拉曼光譜技術在肉類摻假檢測方面的應用研究進展

韓愛云 張振冉 解立斌 史君坡 劇慧棟 左曉磊

摘 要：隨著人們對高品質肉要求的提高，對快速、可靠的肉類摻假鑒別需求也不斷增加。拉曼光譜技術是基于非彈性散射原理建立起來的分子結構表征技術，該技術能檢測出官能團分子的化學結構，經過幾十年的發展已廣泛應用于食品檢測，具有快速、無損、無污染、簡單、可重復等優點，在肉品摻假檢測方面取得了較好研究結果，應用潛力巨大。本文對近年來拉曼光譜技術在肉類摻假檢測方面的研究進展和最新研究成果進行綜述，并討論其存在的問題及發展前景。

關鍵詞：拉曼光譜;肉類摻假;無損檢測;食品安全

Abstract： With the growing consumer interest in high quality meat， the demand for fast and reliable techniques for the detection of meat adulteration is growing. Raman spectroscopy is a molecular structure characterization technology based on the principle of inelastic scattering， which can detect the chemical structure of functional group molecules. Raman spectroscopy has been widely used in food detection since it was developed decades ago. It is fast， non-destructive， non-polluting， simple and repeatable， and has been applied in the detection of meat adulteration with good results， showing a great potential for application. This review assembles the latest advances in the application of Raman spectroscopy in meat adulteration detection， and discusses problems existing in this field and future prospects.

Keywords： Raman spectroscopy; meat adulteration; non-destructive detection; food safety

DOI：10.7506/rlyj1001-8123-20210316-073

中圖分類號：TS251.7 ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? 文獻標志碼：A 文章編號：1001-8123（2021）07-0050-05

引文格式：

韓愛云， 張振冉， 解立斌， 等. 拉曼光譜技術在肉類摻假檢測方面的應用研究進展[J]. 肉類研究， 2021， 35（7）： 50-54. DOI：10.7506/rlyj1001-8123-20210316-073. ? ?http：//www.rlyj.net.cn

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隨著經濟發展，肉及肉制品的產量持續增加，2017年全球肉類產量達3.3 億t，我國對于高品質肉類（如牛肉、羊肉）的消費量與日俱增，目前已排名世界第三[1]。高品質肉的價格一直居高不下，很多商人受利益驅使，使用低價位品種肉進行摻假等現象屢見不鮮，不僅對市場秩序產生干擾，而且對消費者生活方式、健康及宗教信仰都造成嚴重影響，存在較大的安全隱患[2-3]。消費者對于所食用的肉及標簽真假非常關心，因此快捷的摻假鑒別技術是肉品行業健康發展的有力保障。本文針對目前肉類行業存在的摻假問題，對近年來拉曼光譜技術在肉類摻假檢測方面的研究進展進行綜述。

1 拉曼光譜技術介紹

拉曼光譜技術是基于非彈性散射原理建立起來的分子結構表征光學測量技術[4]。拉曼光譜對物質的分子鍵和分子結構非常敏感，可以被用來表征化學物質的分子結構，鑒定其功能性分子基團，進而對分子或樣品實現指紋識別。拉曼光譜包括色散拉曼光譜（dispersive Roman spectroscopy，DRS）、傅里葉變換拉曼光譜（Fourier transform Raman spectroscopy，FT-RS）、空間偏移拉曼光譜、微型共焦拉曼光譜[5]、共振拉曼光譜[6]和表面增強拉曼光譜（surface-enhanced Raman spectroscopy，SERS）[7]。由于只有0.001%的入射光產生非彈性拉曼信號，拉曼效應很弱，難以分辨。隨著拉曼光譜的發展，將濾波器、激光光闌等儀器結合使用，可減少光線的散射，從而獲得高強度拉曼光譜，使得拉曼光譜成為食品行業強有力的檢測工具[8]。例如，SERS是利用微量分子吸附于Cu、Ag、Au等納米金屬顆粒或具有納米級粗糙度的電極表面，使其拉曼光譜信號增強1010 倍[9]，可以在分子水平研究材料分子的結構信息，使微量以至于痕量物質檢測成為可能，與其他檢測方法相比具有快速、無損、無污染、簡單、可重復等優點[10-11]。

自20世紀60年代起將激光引入到拉曼光譜儀作為光源以來，拉曼光譜技術得到了迅速發展。目前拉曼光譜已經廣泛應用于食品領域，如食品成分分析（包括油脂、蛋白質、低聚糖等的分析[12]）、食品安全檢測（如化學污染物、微生物污染、農藥殘留、真菌毒素及抗生素等的檢測[13-14]）、肉品質量評定（測定牛肉、羊肉的感官品質[15]，通過測定鮮肉中肌紅蛋白、血紅蛋白的含量來確定肉色的變化[16]）、肌肉品質測定[17]（準確測定豬肉、羊肉中各種脂肪酸的含量[18-19]、肉的持水能力[20]、檢測肉類和魚類的蛋白質含量[21]、肉品新鮮度評價[22]）等。拉曼光譜技術能檢測出以碳鍵為基礎的官能團分子結構，進而對肉品進行鑒別。

