沉積物源判別的地球化學方法

王 軻, 翟世奎

沉積物源判別的地球化學方法

王 軻1, 2, 翟世奎1, 2

(1. 中國海洋大學 海底科學與探測技術教育部重點實驗室, 山東 青島 266100; 2. 中國海洋大學 海洋地球科學學院, 山東 青島 266100)

對沉積物源判別的地球化學方法進行了分類總結, 并分析了各類方法中存在的問題, 進一步給出了應用建議, 以期更加實用。綜合分析表明, 常量元素(組分)主要用于表征化學風化程度和判斷源巖類型; 微量元素組成不僅可以示蹤物源區, 還可以判別構造環境, 其中蛛網圖和三角圖是最有效的判別圖解, Ce異常是判斷古海洋氧化還原環境的常用指標, Eu異常常用于區分基性巖和熱液流體與酸性巖和陸源物質; 直接指示物源的同位素指標以Sr、Nd、Pb同位素組成及其特征值最為有效, 不僅可用于追蹤沉積物源, 還可用于確定沉積物的年齡、劃分沉積地層和反映區域性或全球性的地質事件。古氣候變化是影響生物碎屑碳酸鹽中C、O同位素組成變化的重要因素, 而古氣候直接影響物源供給。因此, 生物碎屑碳酸鹽中C、O同位素組成可以間接反映物源供給情況。此外, 石英18O對于河流、沙漠、黃土和風塵等沉積物的物源分析以及陸海源匯效應的研究具有重要意義。在利用地球化學方法進行物源分析時, 運用單一方法往往存在一定的局限性, 應當充分利用各類方法的優勢, 考慮各種造成誤判的因素, 利用多種方法綜合分析, 必要時還應考慮沉積環境的其他要素。

沉積物源判別; 地球化學方法; 構造背景; 古氣候; 沉積環境

沉積物源分析是還原沉積古環境不可或缺的環節, 其研究內容包括物源區地理位置、母巖性質和組合特征以及沉積物的搬運距離和路徑等。根據物源分析結果還可以進一步了解物源區的氣候條件和構造環境, 為重建古地理環境提供理論依據[1-3]。由于元素在理化性質上的差異, 來自不同物源的沉積物在搬運和沉積過程中會出現不同的地球化學特征響應。沉積物的地球化學特征主要受控于物源和沉積盆地大地構造背景, 其橫向和縱向變化特征反映了沉積盆地的沉積環境演化, 這為利用地球化學方法實現物源的精準分析提供了理論基礎[2]。

1 常量元素在沉積物源分析中的應用

1.1 判別構造環境

早期運用常量元素分析物源的方法是根據沉積物的元素含量差異直接判別物源, 所用的指標包括TiO2、FeO、MnO、MgO、CaO、Na2O、K2O和Al2O3等[4-5]。總體上, 從大洋島弧、大陸島弧到活動大陸邊緣再到被動大陸邊緣, SiO2的質量分數(SiO2)逐漸增大而(TiO2)、(FeO)、(MnO)、(MgO)、(CaO)、(Na2O)和(Al2O3)逐漸減小。造成上述變化的主要原因是礦物成熟度的變化, 從島弧環境到被動大陸邊緣, 沉積物中穩定礦物如石英逐漸增多而不穩定礦物如長石逐漸減少[6]。此外,(Fe2O3)+(MgO)、(TiO2)、(Al2O3)/(SiO2)、(K2O)/(Na2O)和(Al2O3)/((CaO)+(Na2O))也可作為判別沉積物源的依據[7-11]。Fe和Ti在海水中的存留時間較短并且具有較低的遷移性[1];(TiO2)可以指示石英的富集程度;(K2O)/(Na2O)可以指示沉積物中鉀長石和云母相對于斜長石的含量;(Al2O3)/((CaO)+(Na2O))表示穩定元素與不穩定元素的比值。通常情況下, 從大洋島弧、大陸島弧到活動大陸邊緣再到被動大陸邊緣,(Fe2O3)+(MgO)、(TiO2)和(Al2O3)/(SiO2)逐漸減小而(K2O)/(Na2O)和(Al2O3)/((CaO)+(Na2O))逐漸增大。然而, 構造環境并不是影響常量元素含量的唯一因素, 因而在物源分析時可能造成誤判。

