用于中子成像探測器的混合摻雜nMCP模擬及優化

譚金昊， 周健榮， 宋玉收， 楊建清， 張連軍， 蔣興奮， 孫志嘉

(1.哈爾濱工程大學 核科學與技術學院，黑龍江 哈爾濱 150001； 2.散裂中子源科學中心，廣東 東莞 523770； 3.中國科學院高能物理研究所 核探測與核電子學國家重點實驗室， 北京 100049)

中子在由重核元素構成的材料中具有極強的穿透能力，并且對氫、鋰等特定的輕元素具有很高的反應截面，使得中子成像發展成為了一種不可替代的無損檢測技術。近些年來，隨著高強度脈沖式中子源的發展，能量選擇中子成像技術得到了發展。通過脈沖中子束流的起飛時間t0，配合中子到達探測器的時間t1，可以對特定波長中子進行選擇，從而獲得不同能量中子對樣品的成像結果。這一技術是對晶體材料特性，特定核素成分測量以及工程材料的殘余應力分布研究的重要手段[1-2]。中國散裂中子源作為我國第一臺強流加速器驅動的脈沖式中子源[3]，為能量分辨中子成像技術提供了高通量、高準直比、脈沖式的中子束流，并規劃了一臺能量分辨中子成像譜儀，致力于解決在新能源材料、先進功能磁性材料，高端裝備制造以及工程材料結構等領域的瓶頸問題。

基于中子靈敏微通道板(neutron sensitive microchannel plate, nMCP)的中子成像探測器，可以達到最高15 μm的空間分辨，亞微秒級的時間分辨，已經被成功的應用于能量分辨中子成像實驗研究中[2]，是進行能量分辨中子成像的關鍵設備。Fraser[4]提出在普通MCP中摻雜中子靈敏材料進行中子探測，其后針對nMCP的中子摻雜材料的類型展開了一系列研究[5-6]。Tremsin[7-8]在nMCP中摻雜摩爾百分比為10的B2O3，配合Timepix芯片讀出獲得了15 μm的位置分辨，可以滿足多數中子成像應用的需求，但熱中子探測效率僅達到16%。為了提升成像實驗效率，探測效率仍需繼續提升。理論上提升nMCP中B2O3的含量可以有效提升MCP的探測效率，但nMCP中B2O3的含量一般在摩爾百分比為10左右比較穩定，過度提升硼濃度會導致nMCP在酸蝕過程中損壞[9]。中子靈敏材料的摻雜濃度成為了進一步提升nMCP性能的關鍵限制之一。因此混合摻雜B2O3和Gd2O3的nMCP，將nMCP的探測效率最高提升到了50%，但由于釓元素與中子反應產物射程較遠，位置分辨下降到了55 μm[10]。在混合摻雜nMCP中，硼和釓的混合濃度以及幾何參數的變化，會對nMCP性能產生顯著影響。為了進一步優化硼釓混合摻雜nMCP的性能，本文建立了nMCP模擬模型和位置分辨計算模型，使用蒙特卡模擬方法對混合摻雜MCP的性能變化規律展開了模擬研究，并對幾何參數以及混合摻雜濃度進行了優化。此外，通過對探測器性能隨中子入射位置變化規律的研究，提出了一種由nMCP探測器自身幾何結構引入的響應不均勻性。

1 探測器模擬及計算模型

1.1 基于Geant4的模擬模型

常用的M.C模擬軟件在計算不同粒子在介質中的輸運和反應過程的研究中發揮了重要作用[11-12]，Geant4下的nMCP模擬模型幾何結構如圖1所示。nMCP是一種由鉛玻璃作為基體制造而成的電子倍增器件，基體上有數百萬個孔徑在10 μm左右的微通道呈蜂巢狀排列。為了盡量減少模型包含的通道數以節省模擬計算時間，本文將MCP的外徑設置為0.2 mm，共包含1 589個孔，足以保證次級粒子能夠在基體中完全沉積。此外為了配合數學模型進行進一步電離電子的計算，在nMCP模型的每個通道內壁設置了20 nm厚度的MgO作為二次電子發射層。

