液態(tài)熔鹽熱堆燃料管理方法研究與分析

賈國斌，戴 葉，伍建輝，陳金根，顧國祥，蔡翔舟,*

(1.中國科學(xué)院 上海應(yīng)用物理研究所，上海 201800；2.中國科學(xué)院 先進(jìn)核能創(chuàng)新研究院，上海 201800；3.中國科學(xué)院大學(xué)，北京 100049)

液態(tài)熔鹽堆是第4代先進(jìn)核能系統(tǒng)[1]中唯一使用液態(tài)燃料的反應(yīng)堆，由于裂變核素可作為燃料溶解在熔鹽中，因此可采用連續(xù)加料的方式用來補(bǔ)充裂變核素消耗，以及通過燃料在線處理裝置去除裂變產(chǎn)物積累造成的反應(yīng)性下降。熱堆相比快堆中子代時間長，對安全控制系統(tǒng)的要求較低，且裂變截面較大，對裂變核素的需求較少，基于以上考慮，釷基熔鹽堆(TMSR)核能系統(tǒng)[2]中的兩種主要研究堆型，氟鹽冷卻球床堆[3]與液態(tài)熔鹽堆[4-5]均是首先針對熱堆進(jìn)行研究與方案設(shè)計。

液態(tài)熔鹽熱堆的燃料管理計算需解決以下3個問題。1) 均勻化問題：上下熔鹽腔室和堆芯活性區(qū)之間及堆芯活性區(qū)中心與靠近側(cè)反射層附近的中子能譜具有較大差別，均勻化制作群常數(shù)時應(yīng)重點考慮。2) 連續(xù)后處理的燃料管理模式：運(yùn)行過程中對難溶于熔鹽的裂變產(chǎn)物氣體與難溶的貴金屬通過氦鼓泡連續(xù)去除，同時在線加料補(bǔ)充反應(yīng)性的下降，在燃耗計算時需要考慮。3) 燃料的快速混合：燃料鹽在一回路中的循環(huán)時間在秒量級。在這種條件下，在堆芯內(nèi)的核素濃度基本保持相同。燃耗計算時，需使用一個等效的全堆中子能譜給出核素的單群截面，因此不能使用原有固態(tài)反應(yīng)堆堆芯的計算流程[6]，即首先對不同組件均勻化，然后分區(qū)燃耗計算。

目前液態(tài)熔鹽熱堆的燃料管理程序按照均勻化與全堆計算的求解方法可分為3類，分別為：1) 使用蒙特卡羅程序進(jìn)行全堆輸運(yùn)，耦合可以連續(xù)后處理的點燃耗程序[7-12]；2) 使用蒙特卡羅進(jìn)行群常數(shù)加工，使用基于確定論的擴(kuò)散程序進(jìn)行全堆計算[13]；3) 使用確定論進(jìn)行均勻化與全堆計算[14-15]。以上方法中，使用蒙特卡羅程序進(jìn)行全堆輸運(yùn)求解中子能譜雖較為準(zhǔn)確，但在燃料管理的加料搜索過程中，每個燃耗步搜索給出加料的重金屬質(zhì)量后需重新進(jìn)行全堆輸運(yùn)計算，計算成本較高。基于確定論的程序目前暫時都是基于熔鹽快堆進(jìn)行的燃料管理研究，相對于熔鹽快堆，熔鹽熱堆具有更復(fù)雜的幾何結(jié)構(gòu)與中子能譜，因此有必要對熔鹽熱堆的燃料管理方法開展研究。

為研究熔鹽熱堆的燃料管理性能，本文開發(fā)液態(tài)熔鹽熱堆燃料管理分析程序LMSR，其主要基于中子輸運(yùn)程序DRAGON5[16]進(jìn)行均勻化，使用擴(kuò)散程序DONJON5[17]進(jìn)行全堆計算，使用C++程序進(jìn)行耦合與燃料管理計算。DRAGON5與DONJON5計算液態(tài)熔鹽熱堆臨界特性的可行性在文獻(xiàn)[18]中已得到驗證，本文主要針對液態(tài)熔鹽熱堆的連續(xù)去除與加料及燃料管理開展研究。

