ReSe2連續波鎖模Nd:YVO4腔內倍頻綠光激光器

薛喻宸， 白冰， 張斌， 李立 (哈爾濱工程大學 物理與光電工程學院，黑龍江 哈爾濱 150001)

全固態532 nm綠光激光具有水中傳輸距離遠、單光子能量高、人眼敏感等優點，被廣泛應用于水下激光通信與探測、激光醫療、激光加工及激光顯示等領域[1-3]。利用532 nm綠光在獲得紫外、深紫外波段的激光輸出方面亦有重要的應用[4-5]，獲得532 nm綠光激光的方法，通常使用Nd:YAG激光晶體產生1 064 nm基頻光，結合非線性晶體倍頻的方式實現532 nm綠光輸出。與Nd:YAG晶體相比，Nd:YVO4晶體則表現出了獨特的優勢。Nd:YVO4晶體在808 nm處的抽運帶寬約為Nd:YAG晶體的5倍，受激發射截面是Nd:YAG晶體的3倍，且其為雙軸晶體無需引入偏振器件即可實現線偏振激光輸出，有利于頻率變換時偏振匹配，更適合獲得高功率高偏振比的1 064 nm基頻光，理論上可獲得更高的倍頻效率。結合調Q和鎖模技術[6-9]，可以進一步實現脈沖模式的倍頻激光輸出。目前采用摻Cr4+晶體、石墨烯或二維拓撲絕緣體等作為可飽和吸收體，已廣泛應用于被動調Q和鎖模激光器。然而，在被動調Q機制下,脈沖重復頻率很難達到兆赫茲量級[10-12]。摻Cr4+晶體可以用于獲得百兆赫茲的被動調Q鎖模脈沖輸出，但是其強吸收調制作用導致難以獲得連續波鎖模運轉[13-14]。石墨烯材料可以用于實現低閾值調Q鎖模和連續波鎖模，但在獲得高功率輸出方面有一定的困難[15]。二維拓撲絕緣體在執行高功率連續波鎖模操作時同樣面臨著類似的問題[16]。過渡金屬二硫化物(如MoS2和WS2)作為可飽和吸收體，在脈沖激光器及非線性光學器件方面得到了廣泛關注，尤其在被動鎖模激光器中表現出較好的工作性能[17-20]。Zhang等[21-22]利用一種多層MoS2飽和吸收鏡的調Q鎖模Nd:YVO4激光器，在1.06 μm波段獲得調Q鎖模脈沖寬度為1.12 ns，重復頻率為11 MHz，最大平均功率為198 mW；并利用MoS2可飽和吸收體，在1.06 μm波長的Nd：YAG激光器中亦實現了調Q鎖模操作，將輸出功率提高到瓦級，獲得了94.72 MHz的高重復頻率脈沖運轉[22]。二維材料MoS2鎖模固體激光器中，鎖模脈沖操作普遍存在較強的調Q效應，輸出的鎖模脈沖序列的峰值或能量不均衡，限制了其在許多技術領域中的實際應用[23-24]。二維材料ReSe2作為可飽和吸收體，在1.06 μm波段具有較佳的損耗調制能力，表現出適中的損耗調制深度和快速激勵時間恢復[25-28]，且不同的ReSe2結構可以調控光學特性和動態吸收響應，同時具有較好的環境穩定性[29-30]，非常適合于高重復頻率調Q和鎖模脈沖激光器。

本文采用二維材料ReSe2作為可飽和吸收體鎖模元件，利用808 nm二極管端面泵浦Nd:YVO4晶體，通過設計緊湊的V型諧振腔及腔內倍頻方案，實驗上獲得了連續波鎖模倍頻532 nm綠光脈沖激光輸出。采用非線性晶體LiB3O5進行二次諧波頻率變換，實驗獲得了最大輸出功率240 mW的連續波鎖模綠光脈沖輸出，脈沖寬度3.5 ns、重復頻率為87.51 MHz。

1 ReSe2被動鎖模腔內倍頻實驗裝置

實驗裝置示意圖如圖1所示，采用光纖耦合808 nm連續輸出的LD端面泵浦YVO4/Nd:YVO4鍵合激光晶體，泵浦源的最大輸出功率為50 W、纖芯直徑為400 μm、數值孔徑NA為0.22。泵浦光束通過耦合透鏡組準直聚焦，將泵浦束腰成像到激光晶體中央部位。耦合透鏡組的工作距離為70 mm，透鏡組均鍍有泵浦光增透膜，總體耦合效率超過90%。激光增益介質為a軸切割YVO4/Nd:YVO4鍵合晶體(Nd3+離子摻雜濃度0.3 at%)，尺寸為3 mm×3 mm×(2+16 mm)。增益介質2個端面鍍有1 064 nm和808 nm的抗反膜T>99.5%@1 064 nm & 808 nm。

