張 燕,趙永剛,王同興,沈 彥,王 凡,鹿 捷
(中國原子能科學研究院,北京 102413)
1993年,國際原子能機構(IAEA)通過了“93+2”計劃,即通過加強核保障措施,能夠更好地探測到已申報設施內的核材料轉移(例如“經典”的保障方案),并更好地探測秘密核活動[1-2]。分析來源于核設施環境樣品中鈾微粒的同位素比,是公認的揭示存在未申報核活動的有效途徑。在微粒分析中,二次離子質譜(SIMS)法和裂變徑跡熱電離質譜(FT-TIMS)法是可靠的單微粒同位素比值分析技術[3-5]。SIMS作為一種高效的微粒分析技術,在國際原子能機構網絡分析實驗室中得到了廣泛的應用。
進行SIMS分析時,雖然到達樣品表面的一次離子束斑尺寸最小可以達到1 μm甚至更小,但是對于低含量的同位素分析,需要較高的一次離子電流來提供足夠的二次離子計數,使得結果有統計學意義[6]。IMS-6f型SIMS采用O2+源,電壓為15 kV、束斑直徑小于10 μm時電流為1~20 nA,測定234U/238U和236U/238U與參考值的相對標準偏差分別小于8.9%和13.1%[7]。IMS-1280型SIMS采用Cs+源,電壓為10 kV、束斑直徑小于10 μm時,電流為2.5 nA,測定16O-和16O-與參考值的相對標準偏差為0.3‰;一次束的束斑約2 μm時,電流為20~30 pA,測定16O-和16O-與參考值的相對標準偏差小于2‰[8]。微粒分析不同于整體的化學方法,其強調單個微粒的結果。SIMS分析前,需要將含鈾微粒分散在SIMS專用的基底片上。常用的微粒回收方法有超聲振蕩法和真空抽吸-碰撞收集法,這兩種方法都存在明顯的微粒團聚現象,且無法消除[9-10]。微粒團聚或鄰近可能對準確測量單微粒同位素產生影響,造成設施核活動的誤判。……