1 方法介紹

1.1 輸運(yùn)程序DRAGON5與擴(kuò)散程序DONJON5

本文對液態(tài)熔鹽熱堆計算時使用傳統(tǒng)的“兩步法”，即首先進(jìn)行均勻化，給出不同組件的宏觀群常數(shù)，然后根據(jù)宏觀群常數(shù)進(jìn)行擴(kuò)散計算。輸運(yùn)程序DRAGON5與擴(kuò)散程序DONJON5均由加拿大蒙特利爾綜合理工學(xué)院開發(fā)，DRAGON5主要是針對均勻化過程中子輸運(yùn)方程求解而開發(fā)的柵格程序，DONJON5主要是針對中子擴(kuò)散方程求解而開發(fā)的全堆計算程序。

DRAGON5的燃耗模塊EVO求解燃耗方程的算法基于龍格-庫塔法，包含5階的Cash-Carps算法及4階的Kaps-Rentrop算法兩種。EVO模塊整體計算流程如圖1所示。圖1中后一列為前一列箭頭所指模塊調(diào)用的子函數(shù)；在同一列中，上部模塊首先調(diào)用，下部模塊其次調(diào)用。其中，EVOGET的作用為讀取輸入文件中燃耗計算的相關(guān)參數(shù)，EVODRV為核心模塊，給出合適的燃耗子步長，讀取數(shù)據(jù)庫中的燃耗鏈，計算初始時刻的積分通量和燃耗末時刻的積分通量，并調(diào)用EVOSIG計算微觀反應(yīng)率，以及調(diào)用EVOBLD完成整個燃耗計算流程。子程序EVOBLD在進(jìn)行燃耗計算時，會根據(jù)用戶需求進(jìn)行恒中子通量密度、恒功率或無通量輻照衰變的燃耗計算。燃耗計算時調(diào)用子程序EVOMU1與EVOSOL構(gòu)建燃耗矩陣。構(gòu)建燃耗矩陣的過程中，考慮到某些短壽命核素半衰期較小，放到燃耗矩陣中直接求解會帶來較大誤差的問題，將這部分核素使用子程序EVOSAT按照飽和核素進(jìn)行求解，剩余核素使用4階Kaps-Rentrop算法的EVOKAP模塊或者5階Cash-Carps算法的EVORK模塊進(jìn)行求解。

圖1 EVO模塊計算流程Fig.1 Calculation process of EVO module

1.2 燃耗模塊修改

目前，DRAGON5的燃耗模塊求解一階偏微分燃耗方程時并未考慮熔鹽熱堆的連續(xù)去除與連續(xù)加料，對其補(bǔ)充燃料的連續(xù)去除與加料功能。

原燃耗模塊中的燃耗方程為齊次微分方程，由于需加入連續(xù)加料的常數(shù)源項，修改后為非齊次一階偏微分方程，燃耗方程為：

k=1,2,…,K

(1)

Λk(t)=λk+〈σa,k(t)φ(t)〉+λi

(2)

(3)

(4)

其中：K為燃耗計算的核素總數(shù)；L為裂變核素總數(shù)；Nk(t)和Nl(t)為t時刻核素k和l的核子密度；λk為k核素的衰變常量；σa,k(t)為核素k總的吸收截面；σx,l(t)為時刻t核反應(yīng)道為x、核素l的微觀反應(yīng)截面；φ(t，E)為時刻t條件下能量為E的中子通量密度；Ykl為裂變核素l裂變產(chǎn)生k核素的裂變產(chǎn)額；mkl(t)為由核素l通過(n，γ)或衰變產(chǎn)生k核素的份額，當(dāng)為衰變時mkl為衰變常量，當(dāng)為俘獲吸收時mkl=〈σx,l(t)φ(t)〉；Fk為k核素連續(xù)加料速率；λi為連續(xù)去除k核素的等效偽衰變因子，計算公式如下：

(5)