2 肉及肉制品的摻假鑒別

肉及肉制品的摻假鑒別包括四方面：一是肉類來源（如品種、飼喂方式、屠宰年齡等）鑒別，二是肉類替代品（如肉、脂肪或蛋白質等）鑒別，三是肉類加工處理方式（如貯藏方式、烹調方式）鑒別，四是非肉成分（如水和添加劑等）鑒別[23]（表1）。不同肉品的口感、營養成分及安全性等方面不同，其價格也有所差別。

在肉類行業，受利益驅使，很多摻假現象出現在加工肉制品（如肉糜、肉丸、肉餡、漢堡等）中，因為加工處理過程中肌肉和肉塊的外觀形態被破壞，尤其是加工成肉糜后，肉眼很難識別。近年來，肉類摻假、欺詐、錯貼標簽已成為全球消費者日益關注的問題[2-3]。國內外肉類摻假事件層出不窮，如日本發現有食品企業在其牛肉產品中添加廉價的豬肉脂肪[24]，巴西出現漢堡中摻入未標明的大豆蛋白[25]，墨西哥出現漢堡和香腸中摻入不明動物肉[26]，美國和土耳其分別發現有各種肉類產品中摻假的報道[27]，瑞士也曾出現冷凍之后又解凍的肉充當鮮肉的事件[28]，歐盟曾發現馬肉摻假事件以及將廉價的牛內臟摻入牛肉中的情況[29]。國內也有商人受利益驅使，使用鴨肉、豬肉等低價位品種肉進行摻假等現象[30]。這些肉類摻假的泛濫不僅干擾了市場秩序，對消費者造成嚴重利益損失，也構成嚴重食品安全隱患。因此，肉類摻假鑒別技術發展是打擊“摻假肉”問題的有力保障。

目前肉品摻假鑒別方法眾多，已從傳統感官鑒別法發展到儀器分析法，包括電泳分析法、免疫分析法、色譜分析法、DNA分子雜交技術、質譜檢測法、電子鼻與電子舌法。傳統的感官鑒別法方便快捷，但是需要一定的經驗，其準確性與鑒別人員的經驗相關性較大[31];目前，采用電子鼻與電子舌技術鑒別樣品時，因摻假比例不同，難以對樣品中各組分進行準確定量[32]。基于DNA的分子技術包括聚合酶鏈式反應[33]、DNA條形碼[34]等，雖然在肉類摻假鑒別中的準確性較高，但是費時、成本高，且對檢測人員要求較高[35]。基于蛋白質和脂肪的技術，包括電泳[36]、液相色譜-質譜[37]、氣相色譜[38]等，雖然具有高特異性、高靈敏度等優點，但是也存在很大的局限性，如對樣品結構要求高、重復性低、假陽性率高等。近紅外光譜[39]、熒光光譜[40]、高光譜成像[41]和拉曼光譜[3]都是近年來應用在肉品質檢測（包括品種鑒別、產地溯源及生產體系溯源）方面常用的光譜學方法，雖然上述方法都取得了有效的成果，但是拉曼光譜法在測定以碳鍵為基礎的化學指紋圖譜方面敏感性更強，且檢測結果不受樣品或測定環境中水分含量的影響，因此，在肉類摻假檢測方面較其他方法更具優勢[12，42]。

3 拉曼光譜技術在肉類鑒別方面的應用

拉曼光譜技術在肉類檢測方面的應用起步較晚，肉類摻假鑒別始于2013年歐洲的馬肉事件之后，且主要集中在肉類來源方面的鑒別，其他方面少有報道。目前的研究中包括動物物種、品種的鑒定，還包括不同飼養模式的肉類鑒定，這對于肉類分級和定價非常重要[3]。Beattie等[43]采用拉曼光譜多變量分析法對4 種不同的動物（雞、牛、羊和豬）脂肪組織進行測定，將102 個獨立樣本建立統計模型，然后再對153 個獨立樣本進行測定，在各種經典的多元方法中，偏最小二乘判別分析（partial least squares discrimination analysis，PLSDA）法分類正確率最佳，為99.6%，主成分線性判別分析（principal component and linear discrimination analysis，PCLDA）法次之，為96.7%。Boyaci等[44]利用拉曼光譜技術結合主成分分析（principal component analysis，PCA）法，對132 個來自不同動物（肉牛、綿羊、豬、山羊、水牛、魚、雞和火雞）的脫脂肉樣及其香腸制品進行檢測，結果表明，該方法能夠在30 s內快速鑒別出肉品來源，與其他方法相比檢測時間短，準確度高，無需復雜的方法和人員培訓。Robert等[1]采用一種光纖耦合的拉曼光譜儀快速鑒別牛肉、鹿肉和羊肉，結果表明，線性和非線性支持向量模型的靈敏度分別達到87%和90%以上，特異性在88%以上，PLSDA法在每種肉分析中準確率都在80%以上，說明拉曼光譜是鑒別紅肉非常有效的技術。Logan等[3]采用拉曼光譜法對草飼牛和糧飼牛的皮下脂肪進行檢測，并采用偏最小二乘法對牛肉進行分類，結果表明，拉曼光譜法區分長期糧飼、短期糧飼、全草飼和半草飼牛肉的準確度分別為96%、85%、83%、83%，說明拉曼光譜可以較準確鑒別不同飼喂模式下生產的牛肉。根據上述檢測原理及結果，推測拉曼光譜也可以用來識別籠養肉雞和散養土雞，以及不同生長周期和飼喂模式的豬肉品質。但相關內容報道還很少，可以從這些方面進行探索和嘗試。

