中國科學(xué)院福建物質(zhì)結(jié)構(gòu)研究所的低溫PDH催化劑改性研究獲進(jìn)展

中國科學(xué)院福建物質(zhì)結(jié)構(gòu)研究所的研究團隊在多孔單晶高密度路易斯酸中心增強低溫丙烷脫氫研究上獲進(jìn)展，開發(fā)了多孔單晶Mo2N和MON，并在清晰表面上構(gòu)建和設(shè)計高密度路易斯(Lewis)酸位點，以提高丙烷非氧化脫氫制丙烯性能。該多孔單晶高密度路易斯酸中心可用于低溫下促進(jìn)丙烷脫氫(PDH)反應(yīng)。該研究成果發(fā)表于《德國應(yīng)用化學(xué)》雜志上。

丙烷非氧化脫氫制丙烯反應(yīng)，在反應(yīng)溫度為600 ℃時，采用非貴金屬催化劑如VOx/Al2O3、VOx/ZrO2等，轉(zhuǎn)化率低于25%，丙烯選擇性低于90%。而在催化劑表面設(shè)計高密度路易斯酸中心，可促進(jìn)丙烷脫氫反應(yīng)，并抑制裂解反應(yīng)避免積炭。

多孔單晶兼具長程有序晶格結(jié)構(gòu)和無序連通孔道結(jié)構(gòu)的雙重優(yōu)勢。晶格的結(jié)構(gòu)清晰、化學(xué)組分精準(zhǔn)、終止表面明確，可構(gòu)筑連續(xù)高度扭曲活性表面及精細(xì)結(jié)構(gòu)，對研究各類催化反應(yīng)中的表面結(jié)構(gòu)及催化機制具有重要意義。

該研究團隊通過晶格重構(gòu)策略，生長出2 cm尺寸具有三維連通孔道結(jié)構(gòu)的介孔Mo2N和MoN單晶，精準(zhǔn)控制晶面取向，并在扭曲表面上構(gòu)筑出清晰的不飽和金屬氮配位活性結(jié)構(gòu)Mo-N1/3、Mo-N1/6活性位點，該活性位點在缺電子表面形成高密度路易斯酸中心，有效增強了C-H活化和低溫非氧化脫氫制丙烯的性能；多孔單晶表面精細(xì)結(jié)構(gòu)與吸附物種作用清晰，避免丙烷深度裂解，提高抗積炭性能。

采用該多孔單晶Mo2N和MoN改性催化劑，在500 ℃下，丙烷轉(zhuǎn)化率為11%，丙烯選擇性為95%。

宏觀尺寸多孔單晶扭曲表面及不飽和配位精細(xì)結(jié)構(gòu)的有效調(diào)控，對實際催化反應(yīng)中的表面結(jié)構(gòu)及催化機制研究具有重要參考意義。