徐 潔
(遼寧省大連生態(tài)環(huán)境監(jiān)測(cè)中心,遼寧 大連 116023)
2013年以來(lái),我國(guó)針對(duì)PM2.5的治理取得了顯著成效,PM2.5濃度逐年下降,但O3污染卻呈快速上升和蔓延趨勢(shì),不僅在京津冀、長(zhǎng)三角、珠三角等重點(diǎn)大氣污染防治區(qū)域,許多沿海城市O3污染問(wèn)題異常凸顯,正在嚴(yán)重影響著沿海城市經(jīng)濟(jì)環(huán)境協(xié)調(diào)發(fā)展和人群身體健康。丹東市地處遼寧東南部,南臨黃海,是中國(guó)海岸線(xiàn)的北端起點(diǎn),位于東北亞的中心地帶,是東北亞經(jīng)濟(jì)圈與環(huán)渤海、黃海經(jīng)濟(jì)圈的重要交匯點(diǎn),是一個(gè)以工業(yè)、商貿(mào)、港口、物流、旅游為主體的沿海城市,獨(dú)特的地理位置和氣象條件決定了丹東市O3污染除了本地排放,還極易受到周邊區(qū)域傳輸?shù)挠绊憽=陙?lái),國(guó)內(nèi)外很多學(xué)者對(duì)中國(guó)不同區(qū)域的城市大氣污染規(guī)律和區(qū)域來(lái)源貢獻(xiàn)進(jìn)行了廣泛和深入的分析[1~3],但對(duì)于來(lái)源貢獻(xiàn)分析往往局限于定性分析,并沒(méi)有相應(yīng)的定量分析。
本研究在后向軌跡模型的基礎(chǔ)上,采用聚類(lèi)分析、污染物潛在源貢獻(xiàn)因子分析、污染物濃度權(quán)重分析,對(duì)2020年5~9月份丹東市O3污染影響較大的潛在源進(jìn)行定量模擬,以確定丹東市O3污染的主要潛在源區(qū),為分析丹東市O3區(qū)域傳輸特征,O3污染成因,制定O3防控策略提供科學(xué)的決策支撐。
本研究采用HYSPLIT-4軌跡模型進(jìn)行O3來(lái)源貢獻(xiàn)模擬計(jì)算。HYSPLIT-4模型是由美國(guó)國(guó)家海洋和大氣管理局 (NOAA) 的空氣資源實(shí)驗(yàn)室和澳大利亞氣象局聯(lián)合研發(fā)的一種用于計(jì)算和分析大氣污染物輸送、擴(kuò)散軌跡的專(zhuān)業(yè)模型。該模型具有處理多種氣象要素輸入場(chǎng)、多種物理過(guò)程和不同類(lèi)型污染物排放源功能的較為完整的輸送、擴(kuò)散和沉降模式 , 已經(jīng)被廣泛地應(yīng)用于多種污染物在各個(gè)地區(qū)的傳輸和擴(kuò)散的研究中[4~9]。氣象數(shù)據(jù)取自美國(guó)國(guó)家環(huán)境預(yù)報(bào)中心(NCEP)的全球資料同化系統(tǒng)(GDAS1)數(shù)據(jù),空間分辨率為 0.25°×0.25°,時(shí)間分辨率為1h,以便更好地與O3小時(shí)濃度對(duì)應(yīng)。
本研究利用HYSPLIT-4軌跡模型對(duì)丹東市2020年5~9月后向氣團(tuán)進(jìn)行模擬,將丹東市國(guó)控空氣自動(dòng)監(jiān)測(cè)站江灣東路點(diǎn)位(N40.06°,E124.33°)設(shè)為受體點(diǎn),氣流高度選取100 m、500 m和1500 m,模式起始高度均設(shè)置為500 m,每條軌跡計(jì)算時(shí)長(zhǎng)為48 h,時(shí)間分辨率為1 h。模式起始高度選擇500 m,既可代表近地層風(fēng)的流動(dòng)、反應(yīng)氣流區(qū)域流動(dòng)性特征,又能減少近地面摩擦力的影響;計(jì)算48 h 后向軌跡主要考慮將研究范圍界定在更大區(qū)域,同時(shí)可涵蓋二次污染物的生命周期。
