中國科學院福建物質結構研究所的低溫PDH催化劑改性研究獲進展

中國科學院福建物質結構研究所的研究團隊在多孔單晶高密度路易斯酸中心增強低溫丙烷脫氫研究上獲進展，開發了多孔單晶Mo2N和MON，并在清晰表面上構建和設計高密度路易斯(Lewis)酸位點，以提高丙烷非氧化脫氫制丙烯性能。該多孔單晶高密度路易斯酸中心可用于低溫下促進丙烷脫氫(PDH)反應。該研究成果發表于《德國應用化學》雜志上。

丙烷非氧化脫氫制丙烯反應，在反應溫度為600 ℃時，采用非貴金屬催化劑如VOx/Al2O3、VOx/ZrO2等，轉化率低于25%，丙烯選擇性低于90%。而在催化劑表面設計高密度路易斯酸中心，可促進丙烷脫氫反應，并抑制裂解反應避免積炭。

多孔單晶兼具長程有序晶格結構和無序連通孔道結構的雙重優勢。晶格的結構清晰、化學組分精準、終止表面明確，可構筑連續高度扭曲活性表面及精細結構，對研究各類催化反應中的表面結構及催化機制具有重要意義。

該研究團隊通過晶格重構策略，生長出2 cm尺寸具有三維連通孔道結構的介孔Mo2N和MoN單晶，精準控制晶面取向，并在扭曲表面上構筑出清晰的不飽和金屬氮配位活性結構Mo-N1/3、Mo-N1/6活性位點，該活性位點在缺電子表面形成高密度路易斯酸中心，有效增強了C-H活化和低溫非氧化脫氫制丙烯的性能；多孔單晶表面精細結構與吸附物種作用清晰，避免丙烷深度裂解，提高抗積炭性能。

采用該多孔單晶Mo2N和MoN改性催化劑，在500 ℃下，丙烷轉化率為11%，丙烯選擇性為95%。

宏觀尺寸多孔單晶扭曲表面及不飽和配位精細結構的有效調控，對實際催化反應中的表面結構及催化機制研究具有重要參考意義。……