1.2 判斷源巖類型

函數判別法可以根據同一樣品中多個元素的含量特征來示蹤沉積物源[2, 7, 12], 該方法依據計算公式F=ax1+bx2+…+px±。式中,F為判別函數,1,2,…,x為各元素(組分)含量,a,b,…,p為各元素判別系數,為常數。各元素判別系數的大小反映了其在物源分組時的相對重要性。Bhatia等[6]通過分析澳大利亞東部5種砂巖的11種元素進行沉積物源判別, 驗證了函數判別法的可靠性。Roser等[13]在應用函數判別法對新西蘭4種雜砂巖進行物源分析時提出, 若構造背景已知, 函數判別法可用于區分基性、中性、酸性火山巖物源區和成熟大陸石英質物源區以及樣品中的硅質黏土巖和砂巖。應用效果表明函數判別法相對于元素含量分析法能削弱沉積物粒度對物源分析帶來的影響。

1.3 表征化學風化程度

已有研究表明, 上地殼礦物主要由石英(21%)、斜長石(41%)和鉀長石(21%)組成, 其中長石是含量最高的不穩定礦物[14]。因此, 長石的風化是影響上地殼元素遷移的重要因素。在長石的風化過程中, Ca、Na和K通常會首先從長石中析離出來, 因而在風化產物中穩定的Al相對于Ca、Na和K富集。因此, 沉積物中Ca、Na、K和Al的相對含量可以用來表征巖石的化學風化程度。化學蝕變指數(CIA)可以量化物源區硅酸鹽礦物的風化程度[9, 14]: CIA=((Al2O3)/ ((Al2O3)+(CaO)+(Na2O)+(K2O)))×100, 式中(CaO)表示巖石中硅酸鹽礦物的(CaO), 因為碳酸鹽和磷酸鹽受生物作用的影響明顯大于化學風化作用的影響。玄武巖的CIA大約在30~45, 花崗巖在45~55, 未經風化的鈉長石、鈣長石和鉀長石的CIA一般在50左右, 而以黏土礦物為主的頁巖的平均CIA可以達到75, 其中高嶺石和綠泥石甚至接近100。一般情況下, 沉積物中穩定礦物含量越高意味著受風化程度越高, 具有較高的CIA。值得注意的是, 穩定礦物中重礦物的含量在很大程度上受母巖性質和沉積過程中的動力分選控制, 并且在冰川作用等特殊條件下, 細粒碎屑沉積物可能含有較低的鋁土質黏土礦物和較高的未經風化的長石。CIA是表征巖石化學風化的敏感指標, 而化學風化程度可以反演物源區的古氣候。Wei等[15]在研究南海北部沉積物時提出, 23 Ma以來該地區沉積物的CIA經歷了4次比較大的波動, 并推斷早中新世以來中國南部古氣候經歷了四次冷干-暖濕交替, 同位素和微體古生物的分析結果亦驗證了該結論。

由于巖石的風化過程非常復雜, 所以風化過程并不一定朝著理想的方向進行。A-CN-K三角圖可以體現實際風化過程與理想狀態之間的差異[16-17], 其3個端員分別為Al2O3、CaO+Na2O和K2O。以物源組分估計值為起點在三角圖中標出預測趨勢線, 即理想的化學風化過程, 而實際測得的樣品數據則代表實際風化過程。從圖1中可以看出實際化學風化過程明顯偏離了理想趨勢, 并可以根據偏離的方式和程度進一步分析影響沉積物化學風化過程的因素。A-CN-K三角圖可以標注CIA, 即樣品落點處距離CN-K邊界的高度。從圖1中可以看出, 預測趨勢線和實際趨勢線的起點富集斜長石(表示未經風化), 而實際趨勢線上端的(Al2O3)相對較低, 可能是冰川作用形成的未經風化的巖石粉末與鋁土質黏土礦物混合所致。

圖1 岡干達組混積巖的A-CN-K圖解[1-2, 14]