圖1 Geant4下nMCP模擬模型Fig.1 Simulation model of nMCP in Geant4

1.2 初電離電子計算模型

圖2(a)為nMCP的幾何結構，其中d為孔徑，T為通道壁厚，D為通道間距，θ為通道傾角。中子從入射nMCP到被探測產生信號可以分為5個過程：

圖2 nMCP幾何結構及中子探測過程示意Fig.2 Diagram of nMCP geometric structure and neutron detection process

1) 中子被nMCP基體內的硼B或釓Gd吸收。中子被吸收概率P1為：

P1=1-e-ΣL

(1)

式中：L為中子在nMCP基體中的穿行距離；Σ為nMCP基體對中子的宏觀吸收截面，與中子靈敏材料的濃度和種類有關；

2) 中子被吸收后產生α、7Li、電子等次級粒子。這些次級粒子不斷在基體中運動，并有幾率從基體中逃逸到通道內。逃逸概率P2與次級粒子種類、能量以及通道壁厚T相關；

3) 成功逃逸的次級粒子在與通道內壁的碰撞中產生電離電子，稱為初電離電子eion；

4) 初電離電子在通道內電場作用下加速，與通道壁碰撞并引起電子倍增，最后形成電子云在MCP末端輸出，稱為電子倍增過程。本文認為初電離電子數不小于1時一定會發生電子倍增；

5) 輸出的電子云在電場作用下漂移，最終被陽極收集，稱為電子漂移過程。

初電離電子的數目與次級粒子種類，以及發射方向相關，是影響nMCP電子倍增規模的重要因素，對nMCP的性能計算是很重要的。由于硼釓吸收中子后次級粒子的種類、能量均不相同，在通道內引起的電離電子數目也不同，需要分別進行計算。釓俘獲中子后通過內轉換電子引起MCP內的電離。Dionne等[13]通過半經驗公式表示了不同能量電子在不同MCP通道壁薄膜的二次電子產額。

(2)

式中:Ea為電子在發射層內部的激發能，本文中Ea取0.98 eV；B、A、n、α均為于材料本身性質相關的常數，本文中的取值參考Guo等[14]通過實驗數據得到了的擬合結果；d為入射電子在電子發射層中的穿透深度：

(3)

式中：Ep為入射電子能量，eV。釓產生的內轉換電子能量主要分布在20～200 keV，本文中使用式(2)、(3)對內轉換電子的二次電子發射系數進行了外推計算。當二次電子產額大與1時，意味著一定有二次電子產生。當產額小于1時，將產額作為二次電子的產生概率。

硼俘獲中子后主要通過α和Li引起MCP內的電離。這類重離子轟擊電子發射層的初電離數目為[15]：

(4)

式中：dE/dx為重離子在靶材料中用于電離的能損，eV/?；θ為重離子入射時與入射面的法線夾角，可以通過Geant4模擬模型得到；Cb為無量綱常數，代表著重離子在材料中電離能損傳遞給二次電子的效率，與質子該效率的比值。隨著重離子原子序數提升，Cb會略微減小，本模型中的Cb取為1。通過式(2)、(4)，可以計算得到中子被硼或釓吸收后次級粒子在nMCP通道內單次碰撞產生的初電離數目。將次級粒子與通道壁的多次碰撞考慮在內，計算得到單個中子被硼吸收后產生的平均初電離數目為42，單個中子被釓吸收后產生的初電離數目為8。

1.3 電子倍增及位置分辨計算

由于二次電子發射層的存在，MCP通道內壁可以看作是連續的打拿極，初電離電子產生位置越接近通道頂端，與通道內壁的碰撞次數越多，增益越高。實際的電子倍增是一個復雜的過程，中子在nMCP中的具有不同的吸收深度，同時初電離電子的數目、能量、發射方向均具有隨機性，因此nMCP的增益通常具有較大的展寬。Eberhardt等[16]通過假設電子入射能量與次級電子的出射能量成正比，推導出總體MCP的增益為：

