冷坩堝玻璃固化啟動過程數值分析

王樹博，劉學剛，徐 聰，陳 靖

(清華大學 核能與新能源技術研究院，北京 100084)

近年來我國大規模發展核電技術，使得乏燃料后處理過程中產生的大量高放廢液的處理問題越來越受到重視。傳統焦耳爐法由于高放廢物與爐體直接接觸，造成熔爐的使用壽命短，且熔爐退役時自身也轉變為高放廢物，增加了二次廢物體積和處置費用。冷坩堝感應熔爐(CCIM)由于是在爐壁和爐底處冷卻而產生凝殼，阻止高放廢物與爐體直接接觸，從而大幅延長熔爐的使用壽命，且同時具有熔煉溫度高、處理廢物范圍廣、退役容易等優點，是目前國際上公認的較好的高放廢液處理方法。國際上法國、美國、印度、韓國等國家均進行了冷坩堝感應熔爐玻璃固化的研究[1-5]。

玻璃在常溫下是絕緣體，在高溫下熔融后會轉變為導體[6]，因此玻璃在常溫下不能直接被電磁感應加熱熔煉。在文獻報道的實驗研究中，一部分采用的是兩步法，即先將玻璃在焦耳爐中加熱熔融后再加入到冷坩堝感應爐中進行后續處理[7-9]；另一部分采取的是一步法，即將玻璃等原料在常溫下置于感應熔爐中，采用啟動加熱塊進行升溫和熔融[4,10-11,13]。而在有關數值模擬的研究中，有文獻對兩步法的第二步，即對熔融導電玻璃體系進行數值研究[12]，也有文獻在冷坩堝空載條件下進行磁場分布研究[14-15]。一步法簡化了高溫玻璃的轉移步驟，因此本文擬進行一步法數值計算研究，即采用常溫下的絕緣體玻璃通過添加導體啟動加熱塊進行初始電磁感應加熱升溫，如使用石墨環作為啟動加熱塊[4,10-11,13]，通過啟動加熱塊的熱傳導使玻璃升溫，使得玻璃逐漸轉變為高溫下的導電玻璃熔體，此時玻璃自身也被電磁感應加熱，探討一步法啟動過程中環狀啟動加熱塊放置位置、數量及其分布對感應熔爐升溫速率、熱效率和溫度分布的影響。

1 模型分析

1.1 材料參數

冷坩堝構成部件及啟動加熱塊的材質和主要參數列于表1，所采用參數來自COMSOL軟件內置材料參數。

玻璃部件的電導率隨溫度變化，計算過程中使用的參數如圖1所示，采用文獻[6]中15Na2O42.5B2O342.5SiO2型玻璃的參數。另外，空氣相對磁導率取值為1。

1.2 有限元建模

冷坩堝感應熔爐幾何參數參照文獻[4]選取，具體如下：坩堝壁直徑25.4 mm、高度550 mm，一周56根形成內直徑為500 mm的熔池；4組單匝感應線圈，每匝線圈內徑600 mm、外徑640 mm、高度40 mm，線圈間空隙5 mm；爐底直徑480 mm、厚度20 mm，中心出料口直徑60 mm；玻璃體高度365 mm，石墨環啟動加熱塊內徑260 mm、外徑300 mm、高度10 mm；空氣范圍1 520 mm×1 520 mm×2 700 mm，冷坩堝置于空氣的中心位置。

表1 冷坩堝和啟動加熱塊材料參數Table 1 Material parameters of cold crucible and start-up heating block

圖1 玻璃電導率與溫度的關系Fig.1 Relation of glass conductivity and temperature

由于該幾何模型中心軸對稱，為簡化計算，截取三維模型的1/4進行有限元計算，幾何模型如圖2所示。

采用COMSOL軟件中的Induction heating模塊，該模塊包含磁場和固體傳熱兩個部分，并對磁場和固體傳熱進行耦合計算。其中，磁場部分用于計算線圈、導體和磁體內部等周圍的磁場和感應電流分布，而固體傳熱部分通過傳導、對流和輻射來模擬熱傳遞的特性。從而實現對磁感應加熱過程的模擬計算。感應電源頻率設置為500 kHz，感應線圈電流采用雙比例控制，如式(1)所示。

I=Kp(Tset-T)+Kp×

|Tset-T|+Kp2T-KdTt

(1)