2 微量元素在沉積物源分析中的應用

微量元素地球化學對于解釋成巖的物理和化學過程具有重要意義, 也為識別不同板塊構造體系提供了理論依據。前人基于微量元素特殊的地球化學性質已經建立了諸多沉積物構造背景的判別方法。由于許多物源區因經歷強烈的構造運動而受到破壞, 所以利用沉積巖的微量元素特征解釋早期的構造運動對于重建物源區的古地理環境具有重要意義。

微量元素在沉積物中的分配受母巖性質、源區風化強度、搬運距離和路徑、成巖作用以及沉積環境的綜合影響[2, 18]。碎屑巖或沉積物中REE(稀土元素)的含量主要受控于母巖性質, 而風化和成巖作用對沉積巖(物)中REE的再分配影響不大[19], 因此REE相對于其他元素在示蹤物源方面具有天然的優勢。REE示蹤物源的核心思想是利用其在沉積物風化、搬運、沉積和成巖過程中所表現出來的惰性, 將沉積物與潛在物源區的REE作對比, 若兩者的特征呈現出比較明顯的一致性, 則可以認為沉積物來自該物源區。

REE、Sc、Y、Th和Nb、Ta、Hf、Zr等高場強元素以及部分大離子親石元素(如Rb、Ga、Cs等)在巖石的風化過程中很不活潑, 容易被碎屑顆粒吸附或結合, 能夠隨碎屑顆粒進行長距離搬運和沉積, 被視為判斷源巖類型及物源區構造背景的有效工具[19-20]。REE以及Th、Sc等元素的遷移性很弱, 沉積物中的相容元素Sc被認為完全來自源巖,(Sc)/(Th)(Th為不相容元素)可用于區分長英質組分和鎂鐵質組分[20]。Zr和Y因其強非遷移性而被認為是良好的物源示蹤指標[21]。另外, 上述元素在海水中的含量極低、居留時間短且在海底沉積物中幾乎全部來自陸源碎屑, 能夠較好地反映物源區的地球化學特征[22-23]。

沉積物在沉積前后都會不同程度地受到同期或后期地質作用的改造, 而且沉積物源本身具有復雜性[24]。垂直的構造作用可以使物源區抬升或凹陷, 同時混入不同年齡的沉積物; 水平的構造作用可使物源區沉積物發生橫向位移[1]; 逆沖推覆作用可使古老沉積物覆蓋于年輕沉積物之上甚至出露地表[25]。因此, 沉積物源必須結合物源區的構造背景綜合分析, 結論應當有構造背景方面的佐證。

微量元素主要通過蛛網圖、雙變量圖和三角圖的形式來判別沉積物源區的構造環境。蛛網圖中, 微量元素的含量被標準化, 目的是去除奇偶效應的影響以反映樣品真實的微量元素分配模式[7, 26]。目前, 不同構造環境下微量元素含量的變化范圍主要通過分析大量樣品數據來確定。Bhatia等[27]在分析澳大利亞東部砂巖中的微量元素時利用蛛網圖總結了大洋島弧、大陸島弧、活動大陸邊緣和被動大陸邊緣的微量元素特征。總體上, 從大洋島弧到被動大陸邊緣, 輕稀土的質量分數(LREE)和(Ba)/(Sr)、(Rb)/(Sr)、(La)/(Y)、(Ni)/(Co)逐漸升高而(V)、(Sc)和(Ba)/(Rb)、(K)/(Th)、(K)/(U)逐漸降低。大洋島弧和大陸島弧輕微富集LREE且沒有出現Eu異常, 活動大陸邊緣出現輕微的Eu負異常, 被動大陸邊緣則出現明顯的Eu負異常和LREE富集。Ce具有+3、+4兩種價態的離子, 氧化條件下Ce3+易被氧化為Ce4+而被氧化物膠體吸附沉淀, 使海水呈現Ce虧損; 反之, 還原條件下海水Ce虧損不明顯甚至輕微富集。目前, Ce異常是判斷古海洋氧化還原環境的常用指標, 在我國內陸及邊緣海沉積環境研究中應用十分廣泛[28-30]。Eu在斜長石中非常富集, 基性巖常呈現Eu正異常, 酸性巖由于斜長石的析出而呈現Eu負異常, 因此Eu異常常用于區分基性巖和熱液流體與酸性巖和陸源物質[31-33]。此外, LREE在風化過程中較HREE(重稀土)不易發生遷移[34], 因此沉積物(LREE)/(HREE)可以指示陸源碎屑物質輸入的變化情況, 南海西沙島礁“西科1井”巖心樣品的微量元素分析結果也證實了這一觀點[35]。

