環氧樹脂灌封結構熱力耦合特性研究

張國亮，李悅芳，李 想

(中國工程物理研究院電子工程研究所，綿陽 621999)

0 引 言

環氧樹脂灌封材料具有優異的高壓絕緣性能、耐化學腐蝕性能和熱力學性能，同時還具有低固化收縮率的特點。低固化收縮率這一特性有效減小了環氧樹脂灌封材料固化過程中的力學載荷響應，從而能防止外載荷對灌封材料的損傷[1-2]。環氧樹脂灌封材料涉及兩種與溫度相關的應力，一種為環氧樹脂灌封材料在固化過程中產生的殘余應力，另一種為完全固化后在溫度載荷下產生的熱應力。溫度載荷是影響環氧樹脂灌封材料應力分布的敏感因素，溫度變化會使材料內部產生熱應力[3-4]。因此，環氧樹脂灌封結構涉及兩種與溫度相關的應力模型，一種為固化殘余應力模型，另一種為熱應力模型，這2種模型組成灌封結構的熱力耦合模型。

目前，已有大量關于環氧樹脂灌封材料在固化過程中產生的殘余應力的研究報道[5-8]，而關于灌封材料的熱力耦合特性鮮有報道。常用的環氧樹脂灌封材料主要由雙酚A環氧、改性劑和固化劑組成，室溫時將三者混合均勻，在高溫下加熱，經固化后冷卻至室溫，得到固化后的環氧樹脂灌封材料[9-11]。

作者通過不同溫度下的拉力試驗獲取環氧樹脂灌封材料的溫變力學和物性參數，測試環氧樹脂灌封材料的固化殘余應變，再通過在線監測得到環氧樹脂灌封結構在溫度載荷下的熱應變，最后以環氧樹脂灌封材料的溫變力學和物性參數以及固化殘余應變作為輸入條件，獲取環氧樹脂灌封結構在溫度載荷下的應變和應力仿真數據。作者以60 ℃固化溫度下的環氧樹脂灌封材料為研究對象，分析了環氧樹脂灌封結構的熱力耦合特性，為其他固化溫度下的環氧樹脂灌封結構的熱力耦合特性的研究提供參考。

1 熱力耦合模型

1.1 固化殘余應力模型

JOHNSTON等[5-6]提出了與環氧樹脂固化度和固化溫度相關的瞬時模量物性參數本構模型，在此基礎上，SVANBERG等[7-8]通過分析線性黏彈性本構模型的極限情況得到與路徑相關的環氧樹脂灌封材料的黏彈性固化殘余應力模型。相對于線彈性模型，黏彈性模型具有兩個優勢：一方面，該模型可以較好地反映固化過程中樹脂的性能變化；另一方面，在不明顯降低計算精度的前提下，該模型能有效地預測環氧樹脂灌封材料的固化變形和殘余應力。因此，該模型在工程上得到了廣泛的應用。

環氧樹脂灌封材料的瞬時模量本構方程為

(1)

T*=(Tg(0)+aTgX)-Tg(t)

(2)

式中：X為環氧樹脂固化度；Er為與固化度有關的模量；Er(0)為固化度為0時的模量；Er(∞)為固化度為1時的模量，Er(∞)=1 000Er(0)；Tc1為環氧樹脂模量變化的下限溫度；Tc2為環氧樹脂模量變化的上限溫度；Tg(0)為環氧樹脂未固化時的玻璃化轉變溫度；Tg(t)為瞬時玻璃化轉變溫度；aTg為環氧樹脂玻璃化轉變溫度模型常數。

黏彈性固化殘余應力本構方程為

(3)

式中：Cijkl(r)為環氧樹脂橡膠態的模量張量；Cijkl(g)為環氧樹脂玻璃態的模量張量；εkl為環氧樹脂的總應變張量；εkl(E)為環氧樹脂體積變化產生的應變張量(包括環氧樹脂熱應變、化學收縮應變)；tvit為環氧樹脂橡膠態向玻璃態轉變的最后時刻；Tg(X)為與環氧樹脂固化度相關的玻璃化轉變溫度，其與固化度的關系為

(4)

式中：Tg(∞)為環氧樹脂固化度為1時的玻璃化轉變溫度；λ為環氧樹脂材料常數。

1.2 熱應力模型

熱彈塑性力學本構模型基于彈塑性力學本構模型，考慮了溫度變化產生的熱膨脹對結構的影響，其基本控制方程包括熱應力廣義虎克定律、力學位移和力學變形連續方程[12-13]，熱應力廣義虎克定律表達式為