G=Aδn

(5)

式中：A為粒子首次碰撞時的倍增系數；δ為次級電子倍增系數；n為電子與通道的碰撞次數。

當電子在上表面產生時，MCP的增益最大，此時n可以表示n=(L-S)/z，其中L為MCP通道長度，S為中子吸收位置與nMCP上表面的垂直距離，z為單次倍增的電子的軸向漂移距離。則電子到達通道底端時的增益G為：

(6)

式中Gm為MCP的最大增益。模型對nMCP本身的位置分辨進行計算，不考慮電子云輸出后的漂移擴散過程。每個通道輸出電子在空間上近似服從均值為通道中心坐標，標準差為通道半徑的高斯分布[17]。使用相同數目中子分別入射摻硼和摻釓nMCP，可以得到中子被吸收后產生的電子云的空間分布。通過計算電子云的重心可以得到入射中子的位置信息。圖3(a)、(b)分別為中子被硼或釓吸收后，中子重建位置和實際入射位置的位置偏差二維直方圖，圖中通過色柱表示計數的多少。圖3(c)為圖3(a)、(b)在X方向的投影后得到的歸一化直方圖，nMCP的位置分辨可以通過圖3(c)的半高寬(full width at half maximum,FWHM)得到。表1為該模型得到的單獨摻硼和單獨摻釓nMCP本征位置分辨與實驗最佳結果的對比，表明目前實驗中摻硼和摻釓nMCP尚有繼續提高的空間，使用該模型可以較好的對nMCP的位置分辨性能進行預測。

圖3 摻硼和摻釓nMCP的中子重建位置偏差及對應nMCP本征位置分辨Fig.3 Neutron reconstruction deviation 2-D distribution in boron or gadolinium doped nMCP and intrinsic spatial resolution

表1 nMCP位置分辨模擬結果于實驗數據對比Table 1 Comparison of simulation and experimental results of spatial resolution

2 硼釓混合摻雜nMCP參數優化

對影響混合摻雜nMCP性能變化的參數進行分析。在摻雜材料方面，釓的中子吸收截面遠高于硼，這意味著在nMCP中添加等量的B2O3和Gd2O3，Gd2O3帶來的探測效率提升更明顯。同時由于釓吸收中子后次級粒子射程比硼吸收中子的產物高很多，摻釓會造成位置分辨的下降。在幾何參數方面，通道傾角θ、通道壁厚T、通道孔徑d的改變均會影響中子在nMCP中穿行距離以及次級粒子輸運過程的改變，進而影響nMCP的探測效率和位置分辨。幾何參數變化對nMCP性能的影響整理為圖4。

圖4 幾何參數變化對nMCP性能影響Fig.4 Influence of geometric parameters on the performance of nMCP

孔徑減小一方面可以降低nMCP電子云尺寸，優化位置分辨。同時可以減小nMCP的開孔率，提升探測效率，因此孔徑的選擇應盡量小。考慮到工藝水平限制，使用nMCP孔徑為8 μm。目前國際上使用摻硼nMCP最高達到了15 μm的位置分辨。本節對混合摻雜的nMCP進行摻雜濃度、通道傾角、通道壁厚的優化，使其在能夠達到15 μm位置分辨的同時，獲得比單獨摻硼nMCP更高的中子探測效率。

