頁巖氣表觀滲透率與多流動機理及有效應力演化關系

王 熠， 岳雯婷， 趙毅鑫， 劉世民， 李 翔

(1.中國礦業大學(北京)能源與礦業學院， 北京 100083； 2.中國礦業大學(北京)，煤炭資源與安全開采國家重點實驗室， 北京 100083； 3.中國礦業大學(北京)，共伴生能源精準開采北京市重點實驗室， 北京 100083； 4.賓夕法尼亞州立大學能源與礦物工程學院， 大學城 16801； 5.中國石油勘探開發研究院， 北京 100083)

在頁巖氣的開采中，水力壓裂技術可以大幅提高裂縫密度，有效提高頁巖氣井的初期峰值產量。然而，頁巖基質的極低滲透率阻礙了氣體從致密基質向裂縫的運移。頁巖基質的納米級孔徑顯著小于常規砂巖和碳酸鹽巖儲層的平均孔徑[1-3]，導致天然氣生產遞減快、產量有限。頁巖中的天然氣的運移為多機制過程，涉及達西和非達西流，努森(Knudsen) 擴散、過渡流和滑移流等過程，同時涉及有機組分在吸附氣體作用下的收縮及膨脹效應[4]。這些特征使得頁巖滲透率的實驗室評價和模擬更加復雜。因此，針對實驗室滲透率測定及滲透率數值計算方法的選擇，對頁巖氣開采現場產量評估的準確性有著不可忽視的影響。

中外學者針對非常規氣滲透率的測試方法以及數據處理方法十分多元化。王鑫朋等[4]利用PDP-200脈沖衰減法滲透率儀進行頁巖滲透率的各向異性測試，在滲透率數據處理中考慮了氣體的流動因子和壓縮校正因子。馬超等[5]、王臣等[6]通過常規三軸試驗進行了不同滲透水壓和圍壓條件下的全應力-應變過程滲流特性試驗研究，測算煤滲透率隨應力大小的變化規律。陳璐等[7]使用自主研發的頁巖近平衡態實驗，同時考慮了達西流和氣體擴散能力對頁巖氣滲透率的影響。尹叢彬[8]針對頁巖壓裂裂縫滲透率進行測試，并系統研究了頁巖儲層圍壓等因素對頁巖壓裂裂縫滲透率的影響。Wang等[9]、Kumar等[10]利用氣體脈沖衰減法在進行致密巖體滲透率測算時，充分考慮了吸附性導致的煤機制孔隙形變對滲透率的影響。Asadullah等[11]在頁巖氣滲透率的實驗室測算中引入有效孔隙度的概念，分析了氣體吸附效應和有效應力作用對頁巖氣滲透率的重要性。

對于多機理頁巖氣流動過程，需要分別對納米孔和微孔中氣體的流動機理、吸附效應和有效應力對滲透率產生的影響進行探討[12]。而以上文獻并未從較為全面的角度出發進行頁巖氣滲透率測算方法的選擇或改良上的研究。為此，利用脈沖衰減法針對美國Marcellus頁巖圓形切片進行了氣體滲透率測算，以表征不同孔壓和圍壓條件下的頁巖氣滲透率變化規律，結合達西流、氣體擴散作用及吸附作用對滲透率的影響分別進行討論，以確定有效應力及氣體運移方式對滲透率的綜合影響力。

1 結合有效應力、多運移機理及吸附作用的頁巖氣滲透率測量實驗

1.1 頁巖中氣體的主要流動機理及實驗條件的確定

在頁巖氣藏的開發過程中，努森擴散系數與達西滲透率是衡量頁巖裂縫和基質、判斷天然氣產能的常用指標。不同的流動狀態(如達西流、滑移流和過渡流)，可以通過努森系數(Kn)進行分類。Kn被定義為孔隙大小和孔隙壓力的函數[13]，其表達式為

(1)

式(1)中：r為孔隙半徑；λ為氣體平均自由程，其表達式為

(2)

式(2)中：p為流體孔隙壓力；T為溫度；dm為氣體分子直徑；kB為玻爾茲曼常數(1.380 5×10-23J/K)。

努森系數、孔隙大小和孔壓之間的關系繪制于圖1，使用的實驗壓力范圍與恒定溫度均與后續實驗室滲透率測定相符合。所使用的頁巖樣品來自美國賓夕法尼亞州的Marcellus頁巖氣田， 其頁巖儲層孔徑在納米和微米級別。圖2所示的孔徑范圍內，氣體流動主要位于過渡流和滑移流區域。在孔壓足夠大的條件下，氣體主要流動機理將變為達西流；如果壓力極低，Knudsen擴散將成為主導機理。為了評估這些流動機制，確保能夠覆蓋2種或3種流動狀態，滲透率測量實驗均在相對較低的孔隙壓力(<10 MPa)下進行。