其中：εi為后處理的去除效率；T為后處理的周期。

對DRAGON5燃耗模塊的主要修改如下：1) EVOGET中加入連續(xù)換料的關(guān)鍵字，使程序在讀取輸入文件時得到連續(xù)換料的計算參數(shù)；2) 在EVODRV中將連續(xù)去除與加料的參數(shù)傳入到EVOSOL構(gòu)建的燃耗矩陣中，加入連續(xù)去除核素的偽衰變因子λi、連續(xù)加料核素的加料速率Fk。

1.3 燃料管理模型

本文開發(fā)液態(tài)熔鹽熱堆燃料管理分析程序LMSR，其做燃料管理時有兩個約束條件：1) 為維持燃料鹽化學(xué)性質(zhì)穩(wěn)定，燃料鹽中重金屬的摩爾份額基本保持不變；2) 為維持堆芯安全與臨界運(yùn)行，維持有效增殖因數(shù)keff在合理范圍內(nèi)。同時降低調(diào)節(jié)棒對反應(yīng)性調(diào)節(jié)的需求，設(shè)置燃料管理程序keff上限為1.005；為維持堆芯的鏈?zhǔn)椒磻?yīng)，將keff的下限確定為1.0。

LMSR的加料搜索功能目前僅對重金屬232Th與233U進(jìn)行了功能開發(fā)，燃料后處理的策略如下。

1) 難溶于燃料鹽的裂變氣體與金屬[19]使用氦鼓泡的方法進(jìn)行連續(xù)去除。

2) 首先使用不加料進(jìn)行燃耗計算，統(tǒng)計重金屬摩爾份額減少量，得到總的重金屬加料量。接著通過加料搜索模塊給出232Th與233U各自的連續(xù)加料速率，再進(jìn)行1次連續(xù)加料條件下的燃耗計算，使得keff在設(shè)定范圍內(nèi)，若不在設(shè)定范圍則重新進(jìn)行加料搜索計算。

3) 批次后處理策略。按照中國科學(xué)院上海應(yīng)用物理研究所研發(fā)的氟化揮發(fā)-減壓蒸餾-電解沉積的干法后處理工藝流程[20-21]，在停堆更換石墨或者堆芯容器時，對燃料鹽中可溶的裂變產(chǎn)物整體去除，同時提取其中的鈾與釷元素，并回收其中的燃料鹽基鹽，重新制作新的燃料鹽。

根據(jù)以上燃料管理策略，LMSR的總體計算流程如圖2所示。

圖2 LMSR計算流程Fig.2 Calculation flow chart of LMSR

2 程序驗證

2.1 連續(xù)去除與加料驗證

為驗證修改后的DRAGON5燃耗模塊連續(xù)去除與加料的正確性，使用可連續(xù)后處理燃耗計算的ORIGEN2進(jìn)行驗證計算。選用相同的評價數(shù)據(jù)庫ENDF/B7.0，分別使用MCNP與DRAGON5對熔鹽熱堆的六邊形組件進(jìn)行輸運(yùn)計算。MCNP計算時，統(tǒng)計燃料鹽中每種核素的單群反應(yīng)率與中子通量密度，計算給出單群截面，并將單群截面復(fù)制到ORIGEN2的核素單群截面文件TAPE9中。DRAGON5計算時，同樣給出相應(yīng)的單群截面?zhèn)鬟f到燃耗模塊EVO中。六邊形組件模型如圖3所示。圖3中藍(lán)色為熔鹽，紅色為慢化劑石墨，詳細(xì)參數(shù)列于表1。

圖3 液態(tài)熔鹽熱堆組件模型Fig.3 Assembly model of liquid molten salt thermal reactor

表1 組件關(guān)鍵參數(shù)Table 1 Key parameter of assembly

首先驗證連續(xù)去除功能的正確性。由于135Xe為難溶的裂變氣體，且其中子吸收截面在熱中子能譜下較大，因此本文選擇驗證連續(xù)去除Xe元素條件下燃耗計算的正確性。計算時Xe的后處理周期為30 s，后處理效率為99%[22]。計算結(jié)果重點對比3種核素，分別為中子毒物135Xe、易裂變核素235U及燃料鹽載體鹽中吸收截面較大的6Li。DRAGON5與ORIGEN2的計算結(jié)果如圖4所示。由圖4可見，DRAGON5與ORIGEN2的計算結(jié)果符合較好。