雙變量圖和三角圖的原理基本一致, 首先在圖中圈定出不同構造環境下微量元素含量的變化范圍, 然后將樣品數據投影在圖中, 根據落點情況進行物源判定。(La)-(Th)、(Th)-(Zr)、(V)-(Sc)和((La)/(Y))-((Sc)/(Cr))等雙變量圖以及La-Th-Sc、Th-Sc-Zr和Th-Co-Zr等三角圖是區分大洋島弧、大陸島弧、活動大陸邊緣和被動大陸邊緣四種構造環境的有效工具[6, 8, 16, 26]。

上述判別方法已經成為物源和構造背景分析的經典方法并被廣泛應用。Shao等[36]應用La-Th-Sc和Th-Sc-Zr三角圖對南海東沙群島沉積堆積體的物源分析表明, 該區樣品均落入臺灣樣品(島弧環境)的范圍內, 與代表珠江來源的冰后期沉積物樣品(大陸邊緣)差異較大, 并推斷南海北部陸坡高沉積速率堆積體來自南海東北部, 顯示了南海北部深海沉積物源的復雜性。Wei等[37]結合南海北部、北部灣、南沙群島和菲律賓島弧的樣品數據分析了南海的La-Th-Sc元素特征, 闡明了南海東西部的物源差異。南海北部瓊東南盆地LS33-1-1巖芯樣品的Th-Co-Zr三角圖[38]表明, 崖城組地層與相鄰的崖三段底部地層所處的構造環境存在明顯差異(圖2), 前者落在活動大陸邊緣附近而后者落在大洋島弧附近, 表明瓊東南盆地沉積物的物源在漸新世中晚期發生突變, 這與南海的構造演化進入裂陷晚期和巖漿活動強度減弱密切相關。

圖2 瓊東南盆地LS33-1-1鉆井巖屑的Th-Co-Zr物源判別圖[38]

通常情況下, 從大陸邊緣環境到島弧環境的(Th)/(Sc)應趨于減小, 而代表島弧環境的安第斯山脈前陸的樣品卻具有與古老上地殼幾乎相同的(Th)/(Sc), 這是因為在沉積循環和分選過程中該樣品富集了來自古老地殼的重礦物[39]。此外, 相似的沉積物其物源可能大不相同, 地球化學方法極大地提高了物源分析的精準度。已有研究表明, 黃土高原和青藏高原都存在黃土沉積, 但La-Th-Sc和Th-Co-Zr三角圖顯示兩者的物源明顯不同[40], 后者的物源為附近河谷和風的短距離搬運沉積, 混合作用較弱, 而前者物源的混合作用較強。Muhs等[41]通過分析西大西洋群島紅土的REE組成, 推斷其物源主要來自島弧區域的火山灰和非洲大陸風塵, 而非傳統認識上的本地火成巖和深成巖以及碳酸鹽巖的風化殘余組分。

3 穩定同位素組成在沉積物源分析中的應用

穩定同位素地球化學是研究地球各圈層或天體中穩定同位素的形成、豐度、分布和演化規律的學科, 又可分為放射衰變成因同位素地球化學和非放射性成因同位素地球化學。兩者的理論基礎基本相同: 在地質作用過程中, 在宏觀地質體形成的同時還發生了同位素組成的變化, 該變化記錄了地質作用發生的時間、過程和條件[42]。但是, 兩者的應用領域既相互交叉又各有不同, 前者主要用于地質計時和殼幔物質演化分析, 后者主要用于沉積過程、物源示蹤和環境演變等方面的研究。

