成渝城市群黑碳氣溶膠的時空分異特征及其對土地利用/土地覆被變化(LUCC)的響應

王俊秀，牟鳳云，田 甜，陳 林，李秋彥

(重慶交通大學建筑與城市規劃學院，重慶 400074)

黑碳氣溶膠(black carbon, BC)是由含碳物質在不完全燃燒的情況下生成的一種細顆粒物[1]，其主要來源分為自然源和人為源2種。自然源主要包括森林火災、火山爆發等具有突發性的自然活動，人為源主要包括化石燃料燃燒、生物質燃料燃燒等長期穩定的人類活動[2]，其中農業和生活源的燃料燃燒是最重要的排放源[3]。BC的質量濃度雖然在PM2.5中的占比僅為百分之幾到百分之十幾[4]，但在細顆粒物的化學組分中BC與心血管疾病、肺癌及呼吸系統疾病的關系最為顯著[5]。另外，BC不能由大氣中的其他物質轉化生成，而且滯留時間較短，僅3～7 d[6]，但作為重要的光吸收性氣溶膠,其對大氣的加熱作用介于CO2和CH4之間[7]，被認為是影響氣候變化的短壽命氣候因子；最近研究還發現BC跨區域傳輸與氣溶膠-邊界層相互作用而產生的“穹頂效應”改變了區域的氣象條件，促進了靜穩天氣和二次顆粒物的生成,從而加劇了區域的大氣污染[8]。因此，控制BC的排放對減緩氣候變化、維護人體健康和緩解區域大氣污染有重要意義。

我國被認為是BC排放的重點區域，國內也十分重視關于BC的研究，尤其關注BC濃度的時空演變和來源解析。其中BC濃度的時空分布受多方面因素的影響,目前的研究主要涉及BC排放清單的調查[3,6]、BC濃度的日變化和季節變化特征以及不同區域間相互傳輸的影響等方面[4,9-10]。但是，下墊面條件的改變與大氣污染也存在著密切的關系，大量研究表明城市土地利用類型對PM2.5濃度的影響顯著[11-13]，楊偉等[14]進一步探討了PM2.5的空間分布特征及其對土地利用/土地覆被變化(LUCC)的響應關系。這一類研究表明厘清LUCC與大氣污染之間的關系對制定長期的減排措施有重要意義。另一方面，由于BC為氣候變化的重要因子，而LUCC為全球變化的重要組成部分和主要原因[15]，厘清LUCC與BC濃度特征的關系不僅可以推動氣候系統對LUCC響應機制的研究,而且可以從控制BC排放的視角制定有效的土地利用策略和國土空間規劃。

目前，關于BC研究的監測數據主要來自專門的監測站點，受到站點監測范圍和布設數量的限制，其研究空間尺度一般以城市內部區域為主，而且集中于京津冀[16-17]、長三角和珠三角[7, 10, 18-20]等東部城市群，對西部城市群的研究相對較少；從時間尺度上看，相關研究所收集的數據在時間序列上一般持續1～2 a左右，無法分析BC濃度在長時間序列下的變化。因此，選取成渝城市群為研究區，利用空間連續的MERRA-2數據和土地利用/土地覆被數據，研究BC濃度的時空分布特征及其對LUCC的響應，以期為大氣污染治理以及公眾健康維護提供參考。

1 研究區概況

由成渝城市群區域范圍與地形分布(圖1)可見，成渝城市群包括四川省15個地級市和重慶市29個區縣，總面積達18.5×104km2。區域內自然條件和社會條件與京津冀、長三角及珠三角在內的東部城市群差異主要體現在以下幾個方面：成渝城市群大部位于四川盆地，盆地內獨特的氣候和自然條件促進了顆粒物的生成和積累，導致區域大氣環境狀態惡化，已成為中國霧霾污染最嚴重的區域之一[21]。

另外，成渝城市群城鎮化率較低，2016年僅為54.94%，而同時期的珠三角城市群為84.88%，在產業結構方面也表現出第二產業比重較高的特點[22]。作為未來城市圈高速發展和經濟發達的核心區域之一，其大氣環境承受的壓力在不斷上升。