圖1 在296 K注入CO2的條件下，Kn隨壓力和孔徑的變化趨勢Fig.1 The change trend of Kn with pressure and pore diameter under the condition of CO2 injection at 296 K

1.2 頁巖氣滲透率測量基本原理

Brace等[14]首次引入了脈沖衰減氣體滲透率測量法，這是一種由達西定律推導出的瞬態法，通過在巖芯樣品兩側施加氣體壓力差來進行滲透率的測算。Cui等[15]在靜水條件下，利用吸附效應對非常規儲層的頁巖滲透率進行了估算，引入了有效吸附孔隙率來解釋氣體分子吸附對滲透率的貢獻，使用Langmuir模型將氣體吸附體積量化為壓力的函數，其表達式為

Pu(t)-Pd(t)=[Pu(t0)-Pd(t0)]e-αt

(3)

(4)

式中：Pu(t)、Pd(t)分別為t時刻的上游、下游氣體壓力；Pu(t0)、Pd(t0)分別為初始時刻(t0)上游、下游氣體壓力；Vu、Vd分別為上游/下游的儲氣體積；α為在繪制壓力隨時間衰減曲線時的線斜率；A為樣品的橫截面積；L為樣品長度；μ為氣體黏度；cg為氣體壓縮系數；k為頁巖表觀滲透率；f為氣體吸附體積因子；e為自然常數。

1.3 樣品制備

由于結構上致密，頁巖長巖芯樣品的壓力脈沖衰減的平衡時間一般極長，導致實驗室測試的效率差。在高圍壓條件下，脈沖注入數小時之后也通常很難觀察到壓降。因此，采用頁巖薄片進行滲透率測量。該方法已成功應用于頁巖滲透率測量，且證明能明顯縮短平衡時間[16-17]。使用線切割機將Marcellus頁巖的鉆孔巖芯制備成薄片后經砂紙拋光，薄片厚度為3～6 mm，直徑為25.4 mm。選取其中厚度為5.5、4 mm的頁巖樣品分別進行測試。每個樣品制備完成后，首先稱重并放入干燥箱中，在150 ℃下脫水24 h，然后重復該步驟直到樣本重量趨于穩定。頁巖樣品在烘箱中干燥后，將其放入干燥潔凈的塑料樣品袋中稱重3 h，然后進行測試。

1.4 測試儀器

圖2為用于脈沖衰減實驗裝置示意圖。 該裝置位于賓夕法尼亞州立大學G3巖石力學實驗室，且滲透率實驗均完成于該實驗室。實驗裝置包括Temco三軸巖心夾持器及若干高壓泵和壓力傳感器。樣品與封閉液和外界環境之間通過橡膠隔套進行隔離。實驗溫度恒定為296 K(室溫)，實驗中，頁巖薄片樣品夾在兩個多孔隔膜之間。三軸夾持器兩側的兩個封隔帽可提供密封性及軸向應力的施加環境。高精度Omega壓力傳感器分別與系統的上游和下游串聯，可支持從真空狀態到21 MPa的壓力測量區間，最大精度可達70 Pa，以5個/s讀數的采樣率連續監測和記錄壓力-時間數據點并繪制準確而連續的壓力脈沖衰減曲線。

圖2 脈沖衰減法測頁巖氣滲透率實驗裝置Fig.2 Experimental device for measuning shale gas permeability by pulse attenuation method

采用靜水壓力條件進行滲透率測試，即在每一級壓力的試驗下，軸向應力均等于圍壓，且保持恒定。使用在LabView軟件中開發的三軸設備控制面板，由計算機控制的注射泵調節向設備中注入的液壓應力及測試氣體壓力。

1.5 實驗步驟

在靜水壓力下對兩種不同厚度的Marcellus頁巖樣品進行了表觀滲透率測量。采用氦氣和二氧化碳為測試氣體，通過高壓泵進行圍壓加載和氣體加壓，以此對吸附氣體(二氧化碳)和非吸附氣體(氦氣)的滲透率進行比較。實驗過程如下：①向樣品室施加一定圍壓，同時對流體管線和樣品抽真空；②在系統的上游至閥門1的部分注入一定壓力的測試氣體，樣品和下游部分維持原狀；③待注入壓力穩定后，打開閥門1，由上下游之間的壓力差驅動氣體脈沖通過頁巖樣品，待系統整體壓力平衡后讀取壓力數據，關閉閥門1；④重復步驟①～③，直至完成所有實驗計劃壓力級的測試。其中，每一壓力級的最終平衡時間持續30 min，以確保完成平衡過程。

