細支卷煙輔材參數對主流煙氣苯并［a］芘釋放量的影響效應

李朝榮 張燕 黃治 王毅 齊延鵬 陶文生 陳昆燕 汪長國

摘要：為考查細支卷煙輔材參數對主流煙氣苯并[a]芘（B[a]P）釋放量的影響效應，運用均勻設計方法進行試驗方案的設計，采用逐步回歸法建立B[a]P釋放量與卷煙紙透氣度（X1）、接裝紙透氣度（X2）、成型紙透氣度（X3）、濾嘴絲束規格（X4） 4種不同輔材參數的回歸方程，并對優化后的輔材參數進行了驗證，結果表明：4種輔材對B[a]P釋放量影響的大小順序為X3>X4>X2>X1，且各因素均與B[a]P釋放量呈負效應;各因素或因素的交互對目標值影響的大小順序為X2X3>X1X4>X32>X4，其中X32、X4與B[a]P釋放量呈正相關，X2X3、X1X4與B[a]P釋放量呈負相關;B[a]P釋放量較低的輔材參數組合為卷煙紙透氣度100 CU，接裝紙透氣度800 CU，成型紙透氣度26 000 CU，濾嘴絲束規格6.0Y/17 000，預測值與試驗組的最低值相比，B[a]P釋放量降低了39.30%.

Abstract：In order to explore the effects of slim cigarette material parameters on benzo[a]pyrene （B[a]P） delivery in mainstream smoke，the uniform design method was used to design the test plan，and the stepwise regression method was used to establish the regression equations between the release of B[a]P and slim cigarette auxiliary material factors，including cigarette paper permeability（X1），tipping paper permeability（X2），plug wrapper permeability（X3），tow specification in the filter（X4）.The optimized auxiliary material parameters were verified.The results showed that the sequence of every factor on the B[a]P yield was X3>X4>X2>X1，and all the factors had negative effects on the release of B[a]P.The order of the influence of each factor or interaction of factors on the target value was as follows：X2X3>X1X4> X32>X4，the positive correlation with the delivery of B[a]P were X32 and X4，and the negative correlation with the delivery of B[a]P were X2X3 and X1X4.The optimized auxiliary material combination for low B[a]P delivery were 100 CU（X1），800 CU （X2），26 000 CU （X3），6.0Y/17 000（X4）.Compared with the lowest B[a]P in the experimental group，the predicative value of the B[a]P delivery in mainstream smoke of slim cigarette decreased by 39.3%.

關鍵詞：細支卷煙;輔材參數;均勻設計;苯并[a]芘

Key words：slim cigarette;auxiliary material factor;uniform design;benzo[a]pyrene

中圖分類號：TS41+1

文獻標識碼：A 文章編號：2096-1553（2021）02-0049-06

0 引言

與普通卷煙相比，細支卷煙具有節約資源、低害低焦等優勢.近年來，煙草行業堅持把發展細支卷煙作為降焦減害、節能環保和降本增效的重要方向，細支卷煙產銷量、銷售結構、稅利水平都實現了較快增長[1]，國內各大卷煙品牌也都推出了自己的細支卷煙產品.苯并[a]芘（B[a]P）釋放量是卷煙危害性評價指數中的重要參數[2]，一直是研究者關注的焦點，但相關研究主要集中在傳統卷煙上.目前關于細支卷煙的研究主要集中在細支卷煙的煙機改造[3-5]、制絲工藝對細支卷煙質量穩定性和煙氣常規成分的影響[6-7]、卷煙紙參數和濾嘴參數對細支卷煙煙氣常規成分釋放量的影響[8-10]，而有關細支卷煙輔材參數對主流煙氣釋放量影響的研究甚少，特別是對細支卷煙主流煙氣 B[a]P 釋放量的影響尚未檢索到相關文獻.鑒于此，本文擬運用數理統計方法，基于實際應用，研究卷煙紙、接裝紙、成型紙及濾嘴絲束規格參數組配對細支卷煙主流煙氣 B[a]P 釋放量的影響，旨在科學搭配細支卷煙材料，從而為降低細支卷煙B[a]P釋放量提供參考.

1 材料與方法

1.1 材料、試劑與儀器

1.1.1 主要材料

卷煙紙、接裝紙、成型紙、濾嘴絲束、某牌號烤煙型葉組配方煙絲，均由重慶中煙工業有限責任公司提供.

1.1.2 主要試劑

甲醇（HPLC 級），美國 Thermo Fisher Scientific公司產;環己烷（HPLC 級），北京迪馬科技有限公司產;B[a]P、D12-B[a]P，純度均≥98%，美國Accustandard公司產.