2 數據來源與研究方法

2.1 數據來源

2.1.1MERRA-2數據

MERRA-2是NASA戈達德地球科學數據和信息服務中心在融合多種氣象觀測數據和衛星數據基礎上生成的同化數據集(https:∥gmao.gsfc.nasa.gov/reanalysis/MERRA-2)，空間分辨率為0.5°×0.625°(緯度×經度)[23]。該數據基于最新的戈達德地球觀測系統模型(GEOS-5)，利用中分辨率成像光譜儀(MODIS)和高分辨率輻射計(AVHRR)測取得到校正的氣溶膠光學深度(AOD)，與短期數字氣象預測產品進行最優集成而生成的一種精度較高的再分析數據[24]。選取2000、2005、2010和2015年的逐日BC地面質量濃度數據，經MATLAB軟件處理合成年均濃度數據和季均濃度數據。分析季節變化時，為避免季節間變化的偶然性，確定每年的3—5月為春季，6—8月為夏季，9—11月為秋季，12—2月為冬季，對4 a的春、夏、秋、冬季分別計算平均值，再對4季的BC濃度進行分析。

2.1.2土地利用/土地覆被數據

土地利用/土地覆被數據來源于中國科學院資源環境科學數據中心的中國多時期土地利用/土地覆被遙感監測數據庫(CNLUCC，http:∥www.resdc.cn)，該數據集以美國衛星Landsat 5 TM/ETM+和Landsat 8 OLI衛星遙感數據為主要信息源，通過人機交互目視解譯的方式構建，空間分辨率為30 m，時間為2000、2005、2010和2015年，共包含6個一級地類以及25個二級地類。結合該研究的應用實際，將二級類別合并為耕地、林地、草地、水域、建設用地和未利用地 6 類。

2.2 研究方法

基于ArcGIS 10.7.1軟件，利用反距離加權插值法(inverse distance weight, IDW)得到成渝城市群2000、2005、2010和2015年BC年均濃度和季均濃度的空間分布數據。在此基礎上，利用空間分析工具，對不同土地利用/土地覆被類型下的 BC 年均濃度進行統計，得出了與土地利用/土地覆被類型相對應的BC年均濃度的分布特征；通過空間分析得出該時期的土地利用轉移方式的空間分布數據，進而對不同土地利用/土地覆被轉換方式下的 BC 年均濃度進行統計，探討不同轉換方式下 BC 年均濃度的變化特征。

地理加權回歸分析(geographically weighted regression, GWR)是最小二乘模型在空間范圍內的擴展[25]，回歸參數能夠隨空間位置的變化而發生改變，是探索空間關系異質性的有效工具。GWR 模型能夠反映BC年均濃度和主要土地利用轉移面積在不同地理空間位置的非平穩性，使兩者之間的相關關系因地理空間位置的差異而變化，分析結果更加符合客觀實際。因此，選擇 GWR 模型以分析 LUCC 與 BC 之間的相關性。模型結構為

(1)

式(1)中，yi為第i個樣本空間單元BC年均濃度的變化值；xi為第i個樣本空間單元主要土地利用轉移的面積；k為解釋變量的集合，此處只引入主要土地利用轉移的面積作為解釋變量，故k=1；(ui,vi)為第i個樣本空間單元的地理中心坐標，ak(ui,vi)為樣本空間單元i處的回歸系數；εi為誤差項；a0為樣本空間單元i處的回歸常數。

3 結果與討論

3.1 BC的時空特征

根據BC的年均濃度和季均濃度數據，在ArcGIS 10.7.1軟件下使用IDW得到成渝城市群2000、2005、2010和2015年的年均濃度空間分布(圖2)。在空間尺度上，4 a的年均濃度均呈現出由成渝城市群的中心向四周遞減的同心圓特征；根據空間統計結果，2000、2005、2010和2015年的BC年均濃度分別為3.86、4.97、4.91和4.51 μg·m-3，其高值區的空間分布也以2005年為最大，2010年次之，污染范圍經歷了擴張—收縮的變化過程；結合4 a的BC季節濃度變化(圖3)，可以看出除2000年外的其他3 a中，各季節濃度均值都呈現出冬季>秋季>春季>夏季的趨勢，而這種差異與BC的來源和擴散有關，季風氣候區冬季降水少于夏季，另外冬季大氣垂直結構易發生逆溫現象[26]，不利于BC沉降和擴散，再加上冬季是取暖期，煤炭和生物質燃料使用的增加也會使BC濃度增高，而春秋兩季的濃度變化與農耕作業的生物質燃料燃燒有關。