其次驗證連續(xù)加料的正確性。本文計算時選擇連續(xù)加料的核素為235U，連續(xù)加料速率為1.0×105/(barn·cm·s)。DRAGON5與ORIGEN2的計算結(jié)果如圖5所示。由圖5可看出，DRAGON5與ORIGEN2計算結(jié)果符合較好。另外還可看出，由于235U加料速率較快，盡管有中子輻照消耗235U，但加料速率快于消耗速率，因此235U核素不斷增加。

圖4 連續(xù)去除Xe條件下DRAGON5與ORIGEN2計算結(jié)果對比Fig.4 Comparison of DRAGON5 and ORIGEN2 calculation results under continuous removing Xe condition

圖5 連續(xù)添加235U條件下DRAGON5與ORIGEN2計算結(jié)果對比Fig.5 Comparison of DRAGON5 and ORIGEN2 calculation results under continuous adding 235U condition

2.2 全堆燃耗驗證

為驗證LMSR計算熔鹽熱堆燃耗的正確性，需首先研究均勻化，給出臨界與燃耗計算合適的均勻化模型，以及全堆擴(kuò)散模型。本文計算的液態(tài)熔鹽熱堆活性區(qū)為六邊形組件重復(fù)結(jié)構(gòu)，堆芯結(jié)構(gòu)示意圖如圖6所示，關(guān)鍵參數(shù)列于表2，其中燃料鹽的物性與組分與表1相同。

由圖6可見，靠近側(cè)反射層的熔鹽通道布置不均勻，意味著活性區(qū)內(nèi)不同位置的中子能譜也不相同。為了考慮活性區(qū)內(nèi)不同組件中子能譜的差異問題，使用1/6對稱堆芯進(jìn)行均勻化。整體使用六邊形的組件進(jìn)行拼接，均勻化模型如圖7所示。圖7中：紅色為包含熔鹽孔道的六邊形石墨組件燃料區(qū)；黃色為側(cè)反射層；灰色為真空，使用熱中子吸收截面大的10B等效，邊界條件為全反射；兩條灰色圓線分別表示堆芯活性區(qū)與側(cè)反射層的邊界。

圖6 液態(tài)熔鹽熱堆堆芯結(jié)構(gòu)示意圖Fig.6 Schematic diagram of liquid molten salt thermal reactor core structure

表2 堆芯關(guān)鍵參數(shù)Table 2 Key parameter of core

為了給出上下熔鹽腔室內(nèi)的群常數(shù)，文獻(xiàn)[18]使用三維幾何結(jié)構(gòu)進(jìn)行求解，即熔鹽腔室中的熔鹽與下方活性區(qū)的熔鹽組件在軸向上進(jìn)行均勻化，得到上下熔鹽腔室內(nèi)熔鹽的群常數(shù)。但三維輸運(yùn)的計算時間成本太高，為解決這一問題，本文將三維熔鹽組件等效為兩維幾何結(jié)構(gòu)。等效的原則是保持熔鹽孔道大小、熔鹽與石墨體積比不變，給出相應(yīng)正方形石墨組件的邊長，按照六邊形對邊距18 cm、孔道3 cm可得到正方形組件邊長為3.5 cm。組件等效的幾何模型如圖8所示。

圖7 堆芯活性區(qū)1/6均勻化模型Fig.7 One sixth homogenization model of core

圖8 等效熔鹽組件示意圖Fig.8 Scheme of equivalent molten salt assembly

按照堆芯活性區(qū)高度，將圖8所示四邊形的組件進(jìn)行排列，排列長度為堆芯活性區(qū)高度的一半，右端為20 cm厚的熔鹽腔室以及3 cm厚的結(jié)構(gòu)合金，幾何模型如圖9所示。圖9中藍(lán)色為石墨，紅色為熔鹽，灰色為結(jié)構(gòu)合金。設(shè)置上下與左側(cè)為全反射邊界條件，右側(cè)為真空邊界條件。根據(jù)以上模型給出熔鹽腔室與結(jié)構(gòu)合金的均勻化群常數(shù)。