其中：I為感應線圈的電流；Tset為溫度設定值；T為玻璃體系內溫度最大值點的溫度實際值；Tt為溫度變化率；Kp為比例參數1；Kp2為比例參數2；Kd為微分參數。本文計算時Tset取1 773.15 K、Kp取0.35、Kp2取0.07～0.14、Kd取10。

圖2 電磁冷坩堝1/4三維模型示意圖Fig.2 Three dimensional model of 1/4 cold crucible

式(1)等號右邊第1項和第2項主導了開始加熱時電流的大小，其中第2項在加熱后期溫度實際值大于設定值時將前兩項數值轉變為0，以防止計算中電流的絕對值無限增大；第3項主導了加熱中后期電流的大小，可避免當溫度實際值接近設定值時電流過小而無法繼續升溫；第4項是溫度實際值接近設定值時溫度仍快速升高而添加的微分修正項，其作用為進一步減小感應線圈中的電流。

2 結果與討論

2.1 啟動加熱塊位置對熱效率的影響

在研究啟動加熱塊(石墨環)放置位置時，首先需掌握石墨環相對于爐底的放置位置對電磁感應加熱石墨環熱效率的影響，從而將石墨環放置在熱效率較高的區域內，達到加快升溫速率和提高電磁感應加熱效率的目的。

在玻璃體系內分別計算了石墨環距離爐底100～350 mm范圍內石墨環、爐底、爐壁、線圈的電磁感應熱功率，并分析了石墨環的熱效率，結果列于表2。由表2可見，石墨環距離爐底250～300 mm范圍內熱效率較高，在10.26%～10.58%之間，因此此后研究中石墨環優先選擇放置在該區域內。

2.2 啟動加熱塊分布對電磁冷坩堝啟動過程中升溫速率和熱效率的影響

分別將啟動加熱塊放置在距爐底270(熱效率較高區域)、200、350(熱效率約8.8%區域)、150 mm(熱效率約6%區域)處，依次記為A、B、C、D，具體布置列于表3。

表2 啟動加熱塊位置對啟動加熱塊熱效率的影響Table 2 Effect of start-up heating block position on thermal efficiency

表3 啟動加熱塊數量和分布Table 3 Number and distribution of start-up heating block

冷坩堝總電磁感應熱功率、玻璃體系內最高溫度點及玻璃體系的電磁感應熱效率隨時間的變化分別示于圖3～5。總電磁感應熱功率是啟動加熱塊熱功率、爐底熱功率、爐壁熱功率、感應線圈熱功率和玻璃熱功率之和。開始加熱時，由于玻璃體系內最高溫度點與設定溫度之間的溫差較大，使得線圈中電流較大，從而電磁感應熱功率較大，A～D的總電磁感應功率分別達到約12.6、13.5、14.3、15.2 kW，表明石墨環數量增多提高了啟動初期的總電磁感應熱功率。隨著玻璃體系內處于熱效率較高的270 mm石墨環附近的玻璃被迅速加熱，玻璃體系內最高溫度點的溫度快速升高，如圖4階段1所示，從而最高溫度點與設定溫度之間的溫差迅速縮小，導致線圈中電流也快速降低，電磁感應熱功率隨之快速下降，在此過程中，玻璃為絕緣體，不能被電磁感應加熱，僅通過熱傳導被石墨環加熱，因此玻璃體系中電磁感應熱效率很低(圖5)。

圖3 總電磁感應熱功率隨時間的變化Fig.3 Change of total electromagnetic induction thermal power with time

圖4 玻璃體系內最高溫度隨時間的變化Fig.4 Change of maximum temperature with time

圖5 玻璃體系電磁感應熱效率隨時間的變化Fig.5 Change of induction heating efficiency with time

隨著電磁感應熱功率的快速下降，石墨環升溫過程趨于平穩，從而玻璃體系內最高溫度點處溫度呈現一定斜率穩定上升(圖4階段2)。同時最高溫度點與設定溫度之間的差值穩定減小，使得線圈電流逐漸降低、電磁感應熱功率也逐漸減小(圖3階段2)。在此過程中，玻璃的電導率隨溫度的升高緩慢升高(圖1)，從而使玻璃體系內電磁感應加熱效率逐漸提高(圖5)。

隨著玻璃體系溫度的上升，當玻璃體系內部分溫度達到電導率大幅上升的溫度區域時，部分玻璃轉變為導體，被電磁感應加熱，從而使玻璃體系內最高溫度點快速升溫(圖4中B、C、D階段3)，同理使得電磁感應熱功率大幅降低(圖3中B、C、D階段3)。同時熱效率也大幅提高(圖5)。