(5)

(6)

式中：εxi為主應變;σxi為主應力;νxixj為剪應變；τxixj為剪應力；Θ=∑σxi,為體積應力；ΔT為溫度差;α為熱膨脹系數；G為剪切模量；ν為泊松比。

力學位移方程為

(7)

式中：e=∑εxi，為體積應變;ui為位移；2為拉普拉斯算子；Xi為單位體積力在坐標軸xi上的分量；λ1為常數;β為熱應力系數。

力學變形連續方程為

(8)

(9)

2 試樣制備與試驗方法

根據GB/T 2567-2008，制備了由雙酚A環氧、改性劑和固化劑組成的環氧樹脂灌封材料，固化溫度為60 ℃。

采用動態力學分析法(DMA)測定環氧樹脂灌封材料的玻璃化轉變溫度，采樣頻率1 Hz，升溫速率1 ℃·min-1，溫度范圍-40～80 ℃。采用A1-7000-M1型萬能拉力試驗機與溫度箱組合設備測試環氧樹脂灌封材料隨溫度變化的力學參數，試樣尺寸如圖1所示。測試時，在試樣中間粘貼電阻應變片。拉伸速度為2 mm·min-1，溫度箱的溫變速率為1 ℃·min-1，環境溫度范圍為-30～60 ℃，記錄每個溫度條件下的彈性應變，以計算隨溫度變化的彈性模量和泊松比。采用Q400型熱機械分析儀測定環氧樹脂灌封材料的熱膨脹系數，升溫速率為1 ℃·min-1，環境溫度范圍為-30～60 ℃。

圖1 環氧樹脂灌封材料力學參數測試試樣尺寸Fig.1 Dimension of sample used in mechanical parameter testing of epoxy resin potting material

采用4個均勻分布的電阻應變片(間隔角度為90°)測試環氧樹脂灌封材料固化結束后的殘余應變，試樣尺寸如圖2所示。薄壁(壁厚1 mm)金屬筒和金屬桿均為可伐合金，金屬桿用于定位金屬筒在灌封材料中的相對位置，電阻應變片提前布置于金屬筒內壁。通過電阻應變片測試環氧樹脂灌封材料固化過程中的殘余應變。電阻應變片的阻值為120 Ω，最高工作頻率為1 kHz。

圖2 殘余應變測試試樣尺寸Fig.2 Dimension of sample for residual strain test

環氧樹脂灌封材料固化成型后，在環氧樹脂灌封結構試樣外表面粘貼3個電阻應變片，分別位于上部、中部和下部，測試灌封結構在環境溫度下的熱應變，如圖3所示。電阻應變片阻值為120 Ω，最高工作頻率為1 kHz。試驗環境溫度條件如圖4所示，溫變速率為1 ℃·min-1。

圖3 熱應變測試試樣Fig.3 Sample for thermal strain test

圖4 熱應變測試的環境溫度條件Fig.4 Environment temperature conditions for thermal strain test

3 試驗結果

3.1環氧樹脂灌封材料的力學和物性參數

圖5 環氧樹脂灌封材料的儲能模量隨溫度的變化曲線Fig.5 Curve of storage modulus vs temperature of epoxy resin potting material

由圖5可以看出，該環氧樹脂灌封材料的儲能模量變化經歷了3個階段：第一階段在-40～40 ℃，儲能模量基本呈線性下降；第二階段在40～70 ℃，儲能模量呈非線性下降，特別地，在60 ℃時，儲能模量開始急劇下降；第三階段超過80 ℃后，儲能模量趨于0。因此，該環氧樹脂灌封材料的玻璃化轉變溫度約為55 ℃。

由表1可以看出，在玻璃化轉變溫度附近時，環氧樹脂灌封材料的彈性模量急劇降低。

表1不同環境溫度下環氧樹脂灌封材料的彈性模量和泊松比Table 1 Elasticity modulus and Poisson′s ratio of epoxy resin potting material at different environmental temperatures

由表2可以看出：在玻璃化轉變前，環氧樹脂灌封材料的熱膨脹系數隨環境溫度變化基本呈線性增加趨勢；在玻璃化轉變區內，熱膨脹系數隨環境溫度變化呈非線性變化；在玻璃化轉變后，熱膨脹系數隨環境溫度變化又呈線性變化。

表2 不同環境溫度下環氧樹脂灌封材料的熱膨脹系數Table 2 Thermal expansion coefficient of epoxy resin potting material under different environmental temperature