本研究利用TrajStat軟件提供的EUCLIDEN算法對(duì)氣流軌跡進(jìn)行聚類(lèi),采用總空間方差(total spatial variance,TSV)對(duì)分類(lèi)質(zhì)量進(jìn)行判斷,最終選取TSV第二次迅速增大之前的分類(lèi)結(jié)果。
PSCF 方法是一種條件概率函數(shù),利用污染軌跡與所有軌跡在途經(jīng)區(qū)域停留時(shí)間的比來(lái)表征每個(gè)區(qū)域?qū)κ荏w點(diǎn)的污染貢獻(xiàn),PSCF值高的網(wǎng)格被解釋為潛在源區(qū)。將研究區(qū)分為i×j個(gè)網(wǎng)格,每個(gè)網(wǎng)格PSCF計(jì)算見(jiàn)公式(1)。

(1)
式(1)中,nij代表落在某一網(wǎng)格內(nèi)的所有軌跡節(jié)點(diǎn)數(shù),mij為其中污染軌跡節(jié)點(diǎn)數(shù)。污染軌跡指受體點(diǎn)濃度超過(guò)某一濃度閾值時(shí)對(duì)應(yīng)的軌跡,濃度閾值一般為所有軌跡對(duì)應(yīng)濃度的平均值或空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)值,本研究將O3濃度閾值設(shè)定為100 μg/m3。本研究設(shè)定的PSCF網(wǎng)格區(qū)域包含主要軌跡所覆蓋的地理區(qū)域(90°~144°E, 25°~62°N),網(wǎng)格分辨率為0.25°×0.25°,共計(jì)約31968個(gè)網(wǎng)格。 PSCF值越大表明該區(qū)域?qū)τ谑荏w點(diǎn)污染貢獻(xiàn)越大,由于PSCF是一種條件概率,當(dāng)各網(wǎng)格內(nèi)氣流滯留時(shí)間較短(nij)較小時(shí),PSCF計(jì)算結(jié)果的不確定性較大。為降低計(jì)算的不確定性,引入了權(quán)重函數(shù)Wij計(jì)算WPSCF值進(jìn)行降誤差處理,見(jiàn)公式(2)。
WPSCF=Wij×PSCF
(2)
參考其他學(xué)者做法[10],同時(shí)考慮本研究網(wǎng)格分辨率較高平均節(jié)點(diǎn)數(shù)較少的情況,為減少PSCF方法不確定性,將權(quán)重函數(shù)Wij具體設(shè)定見(jiàn)公式(3)。
(3)
PSCF方法是計(jì)算1個(gè)網(wǎng)格點(diǎn)中污染軌跡所占比例,反應(yīng)網(wǎng)格對(duì)于受體點(diǎn)污染的影響潛勢(shì),半定量給出網(wǎng)格對(duì)于受體點(diǎn)污染物濃度的貢獻(xiàn),并未定量給出軌跡所對(duì)應(yīng)的O3濃度。CWT分析法可以通過(guò)計(jì)算軌跡的權(quán)重濃度定量給出每個(gè)網(wǎng)格的平均權(quán)重濃度,反應(yīng)受體點(diǎn)上游地區(qū)污染物濃度來(lái)源分布情況。計(jì)算公式為:
(4)
式(4)中CWTi是網(wǎng)格i的平均權(quán)重濃度,l是軌跡,t是軌跡數(shù)目,nij是軌跡l在網(wǎng)格i的停留時(shí)間,Cij是軌跡l經(jīng)過(guò)網(wǎng)格i時(shí)對(duì)應(yīng)的O3濃度。在PSCF方法中所使用的影響系數(shù)Wi同樣適用于CWT方法,即WCWT=Wij×CWT。