隨著玻璃體系內最高溫度點接近溫度設定值，電磁感應熱功率和溫度都趨于平穩(圖3、4中B、C、D階段4)，同時熱效率也達到最大值(圖5)，最大電磁感應熱效率約為62%。對于計算編號A，由于僅采用了1個石墨環作為啟動加熱塊，升溫過程相對緩慢，因此大幅延長了階段2的時間長度，并使達到設定溫度所需時間延長了約120 min，同時也使電磁感應熱效率長時間處于較低的區域。圖4、5末尾處溫度和熱效率呈下降趨勢，是因為雙比例溫控過程中的溫度波動而導致的暫時溫度和熱效率下降。

根據上述計算分析可知，實驗中應采取垂直方向多石墨環分布進行一步法冷坩堝玻璃固化啟動過程，以大幅提高玻璃體系的升溫速率和熱效率。

2.3 啟動加熱塊分布對電磁冷坩堝啟動過程熱分布的影響

電磁感應加熱時間為295 min時玻璃體系中心線和中間線(圖2)的溫度分布示于圖6。由圖6可知，A～D在中心線方向的最高溫度分別為942、1 392、1 463、1 491 K，中間線最高溫度分別為1 685、1 543、1 432、1 375 K。

A玻璃體系內溫度分布非常不均勻，其在中心線方向的最高溫度942 K未達到玻璃熔融溫度，與中間線方向最高溫度的溫差達743 K，中間線最高溫度垂直相鄰區域溫度驟降。而通過在垂直方向增加石墨環的數量和分布后，B～C的垂直方向溫度分布明顯改善：中心線和中間線的最高溫度的溫差僅為31 K，中間線方向B～C最高溫度上下兩側的溫度降低幅度也顯著減小，該結果表明，通過增加垂直方向的啟動加熱塊分布可提高啟動過程中垂直方向溫度分布的均勻程度。

電磁感應加熱295 min時，玻璃體系的三維表面溫度分布示于圖7。從圖7可看出，A的1 000 K以上溫度集中在石墨環附近狹小的環形區域內；而B～C的1 000 K以上溫度區域大幅增加，使得處于冷坩堝下半部分的玻璃逐漸被加熱，從而增加了啟動過程中玻璃熔體的體積。

圖6 玻璃體中心線方向和中間線方向的溫度分布Fig. 6 Temperature distribution along center line and middle line of vitreous body

圖7 玻璃體系的三維表面溫度分布Fig.7 Three dimensional surface temperature distribution of glass system

根據文獻[6]中玻璃黏度隨溫度變化的數據可知，當玻璃升溫至1 000 K以上時黏度顯著降低，結合文獻[4]中熔融玻璃溫度實際值，本文采用1 023 K等溫線圍成的區域表示熔融玻璃區域。電磁感應加熱295 min時，玻璃體系的1 023 K等溫線示于圖8。由圖8可知，A僅有石墨環周圍的環狀范圍被磁感應加熱熔融。而B～D的熔融玻璃區域顯著增加，且融體深度分別達119、138、151 mm，與文獻[4]中融體深度為165 mm處的數值相近。B～D凝殼壁厚分別為74、79、82 mm，因此增加石墨環垂直方向數量分布對橫向爐壁的凝殼厚度影響不明顯。值得注意的是，本文僅計算了冷坩堝的啟動過程，截止到玻璃初步達到熔融狀態，而隨著電磁感應加熱時間的延長，玻璃融體的區域會逐漸擴大。

圖8 玻璃體系的1 023 K等溫線Fig.8 1 023 K isothermal of glass system

3 結論

本文使用COMSOL有限元計算軟件，研究了環狀石墨啟動加熱塊在玻璃體系中垂直方向分布對電磁冷坩堝啟動過程的升溫速率、加熱效率和溫度分布的影響，得到以下結論：

1) 增加垂直方向啟動加熱塊的分布數量有利于在啟動過程中加快升溫速率，快速提高磁感應加熱效率，達到設定溫度和大幅提升熱效率所需時間減少約120 min(減少44%)；

2) 加強玻璃融體溫度均勻程度和擴大玻璃熔體體積，中心線和中間線最高溫度溫差從743 K減小至31 K，熔融玻璃體深度增大31 mm；

3) 石墨環垂直方向分布對凝殼壁厚影響不明顯，壁厚均在80 mm左右。