機器學習的IBBCEAS光譜反演波段優化

凌六一， 黃友銳， 王成軍， 胡仁志， 李 昂， 謝品華

1. 安徽理工大學人工智能學院， 安徽 淮南 232001 2. 安徽科技學院， 安徽 鳳陽 233100 3. 中國科學院安徽光學精密機械研究所， 中國科學院環境光學與技術重點實驗室， 安徽 合肥 230031

引 言

非相干寬帶腔增強吸收光譜(IBBCEAS)是近年來發展起來的一種高靈敏光譜探測技術， 利用高精密光學諧振腔增強吸收光程來達到高靈敏探測目的。 目前， IBBCEAS技術已被廣泛應用于大氣痕量氣體NO2[1-8]， CHOCHO[1-3]， HONO[2, 4, 6-7]， HCHO[9-10]， NO3[4, 6]， I2[11]， H2O[4, 11]以及氣溶膠消光[12]等探測。 IBBCEAS儀器可以通過增加諧振腔基長、 提高光源輻射光強以及使用更高反射率鏡片等手段來提高探測靈敏度。 IBBCEAS儀器的這些客觀參數一旦固定， 又如何進一步改善儀器性能仍然值得研究。 如Langridge等[13]通過Allan方差分析， 獲得NO3吸收光譜最佳采集時間為400 s， 將NO3的探測限從0.25 pptv(10 s的采集時間)改善到0.09 pptv； Yi等[6]應用IBBCEAS測量NO3， HONO和NO2， 利用Allan方差獲得100 s的最優光譜采集時間， NO3和NO2的探測限分別達到1.7 pptv和1.6 ppbv； Duan等[4]同樣針對HONO和NO2測量， 通過Allan方差分析， 獲得320 s最優光譜采集時間下的HONO和NO2探測限分別為0.22 ppbv和0.45 ppbv。 現有研究只是針對光譜采集時間， 利用Allan方差來獲得特定曝光時間下的最佳光譜平均次數來改善IBBCEAS儀器探測性能。 實際上， 除了光譜采集時間外， IBBCEAS光譜反演波段同樣影響反演結果和儀器性能。 本工作以IBBCEAS光譜反演大氣NO2濃度為例， 分析了光譜反演波段對NO2擬合結果及擬合殘差的影響情況， 以最優反演準確度為目標， 提出了一種利用RBF神經網絡和遺傳算法的機器學習最優反演波段確定方法， 并進行了驗證。

1 實驗部分

圖1所示是測量裝置結構示意圖。 其中， 光源LED中心波長約460 nm， 半高寬約25 nm， 鏡片M1和M2在430～480 nm波段內具有高反射率。 光路中其他部件的功能說明可參考我們之前的報道[14]。

圖1 IBBCEAS實驗裝置結構示意圖

利用IBBCEAS寬帶吸收光譜， 在某反演波段內將測得的吸收系數與被測氣體吸收截面進行最小二乘擬合， 就可以獲得被測氣體的濃度。 基于LED光源的非相干寬帶腔增強吸收光譜系統， 由于LED半高寬一般只有20～30 nm， 而光學諧振腔的鏡片反射率是波長的函數， 可能會出現LED輻射光譜峰值波長與鏡片反射率的峰值波長存在較大差距， 另外LED半高寬又很窄， 導致兩者波段的重疊程度不高。 這種情況下， 如果光譜反演波段選擇不當， 被測氣體濃度的擬合結果有可能會產生較大偏差。 圖2給出了IBBCEAS裝置中鏡片反射率曲線、 LED輻射譜以及被測氣體NO2的吸收截面。 其中， 鏡片反射率是根據氮氣和氦氣分子對腔內入射光的不同Rayleigh散射消光得到。 在444 nm處反射率曲線不是很平滑， 可能是因濾光片缺陷所導致， 最大鏡片反射率(～0.998 7)出現在458 nm處， 與LED峰值波長(460 nm)相差約2 nm， 鏡片反射率曲線與LED光譜的匹配程度較好。

圖2 430～480 nm波段內的鏡片反射率、 LED譜和 NO2吸收截面

以某條IBBCEAS吸收譜為例， 分別在具有不同中心波長和帶寬的反演波段下對NO2進行濃度擬合， 得到反演波段與NO2濃度擬合相對誤差、 殘差譜標準偏差之間的關系。 如圖3所示， 當反演波段的中心波長(即中心點)一定時， 反演波段的寬度越窄， 殘差譜的標準偏差就越小， 這是因為寬度變得越窄， 殘差譜中包含的噪聲數據就越少； 而NO2濃度擬合相對誤差基本上表現出相反的變化規律， 隨著反演波段寬度變窄， 尤其是寬度小于26 nm后， 濃度擬合相對誤差明顯增加， 因為在太窄的吸收光譜中能夠精確擬合出NO2濃度的差分吸收結構不夠， 反演波段寬度為10 nm時， 擬合結果甚至出現了奇異值(扣除奇異值后， 導致了圖3中10 nm寬度的數據點不連續)。 而當反演波段的寬度達到一定程度時(如超過38 nm)， 吸收光譜中包含了足夠的NO2差分吸收結構， 濃度擬合相對誤差基本上維持在一個較低水平。

圖3 不同反演波段下NO2的相對擬合誤差(a)和殘差譜標準偏差(b)