實驗中，使用氦氣和二氧化碳分別在11、21 MPa的靜水壓力條件下對5、4 mm的樣品均進行了4組完整循環的滲透率測試，每組測試均重復一次，共計16組測試。最后基于實驗中獲得的多組壓力數據，使用式(3)、式(4)計算樣品滲透率。

2 實驗結果及分析

圖3、圖4分別為兩個頁巖薄片樣品(各兩個重復循環)分別在11、21 MPa圍壓條件下的氦氣和二氧化碳滲透率測量結果。由圖3、圖4中同顏色曲線重合度可知，滲透率測量具有較好的可重復性，且兩個樣品的滲透率數值及趨勢均較為接近。實驗數據的重復性還可證明，頁巖對二氧化碳的吸附在實驗過程中保持了可逆性，間接說明頁巖樣品中的孔隙結構保持了較好的完整性，并未在脈沖衰減測試過程中被破壞。結果證明了該實驗數據的準確性。

圖3 11 MPa圍壓下頁巖樣品滲透率測試結果曲線Fig.3 Permeability test results aurve of shale samples under 11 MPa confining pressure

圖4 21 MPa圍壓下頁巖樣品滲透率測試結果曲線Fig.4 Permeability test results curve of shale samples under 21 MPa confining pressure

2.1 表觀滲透率隨孔隙壓力的變化

由圖3、圖4可知，當孔隙壓力為0.35～4 MPa的低壓區間時，頁巖樣品滲透率隨著孔隙壓力的升高而下降，而當孔壓到達一定數值后(4 MPa左右)，滲透率變為上升趨勢。這一趨勢普遍可以在可吸附性氣體的頁巖滲透率測試結果中觀測到。由于在較低的孔隙壓力下，納米/微尺度的運移(如Knudsen擴散)占主導地位，但其貢獻率隨著平均孔隙壓力的增加逐漸降低。頁巖氣滲透率在較高的孔隙壓力范圍內(大于4 MPa)時，由達西流動決定的滲透率大小與孔壓成正比；當孔壓進入較低壓范圍內時(0～4 MPa)時，Knudsen擴散效應顯著增大，根據努森系數的定義可知，此時氣體滲透率與孔壓成反比。這一結論與圖3、圖4的結果相符，證實了在滲透率實驗中考慮擴散作用的必要性。

2.2 表觀滲透率測算與吸附作用的關系

圖5為5.5 mm頁巖薄片樣品分別使用兩種氣體測得滲透率(各兩個循環)的結果對比圖。由圖5可知，圍壓pc=11 MPa時，頁巖中氦氣滲透率在平均值方面大于二氧化碳滲透率。此結果可解釋為：對于同一巖體，由于吸附導致的頁巖基質膨脹，從而使孔隙中的氣體通道被壓縮，所以吸附性氣體二氧化碳的滲透率理論上會小于氦氣滲透率。然而，當pc=21 MPa實驗組的孔隙壓力大于5.5 MPa時(高孔隙壓力)，二氧化碳滲透率出現大于氦氣滲透率的現象。這可能是由于在較大圍壓作用下，高孔壓區間，注入的二氧化碳由氣態變為超臨界狀態，后者可導致頁巖基質最大吸附量降低，頁巖基質趨于整體收縮態勢，擴大了氣體流動通道。

圖5 5.5 mm樣品的氦氣與二氧化碳 平均測得滲透率數據比較Fig.5 Comparison of averaged permeability data of helium and CO2 for 5.5 mm sample

2.3 表觀滲透率隨有效應力參數的變化規律

有效應力是圍壓和孔隙壓力的函數，可以反映多孔巖石中許多可量化的物理性質的演化，其表達式[18]為

σe=pc-χp

(5)

式(5)中：σe為有效應力；χ為滲透率的有效應力系數。

為了確定χ，Kwon等[17]提出了斜率法，以實驗方式確定井斜距，χ的表達式為

(6)

