銅氮共摻雜碳催化劑的合成及電催化氧還原性能

錢(qián)嘉靜

（浙江省碳材料技術(shù)研究重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，溫州大學(xué)化學(xué)與材料工程學(xué)院，浙江 溫州 325027）

貴金屬材料是氧還原反應(yīng)（ORR）的有效電催化劑，但是高成本、稀缺性、低穩(wěn)定性和甲醇耐受性差等缺點(diǎn)，極大限制了它們的大規(guī)模應(yīng)用[1-2]。開(kāi)發(fā)高活性和高穩(wěn)定性的廉價(jià)催化劑如金屬氧化物、碳化物、硫化物和雜原子摻雜碳納米材料等，非常關(guān)鍵，其中過(guò)渡金屬氮摻雜碳材料因低成本和高活性，被認(rèn)為是目前最有發(fā)展前途的氧還原催化劑[3-5]。金屬有機(jī)骨架（MOFs）及其衍生物具有顯著的氮碳材料的優(yōu)勢(shì)。金屬有機(jī)骨架由金屬中心和有機(jī)配體通過(guò)配位鍵組裝而成，具有高比表面積結(jié)構(gòu)、多樣孔徑可調(diào)等特點(diǎn)，作為熱裂解的前驅(qū)體或模版，可用于制備碳基非貴金屬納米催化劑[6-7]。在所有的MOFs 里面，類(lèi)沸石咪唑骨架(ZIFs)含有更豐富的氮含量[8]，在高溫裂解的過(guò)程中，ZIFs 中的部分金屬與碳氮形成了金屬-氮-碳活性位點(diǎn)，被認(rèn)為是昂貴的鉑基催化劑最有希望的代替品[9]。

本文以原料易得、成本低廉的銅摻雜沸石咪唑類(lèi)骨架材料（Cu/ZIF-8）作為催化劑前驅(qū)體，采用傳統(tǒng)的濕化學(xué)法，控制銅的摻雜比例[10]，用管式爐對(duì)樣品進(jìn)行熱處理，合成了ZIF-8 衍生的銅氮共摻雜碳基材料電催化劑。

1 實(shí)驗(yàn)部分

1.1 實(shí)驗(yàn)藥品

六水合硝酸鋅、2-甲基咪唑、甲醇、三水合硝酸銅等(均為分析純)。

1.2 實(shí)驗(yàn)流程

1.2.1 銅氮共摻雜多孔碳前驅(qū)體Cu/ZIF-8 的合成

將0.558g 的Zn(NO3)2·6H2O 和0.0453g 的Cu(NO3)2·6H2O(鋅銅摩爾比為10∶1)溶解在20mL甲醇溶液中作為A 溶液，另外稱(chēng)取0.616g 的2-甲基咪唑溶解在20mL 甲醇溶液中作為B 溶液。……