圖4給出了BC季均濃度不同區間濃度值在相應季節空間分布的范圍占成渝城市群總面積的比例，其中成渝城市群2000、2015年春季和夏季全部區域的季均濃度值均在6.00 μg·m-3以下，2005和2010年春季季均濃度值在6.00～8.00 μg·m-3的區域僅占1.36%和0.02%，夏季分別為9.77%和0.02%，兩季季均濃度值沒有大于8.00 μg·m-3的區域；而季均濃度值大于6.00 μg·m-3的區域主要集中2000年后的秋冬兩季，2005、2010和2015年秋季季均濃度值大于6.00 μg·m-3的區域占比分別為31.03%、34.31%和21.89%，冬季分別為58.99%、64.15%和51.28%；季均濃度值大于8.00 μg·m-3的區域集中出現在2000年后的冬季，2005、2010和2015年的占比分別為21.66%、31.19%和16.31%。

3.2 土地利用/土地覆被變化分析

由表1可以看出，研究區的土地利用/土地覆被類型以耕地、林地和草地為主，3類面積總和占成渝城市群總面積的94.61%以上，其中耕地面積占比最大,4 a占比均在61.99%以上；林地次之，占比均在26.54%以上。從變化趨勢上，可以看出耕地與草地面積呈連續減少趨勢，其中耕地面積由2000年的117 188 km2連續下降為2015年的114 228 km2，草地由12 232 km2連續下降為10 561 km2，降幅分別為2.53%和13.66%；建設用地與水域面積呈連續增加趨勢，其中建設用地面積在2015年占比較2000年翻了1倍多，從3 040增加到6 635 km2，增幅為118.29%，水域面積增幅為11.53%；林地和未利用地面積總體上呈增加趨勢，增幅分別為1.31%和 58.16%。15 a來成渝城市群土地利用結構未發生明顯變化。

表1 2000—2015年研究區土地利用/土地覆被類型面積

根據2000—2015年土地利用/土地覆被轉移矩陣(表2)可以看出，成渝城市群土地利用轉換類型共有30種，圖5給出了主要土地利用轉移的空間分布。其中耕地轉出22 310 km2，60.22%轉為林地，13.79%轉為草地，19.92%轉為建設用地；耕地轉入19 307 km2，其中林地轉入69.48%，草地轉入18.75%，建設用地轉入6.23%。林地轉出16 737 km2，80.16%轉為耕地，15.61%轉為草地；林地轉入17 404 km2，耕地轉入77.2%，草地轉入20.8%。草地轉出7451 km2，主要轉為耕地和林地；草地轉入5 792 km2，耕地轉入53.1%，林地轉入45.1%。水域轉出1 454 km2，主要轉為耕地；水域轉入1 782 km2，主要由耕地和林地轉入。建設用地轉出1 489 km2，主要轉為耕地；建設用地轉入5 082 km2，其中87.45%由耕地轉入，主要分布在原建成區周邊。未利用地轉入面積約為轉出的2倍。

表2 2000—2015年土地利用/土地覆被轉移矩陣

3.3 BC對LUCC的響應分析

3.3.1不同土地利用/土地覆被類型下的BC特征

根據成渝城市群不同土地利用/土地覆蓋類型下BC年均質量濃度(表3)可以看出，建設用地的濃度最高，2000、2005、2010和2015年分別為4.40、5.64、5.55和5.09 μg·m-3；耕地次之，分別為4.23、5.43、5.39和4.95 μg·m-3；水域與耕地接近，且4 a均低于耕地；林地濃度較低，分別為3.40、4.38、4.26和3.87 μg·m-3；草地和未利用地的濃度與其他5類相比最低。根據各年份土地利用/土地覆被類型下的BC濃度值大小排序，2000、2005和2010年的結果均為建設用地>耕地>水域>林地>未利用地>草地，可見不同土地利用/土地覆被下的BC濃度特征明顯不同，且呈現出相對穩定的趨勢。從時間變化趨勢上看，各土地利用/土地覆被類型下的BC濃度值都呈現出從2000年開始升高，2005年達到峰值后緩慢下降的趨勢。

表3 不同土地利用/土地覆被類型下的黑碳氣溶膠(BC)年均質量濃度

3.3.2不同轉換方式下的BC特征

由于水域和未利用地在區域內的占比較小，選擇耕地、林地、草地和建設用地這4種類型討論LUCC對BC濃度的影響。另外，BC濃度變化的直接原因是自然源和人為源排放量的變化,而LUCC只是對自然過程和人類活動反應，為了明確土地利用/覆被類型轉換方式對BC濃度的影響，參考楊偉等[14]的研究，首先對2000—2015年土地利用類型未發生轉換的區域的BC濃度進行統計(表4)。以表4中未發生土地利用類型轉換的BC濃度變化量為參照變化量，對發生轉換區域的 BC 濃度變化特征進行分析。

