熱處理對異種鋼攪拌摩擦焊接頭組織及性能的影響

唐文珅，楊新岐，李勝利，李會軍

（天津大學材料科學與工程學院，天津 300354）

低活化鐵素體/馬氏體 （Reduced activation ferritic/martensitic，RAFM）鋼具有良好的熱物理、熱機械性能和優異的低活化特性以及完備的工業化生產基礎，被普遍認為是未來聚變示范堆和動力堆的首要候選結構材料[1]，而奧氏體不銹鋼是制備聚變堆真空容器和回路冷卻管道的重要結構材料，因此核聚變結構制造中必然會遇到RAFM鋼與奧氏體不銹鋼等各種異種鋼連接問題[2]。目前傳統熔焊工藝如非熔化極惰性氣體保護焊（Tungsten inert gas welding, TIG）[3]和電子束焊（Electron beam welding,EBW）[4–6]等，已廣泛應用于RAFM/奧氏體異種鋼焊接接頭，但已有試驗表明在高溫服役環境下，異種鋼熔焊接頭仍存在第Ⅳ類裂紋缺陷并導致其抗蠕變性能明顯退化[6]。探索核聚變結構異種鋼的有效焊接方法具有重要的工業應用意義。

攪拌摩擦焊（Friction stir welding, FSW）作為一種新型固相連接技術，由于焊接熱輸入低、焊縫區不經歷熔化和凝固過程等諸多優點在獲得優良焊縫組織及性能方面具有明顯優勢。隨著耐高溫耐磨損攪拌工具材料的開發，該項技術已實現不銹鋼、鈦合金及耐熱鋼等高熔點金屬的焊接，并且在使用傳統熔焊工藝存在較多局限性或難以焊接的高熔點材料方面具有較大優勢，在核聚變工業領域獲得普遍關注。目前國內外對RAFM/奧氏體不銹鋼異種鋼FSW的研究已有報道[7–11]，主要集中在焊接參數（攪拌頭轉速、母材固定位置、攪拌針偏移量等）優化、界面組織演變及常規力學性能評價等方面。選用的母材有F82H/304不銹鋼、F82H/316不銹鋼、中國低活化馬氏體鋼 （China low activation martensitic，CLAM）/316L不銹鋼等，其接頭形式主要為對接和搭接接頭。試驗表明上述異種鋼FSW接頭組織不均勻，淬硬傾向較大，這將顯著降低接頭的服役性能。

焊后熱處理 （Post-weld heat treatment, PWHT）是一種工業領域普遍采用的組織性能調控方法，其可有效改善鋼材焊縫微觀組織，消除焊接殘余應力，提高接頭的塑性，斷裂韌性及抗應力腐蝕的能力，改善接頭疲勞強度及蠕變性能等。目前對于RAFM/奧氏體不銹鋼熔焊接頭PWHT工藝的研究較為成熟，研究結果已證實合適的熱處理工藝可使熔焊接頭韌性提高、殘余應力降低[3–5]。同種RAFM鋼FSW接頭PWHT工藝研究也充分證明PWHT可改善接頭的綜合性能[12]。但對于異種鋼FSW接頭PWHT工藝的研究還未見公開報道。

本文在對CLAM/316L鋼FSW工藝參數進行優化的基礎上，探討PWHT對CLAM/316L鋼FSW焊縫組織及性能的影響規律，為改善和提高核聚變結構異種鋼焊接接頭的綜合力學性能提供重要試驗依據。

試驗方法

試驗母材分別為CLAM鋼和316L奧氏體不銹鋼板材。CLAM鋼母材由軋制態經正火 （加熱至980℃，保溫45min, 隨后空冷至室溫）和回火（加熱至760℃，保溫2h）工藝得到。試驗鋼材的化學成分見表1所示。

表1 CLAM及316L不銹鋼化學成分（質量分數）Table 1 Chemical composition of CLAM steel and 316L steel (mass fraction) %