將鍵合晶體YVO4/Nd:YVO4用銦箔包裹，置于紫銅水冷裝置內有效散熱，使其溫度維持在室溫290 K。諧振腔采用緊湊的V型折疊腔結構(V型折疊角度約為12°)，諧振腔長度為168 cm，其中諧振腔鏡M1到M2的距離為85 cm，M2到M3的距離為83 cm。前腔鏡M1使用的是平面鏡，在泵浦入射端鏡面上鍍有抗反膜(AR@808 nm)消除激光反射，同時在另一端鏡面鍍有針對基頻光1 064 nm的全反膜反射率R>99.8% @ 900～1 200 nm。折疊腔鏡M2為平凹鏡，曲率半徑為100 cm，鍍有針對基頻光的高反射膜反射率R>99.8%@900～1200 nm。尾端腔鏡M3為平面鏡，其反射面鍍有基頻光和倍頻光的全反射膜R>99.8%@532 & 1 064 nm。倍頻晶體 LBO 放在紫銅塊中使用水循環散熱控溫，其溫度控制在20 ℃，尺寸為3×3×10 mm3，晶體兩端面均鍍有500～1 200 nm的寬帶增透膜，減小對倍頻光的反射。

為了選擇合適的倍頻相位匹配角的范圍以及最大化全匹配角范圍內的有效非線性系數，對LBO(LiB3O5)晶體采用I類相位匹配切割，切割角θ及Ф分別為90°和11.4°。KTP(KTiOPO4)晶體尺寸為3×3×10 mm3,兩端面均鍍制500～1 200 nm的寬帶增透膜，晶體切割θ=90°，φ=23.5°，為Ⅱ類相位匹配切割。實驗中將倍頻晶體LBO或KTP靠近尾端腔鏡M3放置，距離為55 mm。諧振腔中的M4為針對倍頻光的平面反射鏡，用作532 nm綠光輸出鏡。鏡片M4雙端鍍有基頻光1 064 nm高透膜/抗反膜，同時在靠近倍頻晶體一側表面鍍有倍頻光532 nm全反射膜反射率R>99.8%，并與諧振腔主光軸偏轉15°放置，距離倍頻晶體約75 mm。二維材料ReSe2可飽和吸收體，用于產生被動鎖模操作，其放置在與諧振腔尾端鏡M3距離300 mm的位置處。實驗中產生的鎖模倍頻532 nm脈沖綠光，經輸出鏡M4輸出后，使用相干公司Coherent Field Max II功率計和快速響應InGaAs光電探測器測量。脈沖時間序列采用500 MHz高帶寬數字示波器記錄。輸出光譜使用光譜儀進行表征。

2 ReSe2被動鎖模腔內倍頻實驗結果與分析

2.1 基于LBO晶體的ReSe2鎖模倍頻激光輸出

基于圖1所示的實驗裝置，實驗上首先采用LBO非線性倍頻晶體，對Nd:YVO4連續波倍頻激光輸出，并測量了532 nm倍頻激光的輸出功率隨泵浦功率的變化關系。工作曲線如圖2中的點狀數據擬合曲線所示。由于未在諧振腔內引入ReSe2可飽和吸收體，腔內損耗較低，實驗測得Nd:YVO4/LBO連續波倍頻激光的泵浦閾值約為2 W。當泵浦功率為12.5 W時，獲得的532 nm綠光連續波輸出功率可達到1.16 W，光-光轉化效率為10.2%。

圖1 ReSe2被動鎖模腔內倍頻激光器實驗裝置Fig.1 Experimental setup of ReSe2 passively mode-locked and intra-cavity frequency-doubling laser

在激光器穩定工作的狀態下，將二維材料ReSe2引入諧振腔中，經過細致地技術調整，實現了ReSe2被動鎖模Nd:YVO4/LBO倍頻激光器。實驗測量了鎖模倍頻脈沖激光的輸出功率與泵浦功率的變化關系，如圖2中的方形數據及線性擬合曲線所示。結果表明，鎖模倍頻脈沖激光器的輸入-輸出工作曲線具有良好的線性度。由于腔內插入可飽和吸收體ReSe2，腔損耗增加，泵浦閾值相比于連續波倍頻有明顯增大。當泵浦功率超過5 W時，鎖模機制啟動，產生連續波鎖模倍頻脈沖輸出。在泵浦功率達到10.9 W時，鎖模倍頻532 nm脈沖激光的輸出功率可達240 mW，工作曲線的斜率效率為2.6%。

圖2 基于非線性晶體LBO的連續波倍頻和鎖模倍頻激光的輸出功率變化Fig.2 The output power of continuous wave frequency-doubling and mode-locked frequency-doubling laser with LBO crystal

圖3給出了ReSe2被動鎖模Nd:YVO4/LBO倍頻激光器的輸出光譜測量。圖3(a)所示在鎖模倍頻激光的中心波長處在532.1 nm處，光譜寬度較大，這是由于鎖模機制引起的脈沖時間壓縮導致了光譜的展寬效應。同時，在鎖模倍頻激光輸出功率為240 mW時，測量了輸出光束的橫向光場分布，如圖3(b)所示，表明鎖模倍頻532 nm激光器具有良好的基橫模特征，光束空間分布對稱性較好。