將丹東市2020年5~9月后向軌跡進(jìn)行逐月聚類(lèi)分析。圖1為2020年5月至9月丹東市后向軌跡逐月聚類(lèi)結(jié)果。從圖1中可以看出,5月丹東市共有4類(lèi)氣團(tuán),第一類(lèi)為東南氣團(tuán),占比46.6%,起源于韓國(guó),途徑朝鮮及黃海到達(dá)觀測(cè)點(diǎn),此類(lèi)氣團(tuán)較為清潔,第二類(lèi)為本地氣團(tuán),占比23.7%,起源于遼寧省中部,從西北方向到達(dá)觀測(cè)點(diǎn),此類(lèi)氣團(tuán)軌跡較短,說(shuō)明氣流速度較慢;第三類(lèi)氣團(tuán)為西北氣團(tuán),占比19.4%,起源于俄羅斯,途徑內(nèi)蒙古、遼寧從西北方向達(dá)到觀測(cè)點(diǎn),此類(lèi)氣團(tuán)軌跡較長(zhǎng),說(shuō)明氣流速度較快;第四類(lèi)氣團(tuán)為西南氣團(tuán),起源于上海,途徑黃海從西南偏南方向到達(dá)觀測(cè)點(diǎn)。
6月,丹東市共有5類(lèi)氣團(tuán),第一類(lèi)為南向氣團(tuán),占比34.3%,起源于黃海,沿海到達(dá)觀測(cè)點(diǎn);第二類(lèi)為東南氣團(tuán),占比27.4%,起源于日本東部海面,途徑韓國(guó)、朝鮮從東南方向到達(dá)觀測(cè)點(diǎn);第三類(lèi)為北向氣團(tuán),占比25.7%,起源于黑龍江市和吉林省西南交界處,途徑遼寧省到達(dá)觀測(cè)帶你;第四類(lèi)為西南氣團(tuán),起源于丹東西南近岸海域,氣團(tuán)軌跡較短,氣流速度較慢;第五類(lèi)為西北氣團(tuán),起源于俄羅斯,途徑內(nèi)蒙古自治區(qū)、遼寧省,從西北方向達(dá)到觀測(cè)點(diǎn),氣團(tuán)軌跡較長(zhǎng),氣流速度較快。
7月,丹東市共有3類(lèi)氣團(tuán),第一類(lèi)為南向氣團(tuán),占比55.9%,起源于黃海,軌跡較短,氣流速度較慢;第二類(lèi)為東向氣團(tuán),占比37.9%,起源于朝鮮東部海面,途徑朝鮮,從東向到達(dá)觀測(cè)點(diǎn);第三類(lèi)氣團(tuán)為西北氣團(tuán),占比6.2%,起源于俄羅斯和內(nèi)蒙古自治區(qū)東北部交界,途徑內(nèi)蒙古自治區(qū)、遼寧省,從西北方向到達(dá)觀測(cè)點(diǎn)。
8月,丹東市共有7類(lèi)氣團(tuán),第一類(lèi)為南向慢速氣團(tuán),占比23.2%,起源于黃海和東海的交界處,跨越黃海到達(dá)觀測(cè)點(diǎn);第二類(lèi)為東南慢速氣團(tuán),占比21.1%,起源于朝鮮,從東南向到達(dá)觀測(cè)點(diǎn);第三類(lèi)為西南氣團(tuán),占比20.8%,起源于山東半島南部海域,跨越黃海從西南向到達(dá)觀測(cè)點(diǎn),氣團(tuán)軌跡較短,氣流速度較慢;第四類(lèi)為南向快速氣團(tuán),占比14.1%,起源于福建省東部海域,跨越東海、黃海,從南向到達(dá)觀測(cè)點(diǎn);第五類(lèi)為西北氣團(tuán),占比13.0%,起源于內(nèi)蒙古自治區(qū),途徑遼寧省,從西北方向到達(dá)觀測(cè)點(diǎn);第六類(lèi)為西向氣團(tuán),占比5.1%,橫跨京津冀從西向到達(dá)觀測(cè)點(diǎn);第六類(lèi)為東南快速氣團(tuán),占比2.6%,起源于日本南部海域,途徑日本、韓國(guó)、朝鮮,從東南向到達(dá)觀測(cè)點(diǎn)。