作為孔隙壓力的乘數，χ決定了滲透率對pc、p變化的相對敏感性。如當χ<1，表明孔隙壓力的變化對滲透率的影響小于圍壓。

為了進一步研究有效應力(σe)對頁巖滲透率的影響，將圍壓(pc)和孔隙壓力(p)與表觀滲透率(k)分別繪制線性對數關系圖，用以計算和分析有效應力系數(χ)和有效應力(σe)。圖6為5.5 mm樣品注入氦氣和二氧化碳時，表觀滲透率對數(lgk)與圍壓(pc)的線性關系。結果表明，不同孔隙壓力下(0.48、6.9 MPa)，兩者間的線性關系差別不大。負值表示表觀滲透率會隨著圍壓這單一參數的增大而減小。

圖7為5.5 mm樣品在恒定圍壓下表觀滲透率對數(lgk)與孔壓(p)的線性關系。在這里，將大于和小于4 MPa的壓力拆解為兩個區塊進行分別作圖后可以看到，表觀滲透率與孔壓的線性關系斜率在較高孔壓區(大于4 MPa)始終為正，而在較低孔壓區(小于4 MPa)始終為負。結合前文對于頁巖中流動機理的分析來看，導致這種斜率間極大差異的原因即是孔壓變化期間，氣體主要流動機理在達西流和努森擴散之間的變更所引起的。兩種流動機理與孔壓的關系在較高壓力區完全相反，進而導致表觀滲透率對數(lgk)與孔壓(p)的線性關系上的正負性也相反。由圖7可知，此現象在氦氣和二氧化碳的結果中均可觀測到。這意味著最終計算得到的有效應力系數(χ)的正負值取決于表觀滲透率與孔壓關系曲線的單調性，僅用單個χ值來評估滲透率與有效應力之間的關系可能是不嚴謹的。

3 實驗結果對頁巖氣生產的啟示

當孔壓較高時，由于有效應力較低，孔隙中的氣體流動通道打開，滲透率值可能達到高峰值。因此，在頁巖氣井生產初期，較低的有效應力以及高開合度的水力及天然裂縫可顯著促進達西流，提高產氣率。在生產后期，低孔隙壓力與高有效應力使得氣體流動通道變狹窄的，增加了努森擴散作用對產氣率的貢獻。

在煤層吸附二氧化碳時，二氧化碳充當了煤的“增塑劑”，降低了二氧化碳被煤基質吸附后，由脆性結構向塑性結構轉變所需的溫度。因此，由于高應力和基質膨脹/收縮，頁巖結構的變化會影響滲透率。在頁巖層中，注入二氧化碳(多數情況下是超臨界二氧化碳)來提高采收率的過程中，干酪根會明顯軟化。在較高孔壓下，隨著二氧化碳的注入，滲透率將進一步增加。這是由于此時二氧化碳從氣態轉變為超臨界狀態。與氣態相比，超臨界二氧化碳可導致頁巖基質最大吸附量降低，頁巖基質趨于收縮，滲透率因而增加。觀察結果表明，頁巖基質中的氣體吸附行為和吸附誘導的基質變形對于描述頁巖氣的表觀滲透率演化至關重要。

綜上所述，吸附引起的孔隙結構形變及氣體在頁巖儲層中的多種流動行為都可以用以解釋頁巖中氦氣和二氧化碳滲透率之間的差異。需要將吸附引起的巖石變形的影響和流動機理隨有效應力的變化相結合，才能較為精確地預測頁巖氣產氣率。

4 結論

通過實驗測算了氣體(氦氣、二氧化碳)在頁巖薄片(基質)中的表觀滲透率，討論了以達西流和努森擴散為主的流動機理如何決定滲透率的走向，探討了有效應力和吸附引起的基體膨脹/收縮對滲透率的共同影響。在此基礎上，得到如下結論。

(1)非達西流動效應，特別是努森擴散作用，在低孔壓時對頁巖氣滲透率有顯著的正面影響，其強度與孔壓成反比。

(2)在較大圍壓作用下的高孔壓區間，注入的二氧化碳由氣態變為超臨界狀態，后者可導致頁巖基質最大吸附量降低，頁巖基質趨于整體收縮態勢，擴大了氣體流動通道。

(3)表觀滲透率會隨著圍壓這單一參數的增大而減小，然而其與孔隙壓力之間的關系通常由與孔壓的不同而發生本質上的轉變。這種轉變是由于孔壓變化帶來的氣體流動機理變化而引起的。

(4)有效應力系數由表觀滲透率對數與孔壓的線性關系計算得來，在孔壓區間不同時也會出現非單一值，其正負值取決于表觀滲透率與孔壓關系曲線的單調性。