佛山市一次持續性O3污染過程特征分析及來源解析*

安麗娜 司徒淑娉# 陳 辰 鄧思欣 鄺敏兒 周 炎

(1.廣東省佛山生態環境監測站，廣東 佛山 528000；2.佛山市氣象局，廣東 佛山 528000；3.廣東省生態環境監測中心，廣東 廣州 510308；4.國家環境保護區域空氣質量監測重點實驗室，廣東 廣州 510308)

近地面的O3是揮發性有機物(VOCs)和NOx等前體物在太陽輻射作用下經光化學反應生成的二次污染物[1]。除受光化學反應影響外，氣象條件對O3的生成和擴散起到了至關重要的作用[2]。高曉榮等[3]統計結果顯示，珠江三角洲O3易污染天氣型中副熱帶高壓、臺風外圍及兩者疊加型占比超60%。吳蒙等[4]研究發現，臺風外圍下沉氣流會導致珠江三角洲地區出現靜小風，不利于污染物的傳輸擴散。葉斯琪等[5]分析發現，臺風影響期間廣東省以高溫晴熱天氣為主。沈勁等[6]分析發現，O3的城市間輸送會對下風向地區的O3濃度造成影響。常樹誠等[7]對污染物進行來源解析發現，在污染時段肇慶地區受珠江三角洲主要城市區域傳輸貢獻明顯。

近年來，隨著大氣污染防治工作的有效推進，佛山市SO2和PM2.5污染情況有所改善，但O3已成為制約佛山市全面達標的關鍵因素[8]。目前，關于佛山市O3污染分析鮮有報道。本研究以一次持續性O3污染過程為例，結合2019年監測數據和數值模擬兩種方法，分析佛山市O3污染過程特征和量化污染來源，為佛山市O3污染防控和預警預報工作提供針對性的技術支撐。

1 數據與方法

1.1 監測數據與氣象資料

O3時均值數據來自佛山市8個國控大氣自動監測點位(見圖1)。溫度、相對濕度、風級和主導風向等氣象數據來自佛山市氣象局，副熱帶高壓面積指數、副熱帶高壓強度指數和脊線位置指數來源于中國氣象局國家氣候中心(http://cmdp.ncc-cma.net/download/precipitation/diagnosis/wpsh-daily/wpsh_i-dx_daily.txt)。

圖1 佛山市8個國控大氣自動監測點位分布Fig.1 Eight national controlled air automatic monitoring sites in Foshan

1.2 分析方法

相關數據統計和評價方法參照《環境空氣質量指數(AQI)技術規定(試行)》(HJ 633—2012)、《環境空氣質量標準》(GB 3095—2012)和《環境空氣質量評價技術規范(試行)》(HJ 663—2013)。研究定義當O38 h平均值(O3MDA8)的空氣質量分指數(IAQI)日評價級別達到輕度污染或以上污染等級時，則定義當日為O3污染日。

1.3 空氣質量模型

選用WRF-CAMx模型研究不同區域、不同污染源排放對佛山市O3濃度的貢獻。模型采用三重嵌套，其中第一重(D01)僅做氣象計算，第二重(D02)和第三重(D03)進行氣象和化學的同步計算，水平網格分辨率分別為27、9、3 km，垂直方向上設27層，其中有10層位于邊界層內。采用1°×1°的全球再分析資料(FNL)作為氣象模擬的邊界和初始。D03的污染源輸入來自2017年廣東省大氣污染物排放清單。

為識別O3污染來源，本研究將模擬區域D03劃分為7個區域，分別是廣州市，佛山市，肇慶市，東莞市，深圳市和惠州市，中山市、珠海市和江門市及珠江三角洲城市以外、WRF-CAMx模型計算區域以內的其他地區。

2 結果分析與討論

2.1 O3污染過程特征分析

2019年9月15日至10月2日，佛山市發生了長達18 d的O3持續性污染過程。9月15-24日，佛山市O3MDA8的IAQI呈波動式變化，但整體處于輕度污染(100

表1 佛山市O3MDA8及氣象指標變化Table 1 Changes of O3MDA8 and meteorological indicators in Foshan

對佛山市O3MDA8實測值與模擬值進行對比，模擬結果的標準化平均偏差(NMB)為-24.90%，即總體上模擬值比實測值偏低，實測值與模擬值的相關系數為0.64，整體而言模擬結果相對較好，模型可靠性較強，尤其是污染過程后期，佛山市O3MDA8實測值與模擬值吻合程度更高。

2.2 氣象因素影響分析

根據HJ 633—2012，當IAQI>100(此時O3時均值>200 μg/m3)時，O3超標。由表2可見，隨著溫度遞增，O3超標率和平均O3時均值同時增加，當>30 ℃時，O3超標率明顯高于其他溫度。