焊接試板的尺寸為200mm×100mm×3.5mm，對接接頭形式采用北京賽福斯特FSW–RL31–010型攪拌摩擦焊設備，焊接轉速為200r/min,焊接速度為60mm/min。攪拌工具為鎢錸合金（W–25%Re），軸肩直徑為15mm，攪拌針根部和尖端直徑分別為7.2mm和6mm，長度為3.2mm，工具傾角為2.5°。

焊后熱處理試驗采用馬弗爐（SX–G12123）完成。選擇720℃、740℃、760℃、780℃、800℃5個加熱溫度，保溫時間均為2h。為表征異種接頭焊縫組織，沿垂直于焊縫方向制備尺寸為25mm×10mm的金相試樣，經打磨、拋光后進行腐蝕處理。316L鋼一側采用王水溶液（HNO3：HCl=1∶3）進行腐蝕，時間60s；CLAM鋼一側采用FeCl3溶液（5g FeCl3+20mL HCl+10mL H2O）進行腐蝕，時間為30s。采用光學顯微鏡 （OLYMPUS GX51）和掃描電鏡（JSM–7800F）進行焊縫組織特征觀察。采用電子背散射衍射儀 （Electron backscattered diffraction，EBSD）和透射電鏡 （Tecnai G2F30）對焊縫界面組織進行進一步分析。

為評價異種接頭力學性能，分別對焊接接頭進行硬度測試、常溫及高溫（550℃）拉伸試驗。采用HVS–1000型數顯顯微硬度計對焊縫區顯微硬度進行測試，載荷為4.9N，加載時間為15s。拉伸試樣尺寸如圖1所示。使用CSS–44100電子萬能試驗機進行室溫拉伸試驗，拉伸速率為3mm/min。使用CSS–44300電子萬能試驗機進行高溫拉伸試驗，試驗按照GB/T 228.2—2015標準執行。

圖1 拉伸試樣尺寸（mm）Fig.1 Tensile specimen size

試驗結果與討論

1 異種鋼接頭焊態宏觀組織

CLAM/316L鋼FSW接頭宏觀形貌如圖2所示。根據焊接過程經歷的熱循環和塑性變形程度不同，接頭可分為母材 （Base metal, BM）、攪拌區 （Stir zone, SZ）和過渡區。過渡區可分為熱力影響區（Thermo–mechanically affected zone，TMAZ）和熱影響區（Heat affected zone，HAZ）。

圖2 CLAM/316L異種鋼FSW接頭宏觀組織形貌Fig.2 Macrostructure morphology of CLAM/316L dissimilar steel friction stir welded joint

圖3為異種鋼接頭316L鋼側金相組織照片。316L鋼BM （圖3（a））組織為奧氏體基體上分布有少量蠕蟲狀δ鐵素體 （圖3（a）箭頭所示），晶粒平均尺寸約為12.5μm。SZ由于發生動態再結晶，組織得到一定程度細化，奧氏體晶粒呈近似等軸狀，尺寸約為4.9μm（圖3（b））。TMAZ由于受到熱作用和塑性變形，組織由大小不一的變形奧氏體晶粒組成。在靠近SZ的TMAZ中，可看到在大晶粒晶界處分布著許多細小的晶粒（圖3（c）），可能是這一區域發生了幾何動態再結晶所致[13]。

圖3 焊態異種鋼接頭316L鋼側金相組織Fig.3 Optical microscope images at 316L steel side of dissimilar steel welded joint

圖4為CLAM鋼BM呈現典型的回火馬氏體形態。在原奧氏體晶界處及馬氏體板條間分布有富含元素Cr、W的M23C6型碳化物，而在馬氏體板條上主要析出富含元素Ta、V的MX型碳化物。

圖4 CLAM鋼母材微觀組織Fig.4 Microstructure of as-received CLAM steel

圖5為CLAM鋼側焊縫組織的SEM照片?？梢钥闯?，大部分碳化物發生了聚集長大，可推斷出HAZ經歷的峰值溫度應高于BM的回火溫度，析出相粗化后強化效果將會減弱，導致這一區域組織發生軟化。TMAZ的最終組織由淬火馬氏體和少量未轉變的鐵素體 （圖5（b）紅色虛線框所示）組成，可推斷出這一區域經歷的溫度應介于Ac1和Ac3臨界溫度之間，馬氏體板條間和原奧氏體晶界上仍然分布著少量未溶解的碳化物。SZ的回火馬氏體在焊接過程中完全奧氏體化，最終組織為板條狀馬氏體 （圖5（c））和少量分布在馬氏體板條間的殘余奧氏體（圖5（d）紅色箭頭所示），碳化物幾乎全部溶入基體中，可推斷出這一區域經歷的峰值溫度應高于Ac3。

