵塞物，疏通被污染的地層［40］。此外，在自生氣體系中加入一定濃度的表面活性劑可起到洗油作用，能降低蠟質(zhì)的黏附功，減小毛細(xì)管阻力，而且由于體系的放熱反應(yīng)，受溫度影響，表面活性劑的洗油能力進(jìn)一步提高，協(xié)同解堵作用更強［41］。為了模擬多輪次井酸化情況，謝軍德等［34］采用了酸化后解堵增注長巖心進(jìn)行流動試驗，結(jié)果表明巖心解堵效果隨著注入段塞的增加而提高。兩段巖心的滲透率恢復(fù)程度極為顯著，尤其是第二段巖心，完全恢復(fù)到未污染前的水平。該實驗說明自生CO2技術(shù)對解除地層深部污染具有良好的效果。

2.3 降低界面張力，改善油水流度比

低滲油藏滲透率低，毛細(xì)管力顯著，為了有效開發(fā)油藏，降低界面張力是目前最有效的方法之一［42］。CO2溶于原油和水后，一方面使油水分子間的界面張力降低，油水相對滲透率發(fā)生改變；另一方面，還可以改善油水流度比，防止黏性指進(jìn)，在兩者機(jī)理共同作用下，水驅(qū)的波及面積增大，掃油效率提高，從而提高采收率［43-44］。壓力是影響界面張力大小的主要因素，隨著壓力增加，CO2與原油的界面張力會顯著降低，尤其是在純碳?xì)浠衔锱cCO2體系中，界面張力維持在極低的范圍內(nèi)［45-46］。溫度對于界面張力的影響較為復(fù)雜，在低壓條件下，界面張力隨溫度的升高而減小；在高壓條件下，界面張力隨溫度的升高而增大［47-48］。Wang 等［46］通過實驗發(fā)現(xiàn)，原油組分在一定程度上也影響CO2與原油間的界面張力，原油中重質(zhì)烴的含量越高，界面張力越小。Amro 等［49］通過研究還發(fā)現(xiàn)含鹽度對界面張力也存在一定影響，氯化鈉含量越高，界面張力越大。

對于自生CO2體系來說，依靠CO2自身來降低油水界面張力只是一方面，此外，體系中產(chǎn)生的NH3等堿性氣體可與原油中的環(huán)烷酸、長鏈脂肪酸等發(fā)生反應(yīng)生成具有表面活性的物質(zhì)，并且NH3溶于水后在一定程度上能發(fā)揮堿水驅(qū)的作用，從而能進(jìn)一步降低油水界面張力和油巖界面張力，剝離油膜，有效地提高驅(qū)油效率［34，50］。

2.4 調(diào)驅(qū)作用

在多孔介質(zhì)中，特別是在非均質(zhì)油藏中，自生CO2驅(qū)油存在嚴(yán)重的氣竄和重力超覆現(xiàn)象［51-52］。重力超覆是油藏多相流動的一種現(xiàn)象，儲層頂部流體密度較小，底部流體密度較大，導(dǎo)致波及不均勻［15］。為了克服上述問題，通常在自生氣體系加入一定量的表面活性劑產(chǎn)生泡沫實現(xiàn)泡沫調(diào)驅(qū)的功能。如圖2 所示，泡沫的形成主要分3 種方式：液膜滯后、縮頸分離以及薄膜分?jǐn)啵?3］，泡沫形成后會占據(jù)一定的孔隙通道，對水竄層有一定封堵作用，從而達(dá)到穩(wěn)油控水的目的。泡沫調(diào)驅(qū)的特點是“大堵小不堵”和“控水不控油”，泡沫可以選擇性地封堵高滲透（或高水竄）層，使驅(qū)替液進(jìn)入未波及區(qū)（如低滲透、高含油飽和度區(qū)）［54］。此外，用于制造泡沫的表面活性劑可以吸附在界面（如氣水、油水、固水），從而降低油水界面張力，同時改變潤濕性，提高泡沫穩(wěn)定性和驅(qū)油效率［55］。王瓊等［19］篩選了適合污水配制的自生泡沫復(fù)合驅(qū)油體系，該體系能大幅度降低油水界面張力至10-2mN/m 以下。該體系既能降低油水界面張力，又能改善油水的流度比，提高水相的驅(qū)替面積和波及效率，室內(nèi)巖心驅(qū)油實驗提高采收率大于25%以上。

圖2 泡沫形成機(jī)理示意圖

3 礦場試驗

與CO2驅(qū)相比，自生CO2驅(qū)油技術(shù)在國內(nèi)外的應(yīng)用相對較少。自生二氧化碳驅(qū)油技術(shù)被提出后，國內(nèi)外的研究人員都開展了大量的研究，并在礦場上進(jìn)行了先導(dǎo)性的試驗與應(yīng)用。

2006年，對大港油田某區(qū)塊的一口采油井［37］進(jìn)行了先導(dǎo)性實驗。采用單液體系，注入工序完成后關(guān)井2 d。開井后兩個月內(nèi)的平均日產(chǎn)油量相對于施工前一年增產(chǎn)了1.46 t，增產(chǎn)幅度為21.6%；相比于施工前兩個月日增油0.99 t。先導(dǎo)性實驗表明，自生CO2吞吐技術(shù)在現(xiàn)場應(yīng)用有一定的效果。