1.1.3 主要儀器

200A型吸煙機，德國Borgwaldt公司產;7890B GC/5977 質譜檢測器，美國Agilent公司產;DELTAD200H型超聲波發生器，臺灣臺達公司產;V-805/R-205型真空旋轉蒸發儀，瑞士Büchi公司產.

1.2 實驗方法

1.2.1 輔材參數的選擇

通過調研重點規格卷煙所用輔材的應用情況，結合前期項目組研究結果[11]，以B[a]P釋放量為指標，選取不同卷煙紙透氣度X1（50 CU、60 CU、70 CU、80 CU、100 CU）、接裝紙透氣度X2（200 CU、400 CU、600 CU、800 CU、1000 CU）、成型紙透氣度X3（6000 CU、10 000 CU、16 000 CU、20 000 CU、26 000 CU）和濾嘴絲束規格X4（8.0Y/15 000、75Y/16 000、6.0Y/17 000）為主要因素，進行均勻試驗設計.

1.2.2 試驗設計與樣品卷制

采用均勻設計方法[12-13]設計試驗組配方案，為消除不同量綱和數量級帶來的影響，對各個因素水平進行極差歸一化處理[14]，所得試驗組配詳見前期項目組的研究結果[11]，每組進行3次重復試驗.按照試驗設計組配方案，以某牌號烤煙型葉組配方煙絲卷制樣品卷煙，除試驗組配方案中所涉及的因素外，配方煙絲和其他參數均一致.

1.2.3 B[a]P釋放量檢測

依據《卷煙 煙氣總粒相物中苯并[a]芘的測定》（GB/T 21130—2007）[15]對樣品卷煙主流煙氣B[a]P釋放量進行檢測.

1.2.4 數據處理與分析

以X1—X4為自變量，以B[a]P釋放量為因變量，利用SPSS和DPS軟件，采用二次多項式回歸方法建立回歸方程，并進行檢驗;運用因子主效應分析法[16]計算各因子的貢獻率;以其他因子取中水平（0.5）為例，分別進行細支卷煙輔材參數對B[a]P釋放量的單因子效應、邊際效應及雙因子效應分析[16];基于生產實際參數，采用極值尋優法和綜合平衡法[16-20]，獲得B[a]P釋放量較低的細支卷煙輔材參數組合.

2 結果與分析

2.1 試驗結果的數據統計

按照文獻[11]試驗組合獲得卷煙樣品，檢測其主流煙氣B[a]P釋放量，統計結果為平均值5.89 ng/支、最小值5.14 ng/支、最大值6.79 ng/支、標準差0.68 ng/支、變異系數11.52%、偏度系數0.13、峰度系數-0.23.偏度系數稍大于零，表示為正偏峰，峰度系數略小于零，表示為平闊峰，說明數據略顯分散;變異系數、標準差都較小，偏度系數、峰度系數都接近于零，說明樣品基本符合正態分布特征，可作為整體進行分析.

2.2 模型構建及效應分析

2.2.1 回歸分析模型

采用1.2.4的方法得到的模型為

Y=6.959+0.296X4+0.451X23-2.014X1X4-4.083X2X3

該回歸方程的決定系數R2=0.999 9，表明模型擬合度好，解釋能力強;進行模型各自變量系數T檢驗，P=0.003<0.01，說明模型各自變量系數達到極顯著水平;進行模型F檢驗，F=56 394>F0.05（4，1）=224.58，說明模型達到顯著水平，具有統計學意義;對模型的殘差進行獨立性檢驗，Durbin|Watson統計量d=2.12，說明殘差無自相關.表1是目標值的標準回歸系數.由表1可知，各因子或因子的交互對目標值的影響的大小順序為X2X3 >X1X4 > X32 >X4，X32、X4與B[a]P釋放量呈正相關，X2X3、X1 X4與B[a]P釋放量呈負相關.

2.2.2 因子主效應分析

采用因子主效應分析法計算各因子對因變量的貢獻率，該貢獻率表征了在試驗范圍內各因子的貢獻大小.經統計得到X1 的貢獻率為 0.496、X2 的貢獻率為0.498、X3 的貢獻率為1.488、X4 的貢獻率為 1.465.其中，X3對細支卷煙主流煙氣B[a]P釋放量影響最大，這與文獻[16]的結論不同，究其原因可能在于煙支圓周變小后，成型紙透氣度與接裝紙透氣度的匹配不同.因此，在輔材搭配時應關注成型紙透氣度與接裝紙透氣度的匹配關系.