圖5為 nMCP隨著Gd2O3摻雜濃度W、通道壁厚T、以及通道傾角θ變化，探測效率和位置分辨的變化曲線。其中為了nMCP的位置分辨盡量高，使用摩爾百分比為10的B2O3混合較低含量的Gd2O3進行摻雜濃度的優化。圖5(a)、(b)可見隨著nMCP中摻釓濃度的提升，探測效率逐漸提升，同時位置分辨也逐漸變差；另一方面，在通道傾角由0°增加到1°時，nMCP的探測效率顯著提升。但繼續提升角度探測效率不再明顯變化，但同時位置分辨明顯變差。對于其他通道壁厚，探測效率和位置分辨隨傾角的變化也服從同樣的規律，如圖5(c)、(d)。圖5(d)中探測效率隨通道壁厚的增加，呈現先增加后下降的趨勢。這是因為通道壁厚的提升一方面增加了MCP實心基體的占比，提升了中子吸收效率；另一方面減小了中子被吸收后次級粒子從通道中逃逸的概率。當通道壁厚為3 μm時，探測效率最高。繼續提升壁厚，次級粒子穿透通道概率下降主導了探測效率的變化，導致探測效率呈現下降趨勢。圖5(e)、(f)為通道傾角1°下，不同通道壁厚下，探測效率和位置分辨隨著Gd2O3摻雜濃度的變化趨勢。由圖5(e)可知，當釓摻雜濃度在摩爾百分比為0.2以下時，壁厚1～5 μm的情況位置分辨均可以小于15 μm。當釓摻雜濃度高于摩爾百分比為0.2時，只有壁厚1 μm和2 μm情況下可以達到15 μm以下的位置分辨。綜合對比圖5(f)中的結果，可知釓摻雜濃度摩爾百分比為0.4，通道壁厚2 μm，通道傾角1°時探測效率最高。在此參數下nMCP可以達到15 μm的位置分辨，同時達到28%的探測效率。通過優化制備工藝，在nMCP中提高摻硼濃度后，探測效率可以進一步提升。

圖5 nMCP性能隨著通道傾角、通道壁厚以及Gd2O3摻雜濃度的變化曲線Fig.5 Changes of nMCP performance in different bias angle, wall thickness and Gd2O3 concentration

3 混合摻雜nMCP對中子的響應不均勻性

根據模擬優化結果，nMCP的位置分辨可以達到15 μm。探測器的位置分辨越高，探測器性能受到均勻性的影響就越嚴重。為了在中子成像中得到理想的位置分辨，必須更清晰認識探測器響應均勻性。在使用MCP進行光子、離子探測的應用中，由nMCP通道傾角、末端電場以及制作缺陷等因素造成的響應不均勻早已受到了關注[18-19]。在通常的關于nMCP性能的研究中，考慮的都是平面中子束照射在nMCP上產生的平均效應。如果分別考慮單點中子束在nMCP不同位置入射，nMCP會展示出不同的性能。由于中子被吸收后次級粒子的發射方向是各向同性的，同時nMCP單個幾何周期內的結構不規則。因此中子被吸收后次級粒子逃逸通道的概率以及穿透通道的數目都與中子入射位置相關，造成了MCP的探測效率、中子重建位置與入射位置的相關性，產生了由中子入射位置造成的響應不均勻性。本節對這種由單個中子在nMCP不同入射位置產生的性能不均勻性進行了研究。

這種由中子入射位置造成的響應不均勻性體主要現在中子探測效率、中子重建位置2方面，其中中子重建位置直接反應nMCP的位置分辨情況。對于單點入射的中子，本文采用中子重建位置分布的均方根值(RMS)定量衡量相對位置分辨，對無通道傾角nMCP的響應不均勻性展開研究。選取相鄰4個通道中心構成的菱形區域作為測試區域。菱形區域內均勻分布1 376個點設置中子入射，相鄰2個中子入射點間距0.25 μm，足以展示MCP細微幾何結構導致的不均勻性。模擬使用摩爾百分比為10 B2O3和摩爾百分比為0.4 Gd2O3混合摻雜的nMCP，不同中子入射位置、nMCP探測效率和RMS如圖6所示。圖中標記出了所選的4個與中子入射位置相鄰的通道。可以觀察到探測效率、RMS都明顯隨著入射中子的位置變化發生改變。由于在無通道傾角下，中子在不同位置入射被吸收概率是相同的。但次級粒子在通道邊界處明顯更容易逃逸到通道中，因此探測效率在通道邊緣處會明顯升高。RMS的變化規律與探測效率相反，這是由于中子被nMCP中的10B吸收后，產生的α和Li在nMCP內射程較短，只有4～6 μm。當中子在通道間隙中心位置被吸收后，α和Li中一般只有一個能夠逃逸到相鄰的通道中引起電子倍增。然而發生倍增的通道取決于次級粒子的發射方向，具有隨機性，如圖6(b)中的α1和α2。這種隨機性導致了通道間隙中心位置的RMS偏高。相反，在通道邊緣處發生反應的中子，更傾向在最近的通道中引起電子倍增，對中子的定位相對準確，因此該情況下的RMS偏小。