在江蘇油田W5 斷塊稠油油藏的3 口井［11］實施了層內(nèi)生氣吞吐工藝。吞吐的3口井均取得了較好的效果，其中W5-15井有效期近1年，目前仍繼續(xù)有效，W5-15 井日產(chǎn)油量相比施工前增加了1.03 t。W5-17 井措施后增油幅度更為明顯，相比于施工前日增油量達(dá)3.9 t。在江蘇油田W5斷塊油藏的應(yīng)用試驗說明了自生CO2吞吐技術(shù)具有良好的應(yīng)用前景。

在西伯利亞西部Samotlor 油田AB1-3和AB2-3兩個試驗區(qū)［6］進(jìn)行了自生CO2驅(qū)新技術(shù)的現(xiàn)場試驗，利用碳酸鈉和鹽酸的熱化學(xué)放氣反應(yīng)，分成多個段塞依次注入地層。注入完成后關(guān)井24 h，待藥劑充分反應(yīng)后再次注水開采。現(xiàn)場試油3 個月后，周邊井的總產(chǎn)油量平均增加2 倍，部分井增產(chǎn)幅度更大。8 個月內(nèi)自生CO2技術(shù)增產(chǎn)超過了27000 t，證實了自生CO2驅(qū)的可行性。

針對B1-7井［56］地層能量不足，原油凝點高的特點，采用層內(nèi)自生CO2驅(qū)技術(shù)釋放的大量氣體來補充地層能量，同時起到降黏和解除無機(jī)堵塞的作用，使單井產(chǎn)量得到提高。施工后日產(chǎn)油量增加了1.9 t，最高時增油量達(dá)到了2.6 t，表明層內(nèi)自生CO2驅(qū)技術(shù)增油效果明顯。

2010—2011年在SZ油田進(jìn)行了11口注水井的現(xiàn)場試驗［35］。將碳酸鈉和鹽酸混合物在3～4 個循環(huán)中依次注入地層。最后一部分混合液注入后，關(guān)井進(jìn)行化學(xué)反應(yīng)，24 h 后再次進(jìn)行注水開采。措施后單井注入壓力平均下降3.2 MPa，注水速度平均增加146 m3/d，視吸水指數(shù)平均增加92.5 m3/（d·MPa）。現(xiàn)場試油開始一個月后，周邊井的總產(chǎn)油量平均增加1.5倍，部分井增產(chǎn)幅度更大。

2016 年，針對渤海K 油田的2 口注水井進(jìn)行層內(nèi)生成CO2調(diào)驅(qū)作業(yè)（D2/D3 井）［57］，措施前井組的日產(chǎn)油437.7 m3，平均含水69.0%；措施后增油降水效果明顯，日產(chǎn)油增至472.1 m3，含水率降至67.2%，目前兩井組累計增油超過9000 m3。同年，對渤海L油田的注水井A1 井也采取措施，相比于措施前日產(chǎn)油量增加了31.8 m3，平均含水下降0.09 個百分點。目前該井組累計增油已達(dá)5216 m3。

4 結(jié)果與展望

我國低滲透油藏、稠油油藏等復(fù)雜油藏的儲量豐富，為了提高油氣產(chǎn)量，達(dá)到穩(wěn)產(chǎn)增產(chǎn)的目的，油田就必須要采取合理的開采手段去實現(xiàn)這一目標(biāo)。油層自生CO2提高采收率技術(shù)有著廣泛的應(yīng)用前景，該技術(shù)不僅具有常規(guī)注CO2驅(qū)油的優(yōu)點，又能克服從地面注二氧化碳帶來的缺點，如氣源短缺、腐蝕、結(jié)垢等問題，而且該技術(shù)施工簡單、成本低，與其他提高采收率技術(shù)相比具有更顯著的效果。因此，自生二氧化碳技術(shù)相比于其他技術(shù)更具有潛力，是一種有未來市場的技術(shù)，具有較強的推廣意義。自生CO2提高采收率機(jī)理主要包括原油膨脹降黏、解堵增注、降低界面張力、改善油水流度比以及與表面活性劑協(xié)同作用產(chǎn)生泡沫等。自生CO2作為一種新型技術(shù)，國內(nèi)外對它的研究基本上還不夠系統(tǒng)和全面，仍存在一些問題需要我們?nèi)ド钊敕治龊徒鉀Q。例如體系產(chǎn)氣量不足，不能大規(guī)模在現(xiàn)場應(yīng)用；CO2易出現(xiàn)竄流和黏性指進(jìn)，致使CO2過早突破含油帶，影響驅(qū)替效率；最小混相壓力、氣體性質(zhì)等受地層溫度和壓力影響較大等問題。因此，還需要進(jìn)一步在化學(xué)藥劑的篩選、驅(qū)油機(jī)理的深入分析、與地層的適應(yīng)性、性能評價和現(xiàn)場試驗等諸多方面開展系統(tǒng)的研究，以便于自生CO2提高采收率技術(shù)在現(xiàn)場更好的應(yīng)用。