2.2.3 單因子效應分析

為探討單因素對B[a]P 釋放量的影響規律，在其他因素分別取低水平（0）、中水平（0.5）、高水平（1.0）時，根據回歸方程，進行B[a]P釋放量的單因子效應分析，結果如圖1所示.由圖1a）可知， X1 、X2、X3和X4取不同水平時，B[a]P釋放量均為恒定值，表明B[a]P的釋放量不隨X1 、X2、X3和X4的水平變化而變化.由圖1b）可知，X1、X2、X4與B[a]P釋放量呈負線性相關關系;在試驗參數設定范圍內，X3與B[a]P釋放量存在非線性關系，且當X3=2.26時出現拐點，當0≤X3≤1.0時，B[a]P的釋放量隨著X3的增加而減少.從圖1c）可知，X1X2、X4與B[a]P釋放量呈負線性相關關系;在試驗參數設定范圍內，X3與細支卷煙主流煙氣中B[a]P的釋放量存在非線性關系，且當X3=4.53時出現拐點，當 0≤X3≤1.0時，B[a]P的釋放量隨著X3的增加而減少，與其他因素取中水平時相同.

2.2.4 邊際效應分析

通過對回歸方程中各因素求偏導，可以得到各因素對細支卷煙主流煙氣中B[a]P釋放量的影響速率.以其他因素取中水平（0.5）為例，各因素B[a]P釋放量的邊際效應如表2所示.由表2可知，在試驗參數設定范圍內，X1、X2、X4與B[a]P釋放量呈負效應，且不隨其水平變化而變化;X3的影響速率也與B[a]P釋放量呈負效應，影響速率絕對值隨其水平的增加而減小.

2.2.5 雙因子效應分析

對前述試驗結果進行兩兩因素的交互作用分析，可能存在交互作用的因素有X1和X2、X1和X3、X1和X4、X2和X3、X2和X4、X3和X4.由回歸方程可知，

交互作用明顯的因素有X1和X4、X2和X3.以其他因素取中水平（0.5）為例，采用等高線分析法，探討兩組因素交互作用對B[a]P釋放量的影響效應，結果如圖2所示.由圖2可知，X1與X4、X2與X3的交互作用均表現為：兩因素的水平值愈小，交互作用愈弱;兩因素的水平值愈大，交互作用愈強;兩因素水平值較小（接近低水平時）時，不利于B[a]P釋放量的降低;兩因素水平值取較高水平時，任一因素水平值的增加均有利于B[a]P釋放量的降低.

2.3 參數優化結果與驗證

2.3.1 參數優化

由因子主效應、單因子效應和邊際效應分析得知，各因素與B[a]P釋放量均為負相關;而雙因子效應分析表明，存在兩兩因素間的交互效應.因此，需要對參數組合進行尋優，優化出有利于細支卷煙主流煙氣B[a]P釋放量降低的卷煙輔料參數組合.

根據已建立的數學模型，在各因素的變化范圍內（0

2.3.2 試驗驗證

依據前述參數優化組合進行3次驗證試驗，測定的細支卷煙樣品主流煙氣B[a]P釋放量分別為2.99 ng/支、3.15 ng/支、3.22 ng/支，平均值為3.12 ng/支.將優化參數代入回歸方程，可得主流煙氣B[a]P釋放量預測值為2.63 ng/支，與驗證樣品檢測平均值的相對偏差為8.52%，相對偏差小于10%，與模型預測值有較好的一致性，與試驗組的B[a]P 釋放量最低值相比，降幅達39.30%.

3 結論

本文通過多種數據分析方法研究了卷煙紙透氣度（X1）、接裝紙透氣度（X2）、成型紙透氣度（X3）、濾嘴絲束規格（X4）對細支卷煙主流煙氣B[a]P釋放量的影響.結果表明，在試驗范圍內，X3對B[a]P釋放量的影響最大，其次依序分別是X4、X2和X1，各因素均與主流煙氣 B[a]P 釋放量呈負效應;X1與X4、X2與X3有強的交互作用，各因素或因素的交互對目標值的影響大小依次為X2X3、X1X4、X32及X4，其中，X32、X4與B[a]P釋放量呈正相關，X2X3、X1X4與B[a]P釋放量呈負相關;B[a]P釋放量較低的輔材參數組合為卷煙紙透氣度100 CU，接裝紙透氣度800 CU，成型紙透氣度26 000 CU，濾嘴絲束規格6.0Y/17 000，預測值與試驗組的最低值相比，細支卷煙主流煙氣B[a]P釋放量降低了39.30%.上述結論是基于某一配方煙絲獲得的，是否適用于試驗范圍以外的情況還有待驗證，而對于不同配方煙絲還需深入研究.

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