圖9 熔鹽腔室均勻化模型示意圖Fig.9 Scheme of homogenization model of molten salt chamber

由于燃料鹽在短時間內(nèi)混合，因此燃耗計算需根據(jù)等效的全堆能譜進(jìn)行統(tǒng)一燃耗計算。為了給出全堆等效的中子能譜，燃耗計算時選擇使用圖9所示的幾何模型進(jìn)行中子能譜的等效。燃耗計算后的核素濃度提取出，放到圖7的1/6堆芯模型均勻化，得到堆芯活性區(qū)與側(cè)反射層的群常數(shù)。

全堆擴(kuò)散計算的堆芯徑向模型如圖10所示。圖10中黃色為側(cè)反射層石墨，紅色為堆芯活性區(qū)，白色部分的組件不填充物質(zhì)，邊界條件為真空。

圖10 全堆擴(kuò)散模型Fig.10 Whole core diffusion model

使用以上均勻化模型，在不進(jìn)行燃料后處理的條件下通過MCNP與ORIGEN2的耦合程序作為驗證，LMSR全堆臨界與燃耗的計算結(jié)果如圖11所示。由圖11可見，兩者相對誤差維持在0.4%以內(nèi)，符合較好。

3 基于LMSR的小型模塊化液態(tài)熔鹽熱堆燃料管理分析

計算時選用ENDF/B8.0數(shù)據(jù)庫，根據(jù)文獻(xiàn)[19]中連續(xù)去除的元素在ENDF/B8.0對應(yīng)的核素，共包含103個核素，如表3所列。參考文獻(xiàn)[22]，難溶于熔鹽的裂變產(chǎn)物核素后處理周期設(shè)置為30 s，處理效率為99%。

為計算在235U、238U啟堆條件下，加料為232Th、233U的燃料管理性能，使用表2所列參數(shù)進(jìn)行計算。為使得初始臨界的keff小于1.01，熔鹽組分調(diào)整為LiF(68%)-BeF2(26%)-UF4(1.15%)-ThF4(4.75%)。參考ThorCon的運(yùn)行模式[23]，每隔4 a對石墨或結(jié)構(gòu)合金更換，不同處在于對卸出堆芯的燃料鹽進(jìn)行后處理，后處理制作的燃料鹽裝堆后進(jìn)行另外4 a的輻照，整個輻照周期為60 a。

圖11 LMSR與MCNP+ORIGEN2燃耗結(jié)果對比Fig.11 Comparison of burnup result between LMSR and MCNP+ORIGEN2

表3 連續(xù)去除核素種類Table 3 Type of continuously removed nuclide

燃料后處理過程中會分離裂變產(chǎn)物與錒系核素，如果將重組的燃料鹽啟堆，keff往往會大于1.01，這會給反應(yīng)性控制系統(tǒng)提出較高的要求。為使批次后處理后keff小于1.01同時大于1.0，需調(diào)節(jié)批次后處理重金屬提取的效率，目標(biāo)是將啟堆的臨界增殖因數(shù)小于1.01。為維持重金屬的摩爾濃度守恒，缺少的重金屬份額全部使用232Th補(bǔ)充。每個周期結(jié)束后批次后處理對鈾元素的重金屬提取效率如圖12所示。由圖12可見，重金屬的提取效率需維持在90%附近。圖12中橫坐標(biāo)表示批次后處理周期，如1表示第1個4 a運(yùn)行周期結(jié)束后從燃料鹽中提取的重金屬效率，2代表第2個4 a周期結(jié)束后重金屬的提取效率。

圖12 每個周期重金屬的提取效率Fig.12 Extraction efficiency of heavy metal per cycle

采用LMSR計算得到60 a壽期內(nèi)的keff及其間232Th與233U的加料質(zhì)量，結(jié)果如圖13所示。由圖13可見，keff基本維持在1.0～1.005之間。