Fig.3 Fitting results in different retrieval ranges for NO2

當反演波段的寬度一定時， 任何寬度下殘差譜標準偏差與反演波段中心波長之間均表現出高度一致的變化規律， 反演波段中心波長位于460 nm附近區域， 即LED光譜峰值和最大鏡片反射率所在區域(見圖2)， 殘差譜標準偏差呈現低值， 隨著反演波段中心波長變短， 殘差譜標準偏差呈明顯增長趨勢。 如圖2所示， 在短波長區域(435～450 nm)， 由于鏡片反射率下降明顯， 吸收光程遠低于長波長處， 盡管短波長區域NO2具有較大的吸收截面， 但NO2總的吸收特性和測量信噪比不及長波長區域， 因此殘差譜標準偏差呈現高值。 對于NO2濃度擬合相對誤差來說， 它與反演波段中心波長之間的關系表現出波動性， 尤其是當反演波段寬度較窄時， 這種波動性更加明顯。 盡管反演波段寬度較大時， 波動性減小， 但仍然存在。 對于IBBCEAS定量探測系統來說， 如何減小測量誤差是關鍵。 IBBCEAS系統的測量誤差主要來源于鏡片反射率、 被測氣體吸收截面以及氣體在腔內的損耗情況， 但如果反演波段選擇不當， 就會產生很大的擬合誤差， 同樣會降低探測系統的定量準確性。

2 結果與討論

2.1 RBF神經網絡及訓練

反演波段與相對擬合誤差之間的關系很難用某個函數來進行描述， 而RBF神經網絡具有很強的非線性擬合能力， 能逼近任意非線性函數。 優化方法中， 使用RBF神經網絡來描述反演波段與相對擬合誤差之間的非線性關系， 將抽象的反演波段用起始波長和截止波長這兩個參數來具體表示， 并將它們作為神經網絡的輸入量， 網絡輸出量為相對擬合誤差。

2.1.1 樣本數據

圖4 RBF神經網絡學習和測試樣本

2.1.2 訓練結果

將樣本數據按照4∶1比例分成學習樣本和測試樣本兩部分， 分別用于RBF神經網絡學習訓練和測試。 圖5給出了學習訓練后的RBF神經網絡對測試樣本的預測結果， 圖中插圖為預測結果與實際擬合相對誤差之間的線性擬合。 可以看出， RBF神經網絡預測結果與實際值在趨勢上基本保持一致， 兩者的線性擬合斜率為0.984， 相關性R2=0.901， 說明RBF神經網絡得到了有效訓練。

圖5 RBF神經網絡測試結果

2.2 反演波段的遺傳算法優化

遺傳算法是一種通過模擬大自然中生物個體進化過程搜索最優解(個體)的方法。 使用遺傳算法搜索最優反演波段， 個體即為反演波段， 用起始波長、 截止波長組合進行編碼， 隨機產生若干個體形成種群。 以RBF神經網絡的輸出作為個體適應度， 經過多代種群進化過程后， 獲得適應度最優個體， 即獲得最優反演波段， 具體的優化流程見圖6。 設置種群規模為100個體， 所有個體中的參數“起始波長”和“截止波長”均限制在430～480 nm之間， 個體交叉與變異概率均為0.2， 種群進化代數設置為100， 圖7給出了算法執行后種群平均適應度和最優個體適應度隨進化代數的變化情況。 可以看出， 種群平均適應度逐步逼近最優， 說明種群個體進化進行了有效的優勝劣汰過程， 所有個體均向最優個體進化。 種群進化第61代時， 最優個體出現， 對應的最優適應度為3.584%， 最優反演波段為445.78～479.44 nm。

圖6 反演波段遺傳算法優化流程圖

圖7 遺傳算法適應度曲線

2.3 實例反演與結果對比

擬合NO2參考吸收截面到最優反演波段(445.78～479.44 nm)內的某條IBBCEAS吸收光譜， 光譜擬合如圖8所示。 擬合得到的NO2濃度為14.21 ppbv， 擬合殘差標準偏差為1.5×10-8cm-1， 擬合誤差為0.59 ppbv， 相對擬合誤差為4.15%， 與遺傳算法尋優得到的最優適應度(3.584%)存在一定偏差， 是由RBF神經網絡訓練誤差所引起。

圖8 最優反演波段下的大氣NO2濃度擬合實例

選擇相同帶寬的4個典型反演波段， 與最優反演波段下的NO2擬合結果進行對比。 其中3個波段分別以最大鏡片反射率所在波長(458 nm)、 LED峰值波長(460 nm)以及兩者平均值(459 nm)為中心點， 第4個波段覆蓋NO2在430～450 nm內的強吸收結構， 這4個反演波段分別為441.17～474.83， 443.17～476.83， 442.17～475.83和432.68～466.34 nm， 擬合結果見表1。 在最優反演波段下， 無論是擬合誤差、 相對擬合誤差還是擬合殘差標準偏差， 均低于其他4個反演波段， 光譜擬合質量達到最優。 對比結果表明， 利用機器學習來確定IBBCEAS光譜擬合的最優反演波段是可行的。

表1 某條NO2吸收光譜在不同反演波段的擬合結果對比

3 結 論

以基于LED光源的非相干寬帶腔增強吸收光譜技術定量探測大氣NO2為例， 分析了吸收光譜反演波段對NO2擬合結果的影響情況， 當諧振腔鏡片反射率曲線與LED輻射譜不能很好匹配時， 反演波段選擇會比較困難。 利用光譜擬合樣本數據進行RBF神經網絡學習， 獲得反演波段與擬合誤差之間的非線性映射關系， 以反演波段為個體特征數據、 RBF神經網絡輸出為個體適應度， 利用遺傳算法獲得了最優反演波段。 結果證明， 利用神經網絡結合遺傳算法的機器學習方法， 可以獲取IBBCEAS光譜最優反演波段， 降低了濃度擬合誤差。