表2 不同溫度下O3時均值及其超標率Table 2 Hourly average and exceeding standard rate of O3 under different temperatures

相對濕度情況相對復雜。由表3可見，當相對濕度≤60%時，O3超標率隨相對濕度的遞增而減小；當相對濕度為>60%～70%時，O3超標率變大；當相對濕度>70%時，O3無超標情況發生。總體來看，當相對濕度≤50%時，O3超標率和時均值均較高。

表3 不同相對濕度下O3時均值及超標率Table 3 Hourly average and exceeding standard rate of O3 under different relative humidities

污染期間，風向頻數、平均風速和O3時均值見圖2。佛山市主要以偏北風為主，風向頻數合計占比66.6%。風力在3級風(≤5.4 m/s)以下，其中偏北風時平均風速較大、O3時均值偏高，主要是因為相對較強的風力有利于將北面上風向的污染物輸送至佛山市。

高溫、低濕等氣象條件有利于光化學反應進行，促進O3快速生成，微風或小風天氣不利于污染物水平方向上的擴散，導致O3不斷累積。總體來看，當溫度>30 ℃、相對濕度≤50%、風力在3級以下、風向為偏北風時，O3易出現超標。

2.3 污染來源解析

模擬區域D03覆蓋廣東省中部，區域內O3主要前體物NOx、VOCs和CO主要來源于工業源和道路移動源，珠江三角洲城市群呈面狀分布，其他區域呈現網狀與點狀分布特征，排放高值區在廣州市、佛山市、東莞市和深圳市一帶。

佛山市受區域間污染傳輸影響明顯，珠江三角洲城市中位于污染上風向的廣州市對佛山市O3污染平均貢獻率(26.9%)明顯大于佛山市本地貢獻率(14.4%)，因此發生O3污染時，必須加強區域城市間O3污染聯防聯控。

受地理位置、氣象因素和污染排放情況影響，不同監測點位受不同區域污染貢獻情況不同，具體見表4。污染期間佛山市主要以偏北風為主，廣州市污染排放大且位于佛山市污染傳輸上風向，廣州市對臨近的監測點位1～5污染貢獻最大；監測點位6～8處于佛山市本地污染傳輸的下風向，受佛山市本地污染影響相對較大。

注：風向頻數單位為次；平均風速單位為m/s；O3時均值單位為μg/m3。圖2 風向頻數、平均風速和O3時均值Fig.2 Wind direction frequency，average wind speed and O3 hourly average

表4 佛山市8個國控大氣自動監測點位區域O3污染貢獻率Table 4 Regional contribution rate of O3 pollution at eight national controlled air automatic monitoring sites in Foshan %

監測點位1～5位于佛山市城區，周邊無大規模工業排放源，主要以道路移動源為主；監測點位6位于工業園區，園區內存在污染排放較大的行業；監測點位7瀕臨航道，船舶污染排放產生一定影響；監測點位8周邊存在污染排放較大的工業源。由表5可見，污染期間，道路移動源對佛山市本地生成的O3污染平均貢獻率(41.5%)最大，其次為固定點源(20.9%)和溶劑使用源(16.6%)。不同監測點位受不同行業排放源影響不同，除道路移動源外，監測點位1～5溶劑使用源的貢獻率較大，主要是受污染上風向大量工業源排放的影響；監測點位6～8固定點源的貢獻率較大，主要是受周邊源排放的影響。因此，必須結合當地污染排放實際情況制定O3污染管控措施，提高污染管控成效。

表5 佛山市8個國控大氣自動監測點位本地污染來源貢獻率Table 5 Contribution rate of local pollution sources at eight national controlled air automatic monitoring sites in Foshan %

3 結 論

(1) 2019年9月15日至10月2日，佛山市發生了長達18 d的O3持續性污染過程，副熱帶高壓、臺風外圍天氣系統及兩者疊加型誘發這次長時間的O3污染，副熱帶高壓強盛是造成這次長時間污染的主要原因。

(2) 當溫度>30 ℃、相對濕度≤50%、風力在3級以下、風向為偏北風時，O3易出現超標。

(3) 佛山市受區域間污染傳輸影響明顯，珠江三角洲城市中位于污染上風向的廣州市對佛山市O3污染平均貢獻率(26.9%)明顯大于佛山市本地貢獻率(14.4%)，因此發生O3污染時，必須加強區域城市間O3污染聯防聯控。道路移動源對佛山市本地生成的O3污染平均貢獻率(41.5%)最大，但不同監測點位受不同行業排放源影響不同，因此必須結合當地污染排放實際情況制定O3污染管控措施，提高污染管控成效。