圖13 keff和232Th與233U的加料質(zhì)量隨時間的變化Fig.13 Evolution of keff and feeding mass of 232Th and 233U

每個周期加入的232Th與233U的質(zhì)量與233U的等效質(zhì)量富集度如圖14所示。由圖14可見：從第1個周期開始233U的等效質(zhì)量富集度快速增加；從第2個周期開始，233U的等效質(zhì)量富集度緩慢下降，到達(dá)第8個周期開始逐步穩(wěn)定在40%附近。加入的233U等效質(zhì)量富集度從第2個周期逐漸下降的原因是啟堆時加入的235U核子密度快速下降。由于233Pa通過中子吸收俘獲、衰變產(chǎn)生的234U會在每個周期進(jìn)行回收，而234U又會通過中子俘獲吸收形成235U，因此在第8個周期233U的等效質(zhì)量富集度基本達(dá)到平衡，如圖15所示。此外還可看出，每個周期起始由于后處理損失的重金屬通過232Th補(bǔ)充，使得其核子密度不斷階躍上升，但隨著基本達(dá)到平衡態(tài)，其核子密度也逐漸達(dá)到飽和。此外，由于在釷鈾燃料循環(huán)條件下，238U的補(bǔ)充反應(yīng)道很少，因此在整個60 a內(nèi)逐漸下降。

圖14 每個周期232Th與233U加料的總質(zhì)量與對應(yīng)的等效質(zhì)量富集度Fig.14 Total feeding mass of 232Th and 233U per cycle and corresponding equivalent mass enrichment

圖15 堆芯內(nèi)核子密度的演化Fig.15 Evolution of nuclide density in core

4 總結(jié)

液態(tài)熔鹽堆作為第4代核能系統(tǒng)6種堆型之一，具有非能動安全、燃料循環(huán)模式靈活等優(yōu)點，為了研究其后處理條件下的中子學(xué)性能，開發(fā)了燃料管理程序LMSR，并對其進(jìn)行驗證。基于LMSR對液態(tài)熔鹽熱堆進(jìn)行了分析，得到以下結(jié)論。

1) 為計算液態(tài)熔鹽熱堆連續(xù)后處理燃料循環(huán)模式條件下的燃耗性能，對DRAGON5原燃耗模塊進(jìn)行修改，通過在程序中加入偽衰變因子與常數(shù)項分別計算連續(xù)去除與連續(xù)加料條件下的燃耗方程。選取MCNP耦合ORIGEN2進(jìn)行驗證，結(jié)果顯示修改后的DRAGON5燃耗模塊計算結(jié)果與MCNP耦合ORIGEN2符合較好。

2) 為解決熔鹽熱堆復(fù)雜堆芯結(jié)構(gòu)帶來的均勻化問題，以及燃耗計算時燃料混合的問題，分別建立1/6對稱堆芯模型與等效熔鹽腔室均勻化模型，使用LMSR對液態(tài)熔鹽熱堆進(jìn)行臨界與燃耗計算，并與MCNP耦合ORIGEN2程序進(jìn)行對比，計算結(jié)果顯示兩者符合較好。

3) 基于LMSR對液態(tài)熔鹽熱堆進(jìn)行物理分析。在使用235U、238U啟堆，加料為232Th、233U條件下，在線去除難溶于熔鹽的裂變氣體和貴金屬，每隔4 a將燃料卸出堆芯進(jìn)行后處理。計算結(jié)果顯示，為維持keff保持在1.0～1.005之間，加料中的233U等效質(zhì)量富集度需要維持在40%左右，批次后處理提取重金屬的效率需要在90%左右。

本文主要關(guān)注于熔鹽熱堆的均勻化處理方法和液態(tài)燃料管理程序的開發(fā)，并未對熔鹽熱堆的堆芯參數(shù)進(jìn)行優(yōu)化。下一步計劃首先對堆芯模型進(jìn)行參數(shù)優(yōu)化，并利用LMSR研究釷元素在熔鹽熱堆中的高效利用。