圖5 焊態異種鋼接頭CLAM側微觀組織Fig.5 Microstructure at CLAM steel side of dissimilar steel welded joint in as-welded state

圖6為焊態下異種鋼接頭連接界面處組織特征。CLAM鋼與316L不銹鋼物化性能差異較大，高溫塑化程度不同，焊接過程中受到攪拌頭的摩擦擠壓剪切作用，軟化的異種材料呈條帶狀在界面處交織在一起，最終形成如圖6（a）所示的組織形態。界面處元素發生了互擴散，擴散層寬度約為3μm，如圖6（b）所示，說明接頭已實現冶金連接。EBSD表征結果表明，接頭處為馬氏體和奧氏體混合組織，沒有發現其他金屬間化合物。

圖6 焊態連接界面微觀組織Fig.6 Microstructure of interface in as-welded state

2 異種鋼接頭熱處理組織

圖7為焊態及焊后熱處理態316L–SZ的晶粒尺寸的統計結果。圖8為其質量和晶界圖。圖8中藍色線條表示取向差大于15°的大角度晶界，紅色線條和綠色線條分別表示取向差為2°～5°和5°～15°的小角度晶界（Low angle grain boundaries,LABs）。

圖7 焊態及PWHT態316L–SZ晶粒尺寸Fig.7 Grain size of 316L–SZ in as-welded and post weld heat treated states

圖8 焊態及PWHT態316L–SZ質量及晶界圖Fig.8 Maps of image quality and grain boundaries of 316L–SZ in as-welded and post-weld heat treated states

經焊后回火處理，316L–SZ的組織較為穩定，沒有發生晶粒異常長大。與焊態相比，焊后熱處理態SZ的LABs增加了6.2%～9.0%。

由此可見經焊后熱處理，316L–SZ主要經歷了動態回復過程。當熱處理溫度升高至720℃及以上時，奧氏體晶粒的形態沒有發生明顯的變化，焊態下高密度位錯經歷一定程度的滑移、攀移及重排后生成亞晶結構，因此可以看出不同熱處理溫度下SZ的LABs均有一定程度的增加。值得注意的是，經800℃熱處理后，SZ的LABs≤780℃，這可能是800℃下，SZ局部發生部分再結晶所致。

與316L不銹鋼一側焊核組織不同，焊后熱處理過程使得CLAM鋼焊核區組織變化更為復雜(圖9)。如圖9 （a）所示，CLAM–SZ的焊態組織為處于含碳過飽和狀態的淬火馬氏體和處于過冷狀態的殘余奧氏體，室溫下都處于亞穩定狀態，都具有向鐵素體加碳化物的穩定狀態轉化的趨勢。

圖9 焊態及PWHT態CLAM–SZ SEM照片Fig.9 SEM images of CLAM–SZ in as-welded and post weld heat treated states

在經歷不同溫度熱處理后，焊核區馬氏體板條間及晶界處，碳化物重新析出。當PWHT溫度為720℃時，SZ彌散析出的碳化物比較細小。當PWHT溫度為740℃和760℃時，碳化物數量和體積明顯增加，760℃時，少數碳化物發生聚集長大。當PWHT溫度高于760℃時，SZ發生Ostwald熟化，細顆粒碳化物逐漸溶解，粗顆粒碳化物在晶界處聚集長大，800℃時這一現象最為明顯。

圖10為焊態及焊后熱處理態CLAM–SZ的晶粒尺寸統計結果?？梢钥闯?，經歷PWHT后，SZ晶粒發生了不同程度的長大。PWHT實際是高溫回火過程，隨著碳化物從過飽和α固溶體中析出，馬氏體逐漸分解，殘余奧氏體完成轉變，α相發生回復再結晶及晶粒長大，α相仍然保持著原馬氏體取向。當PWHT溫度為800℃時，SZ組織長大最為顯著。