3.2 環氧樹脂灌封材料的固化殘余應變

圖6 環氧樹脂灌封材料的固化殘余應變測試曲線Fig.6 Curing residual strain test curve of epoxy resin potting material

由圖6可以看出，當溫度高于60 ℃時，隨著保溫時間的延長，環氧樹脂灌封材料產生了較小的固化收縮應變；當溫度為60 ℃時，環氧樹脂灌封材料進入固化階段，開始產生較大的固化收縮應變；當溫度逐漸降至室溫時，環氧樹脂灌封材料產生明顯的固化收縮應變；當溫度達到20 ℃時，環氧樹脂灌封材料完全固化，此時產生的應變為固化殘余應變，約為-6.0×10-4，為收縮應變。根據表1中20 ℃時環氧樹脂灌封材料的彈性模量為2.472 GPa，得到完全固化后的殘余應力約為-1.5 MPa，為壓應力。

3.3 灌封結構的熱應變

與圖4對應，由圖7可以看出：高溫段時，試樣外表面中部的熱應變約為1.8×10-3，上部的熱應變約為中部的4倍，在8.0×10-3左右，下部熱應變約為中部的3倍，在6.0×10-3左右，此時灌封結構產生拉伸應力；低溫段時，中部的熱應變約為-1.8×10-3，上部的熱應變約為中部的3倍，在-5.2×10-3左右，下部熱應變約為中部的2倍，在-3.5×10-3左右，此時灌封結構產生壓縮應力。由上所述，在-30～60 ℃環境溫度條件下，結合表1中的彈性模量，可估算該環氧樹脂灌封結構的熱應力為-16.5～1.3 MPa，遠小于環氧樹脂的斷裂強度(100 MPa)，說明該環氧樹脂灌封結構在-30～60 ℃環境溫度范圍內不會因為熱應力導致開裂。

圖7 環氧樹脂灌封結構的熱應變測試曲線Fig.7 Thermal strain test curve of epoxy resin casting structure

4 有限元模擬及驗證

4.1 有限元模型

基于有限元分析軟件建立了二維軸對稱的環氧樹脂灌封結構的有限元模型，如圖8所示，采用自由和映射混合的方式劃分網格，網格均為四邊形單元，由于金屬筒壁厚只有1 mm，重點對金屬筒網格進行加密。為得到更真實的環氧樹脂灌封結構的熱應變分布，將環氧樹脂灌封材料的固化殘余應變測試結果作為初始邊界條件加入環氧樹脂灌封結構的熱力耦合仿真模型中，并采用表1和表2隨環境溫度變化的環氧樹脂灌封材料的力學和物性參數。在此基礎上，計算所采取的邊界條件如下：面A的y向位移為0；整體溫度變化規律為從20 ℃升溫至60 ℃，保溫3 h后從60 ℃降溫至-30 ℃，保溫3 h，再從-30 ℃升溫至20 ℃，溫變速率均為1 ℃·min-1。

圖8 環氧樹脂灌封結構的有限元模型Fig.8 Finite element model of epoxy resin potting structure

4.2 模擬結果

圖9 環氧樹脂灌封結構的熱應變仿真曲線Fig.9 Thermal strain simulation curve of epoxy resin casting structure

由圖9可以看出，高溫段時，灌封結構外表面中部的熱應變約為2×10-3，上部熱應變約為中部的4倍，在9×10-3左右，下部熱應變約為中部的3倍，在7×10-3左右，此時灌封結構產生拉伸應力；低溫段時，中部的熱應變約為-2×10-3，上部熱應變約為中部的3倍，在-5.8×10-3左右，下部熱應變約為中部的2倍，在-3.7×10-3左右，此時灌封結構產生壓縮應力。由上所述，在-30～60 ℃仿真條件下，結合表1的彈性模量，可估算該環氧樹脂灌封結構的熱應力為-18.3～1.5 MPa。

環氧樹脂灌封結構的仿真熱應變與試驗熱應變存在相對偏差，在高溫環境下，兩者的相對偏差約13%，在低溫環境下，兩者的相對偏差約10%,高溫和低溫環境下的相對偏差均在工程允許范圍內。

5 結 論

(1) 該環氧樹脂灌封結構高溫環境下的仿真熱應變和試驗熱應變的相對偏差約13%，低溫下約10%，相對誤差均在工程允許范圍內，有限元模擬結果較準確。

(2) 該環氧樹脂灌封結構在-30～60 ℃范圍內的熱應力遠小于其斷裂強度，在該溫度范圍內不會因熱應力而開裂。