3.1 Sr、Nd和Pb同位素直接指示物源

Sr同位素不會因溫度、壓力和微生物的作用而發生分餾, 海相碳酸鹽巖形成時從海水中獲得Sr而不會引起(87Sr)/(86Sr)的變化[43]。因此, 同期形成的海相碳酸鹽巖具有一致的(87Sr)/(86Sr), 能夠反映地質歷史中海水的(87Sr)/(86Sr)的變化[44]。由于Sr在大洋海水中的居留時間(約2×106a)遠長于海水的混合時間(約1 500 a), 在任一時刻全球范圍內大洋海水的(87Sr)/(86Sr)是一致的[43-44]。因此, 海水的(87Sr)/(86Sr)是僅隨時間變化的函數, 為全球地層對比提供了科學依據[45-47]。把未知年代海相地層中自生碳酸鹽巖的(87Sr)/(86Sr)與已建立的地史時期海水的(87Sr)/(86Sr)的變化曲線進行對比, 可以獲得未知地層的年齡[48-49]。目前, 國內外已有較多的鍶同位素地層學研究成果, 時代覆蓋了整個顯生宙以及前寒武紀的部分時期[45-47, 50]。顯生宙以來全球海水(87Sr)/(86Sr)存在較大波動, 造成波動的最主要原因是海水Sr源的不斷變化。海水的(87Sr)/(86Sr)主要受殼源和幔源兩個物源的控制: 殼源鍶主要由風化的陸源碎屑物提供, 其平均(87Sr)/(86Sr)為0.720左右; 幔源鍶主要由巖漿和海底熱液系統提供, 其平均(87Sr)/(86Sr)約為0.704[43, 51-53]。陸地風化物質會隨大氣和地表徑流進入海洋, 地幔物質會通過巖漿和熱液活動進入海洋, 從而改變海水的(87Sr)/(86Sr)。氣候變化、洋底構造作用、海底熱液系統的變化、造山事件、冰川活動、海平面變化以及全球性的構造運動和災變性事件等重大地質事件都會影響海洋的Sr源, 從而造成海洋(87Sr)/(86Sr)發生變化[54-56]。因此, 海相沉積物的87Sr/86Sr變化曲線能夠反映上述地質事件, 進而為沉積物源區(幔源和殼源)的貢獻、古環境演變以及地層劃分和對比等提供重要依據。蘇曉云等[32]利用黃土高原洛川剖面黃土-古土壤的(87Sr)/(86Sr)對海水(87Sr)/(86Sr)變化的影響因素進行了定量分析, 結果表明海底玄武巖的熱液蝕變輸入在引起海水(87Sr)/(86Sr)變化方面發揮著與河流輸入同等重要的作用。Bi等[57]在分析西科1井巖芯碳酸鹽巖的(87Sr)/(86Sr)變化時提出, 新近紀以來南海海水(87Sr)/(86Sr)的變化過程大致可以分為3個階段(圖3): 21.6~13.6 Ma為南海海水(87Sr)/(86Sr)的波動快速上升階段; 13.6~5.7 Ma為(87Sr)/(86Sr)平穩上升階段, 波動幅度較小, 上升趨勢明顯; 5.7 Ma以來為(87Sr)/(86Sr)劇烈波動階段, 上升趨勢漸緩, 出現最(極)大值。青藏高原隆升速率與瓊東南盆地堆積速率之間良好的對應關系(圖3)表明, 新近紀以來青藏高原隆升所形成的風化剝蝕產物是南海沉積盆地的重要物源。雖然青藏高原隆升速率曲線與西科1井巖芯碳酸鹽巖(87Sr)/(86Sr)曲線變化趨勢一致, 但是兩者在時間上卻不吻合, 這既證明了(87Sr)/(86Sr)可以反映物源輸入的變化, 又說明海相碳酸鹽巖的(87Sr)/(86Sr)對物源輸入變化的響應存在一定的滯后性。

圖3 西沙島礁西科1井巖芯碳酸鹽巖m(87Sr)/m(86Sr)與青藏高原隆升速率和瓊東南盆地沉積物平均堆積速率對比圖[57-60]