圖10 焊態及PWHT態CLAM–SZ晶粒尺寸Fig.10 Grain size of CLAM–SZ in as-welded and post weld heat treated states

CLAM鋼一側TMAZ的組織變化與SZ相似，在此不再贅述。接頭HAZ經歷PWHT后，實際是二次回火過程，碳化物發生明顯的粗化長大現象，這會造成這一區域嚴重軟化，將在后文進行討論。

3 異種鋼接頭連接界面組織

圖11為焊態及PWHT態異種鋼接頭連接界面金相組織。當PWHT溫度為720℃和740℃時，界面組織無明顯變化。當熱處理溫度升高到760℃及以上時，可明顯發現界面靠近316L鋼一側開始有析出相生成。析出相寬度范圍為61～67μm。對800℃熱處理溫度下生成的析出相 （圖11（f）紅色矩形）進行掃描分析，如圖12所示?？梢钥闯觯貖W氏體晶界析出的條狀或鏈狀析出相為富鉻碳化物，奧氏體晶內的碳、鉻元素含量明顯低于晶界析出相。

圖11 焊態及PWHT態異種鋼接頭連接界面金相照片Fig.11 Optical microscope images of interface in as-welded and post-weld heat treated states

圖12 近界面316L鋼一側析出相形貌及能譜分析（800℃）Fig.12 SEM image of precipitates and EDS results of points at 316L steel side near interface (800℃)

異種鋼連接界面經歷熱處理后組織變化較為復雜。如圖13（a）所示，根據組織形貌差異，將800℃熱處理溫度下的接頭界面組織分為5個區域。區域1為CLAM一側的SZ，硬度約為185HV，由低碳α相（馬氏體）和碳化物組成；區域2為脫碳層，硬度約為149HV，寬度約為53～60μm；區域3為連接界面，硬度約為305～334HV，由細化的低碳α相（馬氏體）和奧氏體雙相組織及大量析出的碳化物組成；區域4奧氏體晶界處形成了富鉻碳化物；區域5為316L一側的SZ，硬度約為222HV，為單相奧氏體組織。

CLAM鋼碳含量較高，C元素的擴散能力遠高于其他元素，其在α–Fe中的擴散系數高于γ–Fe, 但在γ–Fe中的溶解度高于α–Fe，而316L鋼含有高組分的碳化物形成元素Cr、Mo等，碳的化學勢低。熱處理過程中，近界面處CLAM鋼一側發生馬氏體分解，同時上述條件會促使C元素從CLAM鋼一側擴散至界面及316L鋼一側，有助于界面處彌散析出碳化物，同時也使得近界面處316L鋼一側容易形成富鉻碳化物。隨著C元素的遷移及這一區域馬氏體中C元素的析出，近界面處CLAM鋼一側會形成具有一定寬度的脫碳層，馬氏體逐漸轉變成鐵素體。顯然，碳元素擴散的程度與熱處理溫度呈正相關。當熱處理溫度為760℃，近界面316L–SZ形成了富鉻碳化物，而CLAM鋼一側并沒有形成脫碳層 （圖11（d））。當熱處理溫度升高至780℃及以上時，接頭連接界面附近出現了脫碳層和富鉻碳化物 （圖11（e）和（f））。富鉻碳化物的形成將會導致焊接接頭晶間腐蝕傾向增大。界面處細小的雙相組織及彌散析出的碳化物使得這一區域的硬度顯著升高（圖13（d））。

圖13 800℃ PWHT后界面微觀組織Fig.13 Microstructure of interface at post-weld heat treated temperature of 800℃