圖3 鎖模倍頻激光輸出光譜和光束空間強度分布測量Fig.3 Spectra measurement of the mode-locked frequency-doubling laser and output beam profile

圖4給出了ReSe2被動鎖模Nd:YVO4/LBO倍頻激光的脈沖測量結果。如圖所示，20 ns/div和200 ns/div不同時間尺度下的脈沖序列，表明鎖模倍頻532 nm綠光脈沖輸出具有良好的時間穩定性，脈沖序列峰值均衡，呈現出穩定的連續波鎖模運轉特征。值得提及的是，實驗中沒有觀察到明顯的調Q鎖模現象，激光器始終工作在連續波鎖模狀態，這得益于ReSe2具有的適中的可飽和吸收調制深度。這一點較明顯地區別于廣泛使用摻Cr4+晶體和過渡金屬硫化物作為可飽和吸收體的調Q鎖模激光器[20]。在最大輸出功率240 mW下，測量了鎖模倍頻輸出單脈沖的時間軌跡，結果如圖4(c)所示，測得脈沖寬度為3.5 ns，重復頻率為87.51 MHz。脈沖具有較好的時間對稱性。

圖4 ReSe2被動鎖模Nd:YVO4/LBO倍頻激光的脈沖測量Fig.4 Measurement of output pulse in ReSe2 passively mode-locked Nd:YVO4/LBO frequency-doubling laser

2.2 基于KTP晶體的ReSe2鎖模倍頻激光輸出

相比于LBO倍頻晶體，非線性晶體KTP亦是一種優異的倍頻變換晶體，通常具有更高的轉換效率。基于圖1所示的實驗裝置，將LBO倍頻晶體從熱沉中取出，更換成KTP倍頻晶體，并保持其余器件不變。經過細致地技術調整，保證ReSe2被動鎖模Nd:YVO4/KTP倍頻激光器的穩定運轉。如圖5所示，給出了基于KTP晶體鎖模倍頻激光的輸出功率測量結果。同時，給出了在未引入ReSe2可保和吸收體的條件下，連續波運轉的Nd:YVO4/KTP倍頻激光輸出功率的測量結果。實驗結果表明，連續波運轉的532 nm倍頻激光器的閾值功率為2.8 W，輸入-輸出功率曲線在低于12 W泵浦功率范圍內具有良好的線性度。更高的泵浦功率將引起激光器輸出功率發生飽和效應。當泵浦功率增大到19.4 W時，可獲得最大輸出功率為1.5 W的連續波綠光輸出，光-光效率為10.7%。在穩定運轉條件下，將ReSe2可飽和吸收體置入諧振腔中，實驗可獲得穩定的鎖模倍頻脈沖輸出。此時532 nm脈沖激光器的泵浦閾值將增加到5.2 W，且在泵浦功率低于12W的范圍內呈現線性輸入-輸出工作曲線,斜率效率為5.8%。當泵浦功率提高到15 W時，實驗可獲得鎖模倍頻脈沖的輸出功率達到470 mW。相比于基于LBO的倍頻激光器，輸出功率提升了近2倍。激光輸出光譜測量與圖3結果一致，沒有發生明顯變化。中心波長處于532.1 nm，且輸出光束呈現基橫模特征。

圖5 基于KTP晶體的連續波倍頻和鎖模倍頻激光的輸出功率變化Fig.5 The output power of continuous wave frequency-doubling and mode-locked frequency-doubling laser with KTP crystal

圖6給出了基于KTP晶體的ReSe2鎖模倍頻激光輸出的脈沖測量。在實驗過程中觀察到脈沖輸出始終保持穩定的連續波鎖模狀態，如圖6(a)和(b)所示。鎖模倍頻脈沖的重復頻率為87.13 MHz，脈沖峰值均衡，具有良好的穩定性。在輸出功率達到470 mW時，測量了基于KTP晶體的倍頻鎖模激光脈沖的時間軌跡，實驗結果如圖6(c)所示，脈沖寬度為3.7 ns。與基于LBO晶體的鎖模倍頻結果比較，在輸出脈沖的重復頻率和脈沖寬度上沒有發生明顯改變。

圖6 ReSe2被動鎖模Nd:YVO4/KTP倍頻激光的脈沖測量Fig.6 Measurement of output pulse in ReSe2 passively mode-locked Nd:YVO4/KTP frequency-doubling laser

3 結論

1)新型二維材料ReSe2能夠實現被動鎖模，可獲得幾個ns量級的窄脈沖寬度和幾十MHz的高重復頻率。

2)對1 064 nm鎖模脈沖腔內倍頻研究中可以看出，Ⅱ類相位匹配KTP晶體要比I類相位匹配的LBO晶體的倍頻功率和倍頻效率提升2倍。實驗獲得的高重復頻率、窄脈沖寬度的532 nm穩定綠光激光器，可以發展高采樣率水下激光探測技術提供了可用的綠光激光脈沖光源，為深水探測提高技術支撐。