Nd在海水中的居留時間很短并且含量極低, 因此沉積巖(物)中Nd的豐度基本與源巖一致[49]。McLennan等[48]總結了Nd同位素地球化學在限制沉積物源年齡和重建沉積古環境方面的優勢, 彌補了巖石學方法分析物源的缺陷。由于陸源碎屑沉積物是剝蝕區出露巖石的風化產物, 而出露巖石的年齡不盡相同, 沉積物的Nd同位素模式年齡是年輕幔源物質與古老陸殼碎屑的平均年齡[49]。Mondal等[61]通過分析印度西北部花崗巖的Nd模式年齡提出, 巖層中富鉀花崗巖可能是由不均一的古老地殼重融形成。Pinarelli等[62]在分析意大利瓦爾卡諾火山硫化物時指出, Sr-Nd-Pb同位素比值的顯著變化是地殼在淺層巖漿房中同化所致。在地球分異過程中, 地殼中Nd的富集程度大于Sm, 因而地殼中143Nd含量(由147Sm衰變產生)的增速小于地幔中143Nd含量(由147Sm衰變產生)的增速, 殼源Nd比幔源Nd具有更低的(143Nd )/(144Nd)[63], 這與(87Sr)/(86Sr)特征相反, 因此二者在沉積物源分析中通常互為佐證。由于Nd在海水中的居留時間短于海水的混合時間, 因此在垂直剖面上和不同海盆之間的Nd同位素均有明顯差異[64-65]。邵磊等[66]在分析南海北部陸源沉積物時發現, 以伶仃洋-東沙島連線為界, Nd同位素呈現東北高、西南低的特征, 揭示了南海北部沉積物的多源性。Wei等[37]根據((87Sr)/(86Sr))-Nd雙變量圖對南海沉積物樣品的物源進行圈定, 結果亦顯示南海物源的復雜性(Nd為樣品(143Nd )/(144Nd)相對于均一巖漿庫(143Nd)/(144Nd)的偏差值)。Weldeab等[34]根據尼羅河沉積物(高Nd, 低(87Sr)/(86Sr))和意大利東南部克里特島附近沉積物(低Nd, 高(87Sr)/(86Sr))的Sr、Nd同位素組成特征, 利用((87Sr)/(86Sr))-Nd雙變量圖分析了兩者對東地中海沉積物源的貢獻程度。鄭力等[67]通過比較中國東部黃土與中國西北部黃土高原的Sr-Nd同位素特征, 認為中國東部的黃土物質極有可能來自附近的干旱區, 而非來自黃土高原的風塵沉積, 具有明顯的近源性。楊守業等[68]利用REE和Nd同位素組成分析結果研究了上新世以來長江三角洲地區沉積物的物源變化, 結果表明上新統沉積物與第四系沉積物的來源明顯不同, 前者主要來自長江中下游地區, 后者則延伸至更廣泛的長江上游地區。

自然界中的Pb存在204Pb 、206Pb 、207Pb 和208Pb 四種穩定同位素, 其中只有204Pb尚未被發現有放射性母體, 因此利用Pb同位素進行沉積物源分析的基本思路通常是通過比較研究區和潛在物源區的Pb同位素組成((206Pb)/(204Pb),(207Pb)/(204Pb),(208Pb)/(204Pb)等)直接判斷物源[69], 這與Nd同位素和87Sr/86Sr-εNd雙變量圖分析物源的基本思路十分相似。另外, 沉積物碎屑鋯石U-Pb年齡也常被用于河流[70]及海洋[71]沉積物的物源分析, 其基本思路是將研究區沉積物碎屑鋯石U-Pb年齡譜圖與潛在物源區沉積物碎屑鋯石U-Pb年齡譜圖做對比, 年齡組合特征越相似表明后者為前者的物源的可能性越大。需要注意的是, 實際上許多不同的物源區具有相似甚至重疊的鋯石U-Pb年齡譜或((87Sr)/(86Sr))-Nd變化范圍, 單一的碎屑鋯石U-Pb年齡譜圖或((87Sr)/(86Sr))-Nd雙變量圖并不一定能將所有物源完全區分[72]。因此, 將各種同位素沉積物源分析方法與巖石學、礦物學等其他物源分析方法相結合進行物源分析是十分必要的。