圖6 無傾角混合摻雜nMCP在不同中子入射位置下的響應不均勻性Fig.6 Response nonuniform for different neutron incident position in boron doped nMCP without bias angle

在有通道傾角nMCP中，中子在不同位置入射的穿行距離不同，由中子入射造成的響應不均勻性規律也不同。圖7(a)、(b)分別為混合摻雜摩爾百分比為10的B2O3及摩爾百分比為0.4的Gd2O3，通道傾角1°的nMCP對不同位置入射中子的響應，標記了與中子入射位置相鄰的6個通道位置。圖7(c)、(d)為傾角1°nMCP通道的幾何關系。圖7(a)為不同中子入射位置的探測效率，可見在D通道與A、B以及F、G通道之間存在一個探測效率較高的條形區域。根據圖7(c)可以從幾何關系上來分析這一現象，在D通道與A、B以及F、G通道之間存在一段實心的基體，這段實心基體內中子的穿行距離最長，被吸收的概率最高，對應成為了探測效率較高的區域。圖7(b)為不同中子入射位置的RMS，可見在D通道內部的RMS明顯比各通道邊界處更高。主要是由于中子在D通道的區域內入射時中子會先經過空心的通道，被吸收的位置較深(如圖7(d)中的a點)，對應電子的增益較小，電子云重心位置的展寬更大，導致中子位置重建不準確。而當中子在D通道周圍的區域入射(如圖7(d)中b點)，中子會首先打在通道壁上，被吸收位置較淺，電子增益較高，提升了中子位置重建的準確性。

圖7 1°傾角硼釓混合摻雜MCP對不同位置入射中子的響應不均勻性Fig.7 Response nonuniform for different neutron incident position in boron and gadolinium doped nMCP with 1° bias angle

為了進一步分析不同MCP中，發生不同中子入射位置的響應不均勻現象的程度，將無通道傾角、和1°傾角混合摻雜2種情況下不同中子入射位置的nMCP探測效率和RMS進行了統計，如圖8所示。在1°通道傾角下，不同中子入射位置的探測效率和RMS比無通道傾角下的展寬更大，表現出更嚴重的不均勻性。研究表明由中子入射位置不同產生的nMCP單個幾何周期內的響應不均勻性，盡管目前尚未實際觀測到這種不均勻性，但通過揭示nMCP幾何結構對性能的限制，為未來提升nMCP的極限位置分辨，優化成像效果提供了基礎。

圖8 1°和0°傾角的nMCP對不同位置入射中子響應直方圖Fig.8 Histogram of neutron response for different neutron incident position in nMCP with 1° and 0° bias angle

4 結論

1)通過模擬優化得到使用混合摻雜比例為摩爾百分比為10的B2O3與摩爾百分比為0.4的Gd2O3，通道傾角1°，通道壁厚2 μm的nMCP可以達到15 μm的位置分辨，同時探測效率達到28%，性能上優于當前國際上單獨摻硼的nMCP。

2)針對nMCP中子入射位置不同造成的響應不均勻性。在通道無傾角下，通道的不均勻性較小，且主要發生在通道邊界處。而在有通道傾角情況下，nMCP的不均勻性更加顯著。

在未來的工作中，將嘗試制備硼釓混合摻雜的nMCP，通過實驗對其性能進行研究。