熱電離質譜全蒸發技術在钚同位素豐度測量中的應用

應浙聰，熊超杰，張麗華，李輝波，郝小娟

(中國原子能科學研究院，北京 102413)

在動力堆乏燃料后處理工藝中，钚同位素豐度是1AF料液、钚產品的一項重要指標，對工藝運行核臨界安全與核材料衡算等具有重要意義[1]。钚同位素的分析可采用γ譜儀[2-4]、電感耦合等離子體質譜(ICP-MS)[5-6]、熱電離質譜(TIMS)[7-9]和多接收器電感耦合等離子體質譜(MC-ICP-MS)[10-11]等方法，其中TIMS在同位素測量方面具有高靈敏度、高精度、高準確度的特點，在鈾、钚同位素豐度測量中占有重要地位。

采用熱電離質譜法測量鈾同位素豐度比值時, 影響測量準確度的主要因素是試樣在蒸發過程中的質量分餾效應，其受到多種因素影響，如電離帶和蒸發帶溫度、點樣量、樣品形態、燈絲帶的升溫過程、離子流強度等。傳統測量方法采用同位素標準校正測量，提高準確度的關鍵在于待測樣品與同位素標準能否嚴格控制在相同的測量條件[12]。全蒸發技術(total evaporation, TE)在測量樣品時，將蒸發帶上的樣品全部蒸發，隨時間對各同位素離子流信號積分，所以其最終測量結果與同位素蒸發次序無關，從而最大程度消除分餾效應的影響，無需同位素標準物質校正即可實現準確測量。該技術被應用于鈾、钚、镅、釹等元素的同位素測量[13-23]。如，Fiedler等[21]采用全蒸發技術測量钚同位素豐度，240Pu/239Pu的測量RSD為0.007 7%，優于傳統測量法的0.038%；Mathew等[15]分別采用0.2、5和5 μg的點樣量對全蒸發技術、改進全蒸發技術與傳統測量技術進行比較，鈾系列標準的235U/238U全蒸發測量結果RSD為0.01%～0.05%，全蒸發技術與改進全蒸發技術在1%～90%235U豐度范圍內，主同位素比的測量精度與準確度無明顯差異，且與傳統測量方式相近，而改進全蒸發技術在低豐度同位素比值測量精度方面優于傳統測量技術。……