2013年歐洲的馬肉事件之后，牛肉摻假檢測相對較多，Ebrahim等[45]報道指出，拉曼光譜測定中，使用671 nm微系統二極管發射光源，牛肉和馬肉相比，在貯藏階段馬肉的拉曼光譜均顯示出明顯的高熒光背景，確定此方法可以被用來鑒別牛肉中摻入馬肉。Zajac等[46]提出一種基于FT-RS法測定牛肉中是否摻雜馬肉的方法，以馬肉和牛肉的背長肌為研究對象，在牛肉中分別摻入25%、50%、75%馬肉，結果表明，可以較準確測定出2 種肉的準確含量，樣品的光譜參數與化學含量有很好的擬合度。Boyaci等[29]將增強式拉曼光譜用于快速測定牛肉中摻入的馬肉，并通過PCA對牛肉和馬肉中提取的純脂肪樣品的拉曼數據進行分類，開發新模型系統，證明了拉曼光譜能結合PCA快速區分牛肉和馬肉，進而快速區分肉品種類。但其距工業化應用還有一段距離，仍需開發數據處理軟件、建立數據庫及其模型等。

肉類摻假除了將廉價肉摻入到高價肉中，還有將內臟及組織摻入到肉中的情況[26]。Zhao Ming等[47]使用DRS和多變量數據分析牛肉內臟（腎臟、肝臟、心臟、肺）摻假的牛肉漢堡，對46 個摻假漢堡和36 個未摻假漢堡采用PLSDA和軟獨立模式分類（soft independent modeling of class analogies，SIMCA）法進行分析，結果表明，PLSDA能正確區分出89%以上的摻假漢堡和90%以上的未摻假漢堡，SIMCA對未摻假漢堡的敏感度在94%以上，為肉糜中復雜成分摻假鑒別探索了新方法。

由于拉曼光譜技術在肉類檢測方面的應用起步較晚，目前文獻報道多集中在牛肉的摻假檢測，其他肉類摻假檢測較少，例如，徐記各等[48]采用廣域照射拉曼光譜技術建立鴨、羊、豬3 種原料肉及摻假羊肉的定性識別模型，結果表明，拉曼光譜分析技術結合有效的數據前處理方法及化學計量學方法可對鴨、羊、豬原料肉種屬及摻假羊肉進行鑒別，且與常規方法相比具有快速、方便且無需樣品前處理等優點。在禽肉方面，Ellis等[49]成功將拉曼光譜與近紅外光譜結合，對雞肉和火雞肉糜2 種相似度很高的家禽品種進行鑒別，并準確區分出腿部肉和胸肌肉，為拉曼光譜在鑒別特定部位肌肉和肉類摻假方面的研究開拓了方向。

將目前查詢到的有關拉曼光譜技術在肉類摻偽鑒別方面的主要技術參數進行歸納總結，如表2所示。

4 結 語

盡管拉曼光譜技術有許多優點，但仍存在一些問題：1）由于拉曼光譜不具備分離技術，導致它對于一些非常復雜樣品的測定存在局限性。檢測過程中，由于無需對樣品進行預處理，有可能會導致各成分相互作用和干擾，將會導致靈敏度降低。另外，一些食品表面在可見光的激發下會產生較強熒光，會對檢測過程造成干擾，影響靈敏度。今后需要進一步對SERS的檢測方法和表征方法進行探索，還應考慮與多種技術相結合，如拉曼光譜與近紅外、中紅外等光譜法相互結合，相互補充，提高檢測靈敏度。通過數學算法、提高信噪比、樣品預處理等方法提高拉曼光譜檢測的靈敏度也是未來研究的重點。2）雖然一些研究也建立了一些模型及數據庫，但目前國內很多實驗室都依賴進口儀器及對應的數據庫，實驗所得圖譜一般需要具有專業知識的人員通過大量數據分析才能對樣品進行有效檢測，在易用性、準確性和效率方面都存在嚴重不足，無法滿足實際檢測需要。因此，需要針對不同應用場景建立數據庫，以實現對肉品品質的快速分析預測，實時調控。可針對拉曼光譜復雜數據開發數據集成分析軟件、圖像處理系統和建模方法，實現肉制品摻假的快速、準確檢測。3）目前拉曼光譜儀器仍以高精密度、價格昂貴的實驗儀器為主，難以適應肉類行業的發展。今后的研究重點應向便攜式、小型化方向發展，還應開發具有針對性且成本較低、與其他分離、檢測設備聯用的在線檢測設備，加快拉曼光譜技術在肉品領域的應用和推廣。

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