9月,丹東市共有7類(lèi)氣團(tuán),第一類(lèi)為西南氣團(tuán),占比20.0%,起源于渤海,途徑大連市南部,跨越黃海從西南向到達(dá)觀測(cè)點(diǎn),軌跡較短,氣流速度較慢;第二類(lèi)為東北慢速氣團(tuán),占比19.4%,起源于吉林省和遼寧省東北交界處,跨越黃海海面從東北向到達(dá)觀測(cè)點(diǎn),軌跡較短,氣流速度較慢;第三類(lèi)為東北快速氣團(tuán),占比14.9%,起源于朝鮮東北部海域,途徑朝鮮,從東北向到達(dá)觀測(cè)點(diǎn);第四類(lèi)為西北氣團(tuán),占比13.2%,起源于俄羅斯,途徑內(nèi)蒙古自治區(qū)、遼寧省,從西北向到達(dá)觀測(cè)點(diǎn);第五類(lèi)為北向快速氣團(tuán),占比11.1%,起源于俄羅斯遠(yuǎn)東地區(qū),途徑黑龍江省西北部、內(nèi)蒙古自治區(qū)東部、遼寧省中西部到達(dá)觀測(cè)點(diǎn);第六類(lèi)為北向慢速氣團(tuán),占比11.0%,起源于內(nèi)蒙古東部,途徑吉林省、遼寧省,從北向到達(dá)觀測(cè)點(diǎn);第七類(lèi)為南向氣團(tuán),占比10.4%,起源于江蘇東部海域,跨越黃海到達(dá)觀測(cè)點(diǎn)。
綜上,丹東市5月以潔凈的東南氣團(tuán)為主,本地慢速氣團(tuán)次之,6月以南向氣團(tuán)、東南氣團(tuán)和北向氣團(tuán)為主,7月以南向慢速氣團(tuán)為主,8月以南向氣團(tuán)為主,慢速及快速氣團(tuán)兼有,9月氣團(tuán)來(lái)源較為復(fù)雜,各類(lèi)氣團(tuán)占比相當(dāng)。
圖2為丹東市2020年5~9月O3的PSCF分析結(jié)果。網(wǎng)格顏色由藍(lán)到紅,WPSCF值越大,表明丹東市O3濃度超過(guò)100 μg/m3的時(shí)候更趨近于接受來(lái)自這些地區(qū)的氣團(tuán)影響。由圖2可見(jiàn),WPSCF的高值區(qū)主要集中在山東和江蘇東部的黃海海域、渤海灣、遼寧中北部,表明山東及江蘇東部的黃海海域、渤海灣、遼寧中北部的區(qū)域輸送對(duì)丹東O3濃度貢獻(xiàn)較大。
圖3為丹東市2020年5~9月O3的WCWT分析結(jié)果。網(wǎng)格顏色由藍(lán)到紅,WCWT值越大。由圖3可見(jiàn),WCWT高值區(qū)與PSCF分析結(jié)果基本一致,但是范圍有所擴(kuò)大,主要集中在山東東北部及東部海域、江蘇東部海域、遼寧中北部及南部地區(qū),說(shuō)明上述區(qū)域的軌跡所對(duì)應(yīng)的O3濃度權(quán)重濃度較高,區(qū)域輸送對(duì)丹東O3濃度貢獻(xiàn)較大。

圖1 2020年5月~9月研究區(qū)逐月后向軌跡聚類(lèi)結(jié)果
(1)根據(jù)軌跡聚類(lèi)結(jié)果,丹東市5月以潔凈的東南氣團(tuán)為主,本地慢速氣團(tuán)次之,6月以南向氣團(tuán)、東南氣團(tuán)和北向氣團(tuán)為主,7月以南向慢速氣團(tuán)為主,8月以南向氣團(tuán)為主,慢速及快速氣團(tuán)兼有,9月氣團(tuán)來(lái)源較為復(fù)雜,各類(lèi)氣團(tuán)占比相當(dāng)。
(2)PSCF分析結(jié)果表明:山東及江蘇東部的黃海海域、渤海灣、遼寧中北部的區(qū)域輸送對(duì)丹東O3濃度貢獻(xiàn)較大。
(3)CWT分析結(jié)果與PSCF分析結(jié)果基本一致,但是范圍有所擴(kuò)大,山東東北部及東部海域、江蘇東部海域、遼寧中北部及南部地區(qū)的區(qū)域輸送對(duì)丹東O3濃度貢獻(xiàn)較大。

圖2 2020年5~9月研究區(qū)O3的WPSCF分析結(jié)果

圖3 2020年5~9月研究區(qū)O3的WCWT分析結(jié)果