4 異種鋼接頭顯微硬度

經歷PWHT后，CLAM/316L鋼接頭組織不均勻性及淬硬傾向得到顯著降低，必然對接頭的力學性能產生較大影響。焊態及熱處理態接頭橫截面硬度分布曲線如圖14所示，硬度測試點距離焊縫表面1.5mm。觀察得出，PWHT后，試驗鋼母材硬度略有降低，CLAM–BM的硬度值約為208～220HV，316L–BM始終具有最低的硬度，其值約為170HV，應為異種鋼焊接接頭力學性能最為薄弱的區域。

經歷PWHT后，316L–SZ僅發生靜態回復過程，因此這一區域的硬度變化很小，硬度值約為215HV。焊態CLAM–SZ由于生成細小的淬火馬氏體，這一區域具有最高的硬度，其值可達400HV。PWHT后，隨著碳化物的析出，回火馬氏體碳含量逐漸降低，基體組織趨向轉變為鐵素體。隨著熱處理溫度的升高，這一區域的硬度值逐漸降低。經800℃熱處理后，CLAM–SZ的硬度最低。由于焊接過程中CLAM–HAZ的碳化物發生了聚集粗化，這一區域硬度降低，硬度值比CLAM–BM低約12HV。經PWHT后，CLAM–HAZ析出相的強化效果進一步減弱，這一區域的硬度值比相應熱處理溫度后的BM低約12～20HV。

經PWHT后，連接界面硬度峰值也進一步降低，如圖14橢圓虛線框所示，可以看出，當熱處理溫度為740℃時，異種鋼連接界面硬度峰值最低。

圖14 接頭顯微硬度分布Fig.14 Vickers hardness curves of cross-section of welded joints

5 異種鋼接頭拉伸性能

觀察圖15，可發現異種鋼焊接接頭焊態及PWHT態室溫拉伸試樣均斷裂于316L–BM處。經歷PWHT后，接頭屈服強度（Rp0.2）和抗拉強度（Rm）較焊態均下降 （表2），而延伸率（A）接近或高于焊態，這是316L–BM在熱處理過程中發生一定變化所致。

圖15 室溫拉伸試樣斷裂位置Fig.15 Rupture locations of joints after tensile tests at room temperature

表2 焊接接頭室溫拉伸試驗結果Table 2 Tensile test results of welded joints at room temperature

接頭高溫拉伸試樣斷裂于CLAM–BM處，經PWHT后的試樣均在CLAM–HAZ處斷裂 （圖16箭頭所示）。與焊態相比，PWHT后，接頭抗拉強度降低約10～37MPa，屈服強度降低約7～16MPa，而斷后延伸率基本持平 （表3）。CLAM/316L鋼FSW接頭經熱處理后，HAZ進一步軟化，使得高溫力學性能薄弱區域由BM轉為HAZ。一般來講，接頭蠕變壽命與其高溫抗拉強度呈正相關。

表3 焊接接頭550℃拉伸試驗結果Table 3 Tensile test results of welded joints at 550℃

圖16 高溫拉伸試樣斷裂位置Fig.16 Macro view of rupture locations of joints after elevated temperature tensile tests

綜上，CLAM/316L鋼FSW接頭焊后熱處理溫度應略低于BM回火溫度。本文試驗研究最佳熱處理工藝規范為加熱至740℃，保溫2h，此時接頭組織較為均勻，且保持良好的高溫拉伸性能。

結論

（1）經PWHT后， CLAM–SZ重新析出碳化物，低碳α相發生再結晶及晶粒長大； 316L–SZ發生了靜態回復，LABs增加 6.2%～9.0%；接頭常溫拉伸試樣均斷裂在316L–BM處，高溫拉伸試樣均斷裂在進一步軟化的CLAM–HAZ處，抗拉強度降低約10～37MPa。

（2）當PWHT溫度高于760℃時，近界面CLAM鋼側由于發生碳遷移而形成軟化的鐵素體帶。當PWHT溫度為760℃及以上時，近界面316L鋼側形成富鉻化合物。當PWHT溫度高于780℃時，界面處細小馬氏體和奧氏體組織彌散析出大量碳化物，使得此區域硬度總是高于接頭其他區域。

（3）加熱至740℃，保溫2h時，焊縫組織較為均勻，焊接接頭仍舊保持良好強韌匹配，為接頭最佳PWHT工藝規范。