表4 土地利用/土地覆被類型未轉換區域的黑碳氣溶膠(BC)年均質量濃度特征

首先用2000年(轉換前)的濃度值減去2015年(轉換后)的濃度值得到2000—2015年不同轉換方式下變化量，再以不同轉換方式下變化量減去相對應的參照變化量，最后得到不同轉換方式下BC濃度的變化趨勢值(表5)。

表5 不同土地利用/土地覆被轉換方式下的黑碳氣溶膠(BC)濃度變化

可以看出，不同土地利用/土地覆被轉換方式下BC濃度的變化特征明顯不同，耕地轉為林地、耕地轉為草地、林地轉為草地、建設用地轉為林地、建設用地轉為草地的區域濃度值呈現下降趨勢；耕地轉為建設用地、林地轉為耕地、林地轉為建設用地、建設用地轉為耕地以及草地轉為其他3種類型的區域的濃度值均呈現出上升趨勢。如果將耕地與建設用地劃分為人工用地，而將草地和林地劃分為自然用地，該趨勢表現為當人工用地轉為自然用地時BC濃度降低，而當自然用地轉為人工用地時BC濃度增加。

3.3.3BC濃度變化對LUCC的空間響應

在以上分析的基礎上，為了識別LUCC與BC濃度變化的空間響應模式，將研究區范圍劃分為5 km×5 km的網格,統計每個網格內2000年和2015年BC濃度的變化值作為因變量，以每個網格內耕地、林地、草地和建設用地面積變化量的和作為解釋變量，在ArcGIS 10.7.1軟件中運用GWR模型，對BC濃度變化進行空間相關性分析,探討其時空分異性。結果顯示模型校正R2為0.992，擬合效果良好,結合圖6局域擬合系數(LocalR2)和圖6擬合結果的標準化誤差(StdResid)分布，可以看出模型LocalR2最大值為0.71, StdResid呈隨機分布。局部擬合效果較好的區域即為LUCC對BC濃度變化影響顯著的區域，空間分異態勢明顯，對比主要土地利用轉移分布(圖5)，發現LUCC對BC濃度影響顯著的區域與土地利用/覆被類型發生明顯變化的區域存在局部鄰接但不完全重疊的空間關系，說明需要進一步研究LUCC對BC濃度影響的機理。

4 結論

通過對成渝城市群2000—2015年BC和土地利用/土地覆被類型的時空分異特征進行分析，得出了不同土地利用/土地覆被類型下的BC年均質量濃度特征和不同土地利用轉換方式下BC濃度變化的趨勢特征，進一步利用GWR模型探討了BC年均質量濃度和土地利用/土地覆被轉移面積之間的關系，結論主要包括：

(1)成渝城市群BC的年均濃度整體上呈現中部高、四周低的同心圓空間分布格局，且該特征在2000—2015年變化不大；季均濃度大于6.00 μg·m-3的區域主要集中在2000年后的秋冬季時段，大于8.00 μg·m-3的區域主要集中2000年后的在冬季時段。從時間上看，2005年的年均濃度最高，相較于2000年增加了1.11 μg·m-3,之后呈現出下降趨勢；在季節尺度上,冬季季均濃度最高，夏季最低，秋季略高于春季。

(2)成渝城市群2000—2015年土地利用/土地覆被類型以耕地、林地、草地為主,耕地比例一直保持在61.99%以上，土地利用結構未發生明顯改變；土地利用/土地覆被的變化趨勢以耕地、草地的減少和建設用地的持續增加為總趨勢，林地、水域和未利用地略有增加，總量變化不大。

(3)對于不同土地利用/土地覆被狀況而言，BC 濃度分布特征總體上表現出建設用地>耕地>水域>林地>未利用地>草地的趨勢。對于不同土地利用/土地覆被轉換方式而言，BC濃度對耕地和建設用地的變化比較敏感，總體上表現出當人工用地轉為自然用地時BC濃度降低，當自然用地轉為人工用地時BC濃度增加。

(4)GWR模型計算結果表明，該模型可以診斷識別出LUCC對BC濃度變化影響顯著的區域，這些區域呈現出明顯的空間分異現象，與土地利用/土地覆被類型發生明顯變化的區域存在局部鄰接但不完全重疊的空間關系。