以多種同位素為參數的二端員混合方程能夠定量的分析兩個端員對于沉積物的同位素比值的貢獻度[73]:R=(RXf+RXf)/(Xf+Xf), 式中:R代表混合物的同位素比值,R、R分別代表端員和端員的同位素比值,X、X分別代表端員和端員的相應元素含量,f、f分別代表端員和端員的混合比例。Sr、Nd同位素是二端員混合方程的常用參數, 二者通常互為佐證共同揭示沉積物源的變化情況。Jamieson等[74]在研究熱液噴口沉積物的形成條件時, 分別測得熱液和海水兩個端員的(Sr)和(87Sr)/(86Sr)以及沉積物中重晶石的(87Sr)/(86Sr),利用二端員混合方程計算兩個端員的混合比例, 量化了熱液和海水兩種物源對于重晶石(87Sr)/(86Sr)的貢獻。孟憲偉等[35]利用Sr同位素二端員混合方程對沖繩海槽表層沉積物進行了物源的定量分析, 結果表明沉積物總體呈現中國大陸硅酸鹽物質和海槽火山碎屑的二端員混合特征, 并且由西向東、由南向北陸源物質所占比例逐漸減小。Tütken等[75]利用以Sr同位素和Nd同位素為參數的二端員混合方程定量地分析了挪威北部北極地區海洋沉積物在冰期和間冰期的物源輸入情況。如前所述, 海洋沉積物的(87Sr)/(86Sr)是殼源鍶和幔源鍶混合的結果, 兩者的混合比例可以反映地史時期的物源輸入情況。當研究由自生礦物和陸源碎屑礦物組成的海洋沉積物時, 盡管自生礦物的(87Sr)/(86Sr)通常比陸源碎屑礦物低, 但自生礦物中的Sr含量可以達到陸源碎屑礦物的8倍以上[76-77]。因此, 在計算混合比例時, 兩個端員的Sr含量不可忽視。

3.2 C、O同位素間接指示物源

生物碎屑碳酸鹽中的13C可以反演古氣候, 而古氣候的變化將直接影響海平面變化、生物活動以及陸源物質輸入的通量。因此, 生物碎屑碳酸鹽中的13C能夠在一定程度上反映物源的變化情況[78-79]。沉積時有機碳的氧化與相對埋藏量被認為是影響生物碎屑碳酸鹽13C的最重要因素[80]。影響有機碳相對埋藏量的直接原因主要有生物活動、海平面變化和氣候劇變。生物體和大氣中相對富集12C而海水中富集13C, 同時期的海水與形成于海水的生物碎屑碳酸鹽具有一致的13C。在溫暖氣候條件下, 光合作用增強, 生物大量繁殖, 導致海水的13C升高, 同時冰川融化使海平面上升, 有機碳加速埋藏, 因此生物碎屑碳酸鹽的13C升高大致對應溫暖氣候; 反之, 生物碎屑碳酸鹽的13C降低大致對應寒冷氣候[81-82]。氣候劇變可能會給海洋生物特別是狹溫生物帶來災難性的影響, 進而影響古生產力, 生物碎屑碳酸鹽表現為13C降低。

18O受溫度影響較大, 冰蓋中往往富集16O。冰期時, 冰蓋面積增大導致海平面下降和海水鹽度升高,16O被圈閉在冰蓋中, 造成海水18O增大; 間冰期時, 冰川大規模消融導致海平面上升和海水鹽度降低,16O從冰蓋中釋放出來, 造成海水18O降低[83-84]。因此生物碎屑碳酸鹽的18O也可以在一定程度上反演古氣候的變化。Jian等[85]對南海有孔蟲殼體18O的研究表明, 在過去的13 ka里, 兩個18O急劇下降的時間點(12.05 ka BP和7.7 ka BP)與地質歷史中暖期的時間點相吻合。然而, 碳酸鹽巖的18O易受后期構造、熱液及大氣降水等作用的影響, 古老地層的18O指示意義一般較差[80]。石英作為廣泛存在于巖石和沉積物的常見礦物, 具有硬度大和化學性質穩定的特征。侯圣山等[63]通過對黃土高原7.0 MaBP以來的黃土-紅黏土堆積的石英氧同位素分析發現, 石英的18O在沒有發生重結晶的情況下幾乎不受風化、剝蝕、搬運和沉積等表生作用的影響, 并且與石英粒度和其母巖形成時的溫度常呈反比關系, 如低溫形成的沉積巖的石英18O通常比高溫形成的火成巖的石英18O高。因此, 相同粒徑范圍石英的18O能夠在一定程度上反映物源。目前, 石英18O已被廣泛應用于河流[67]、沙漠[68]、黃土[86]和風塵[69]等沉積物的物源分析以及陸海源匯效應的研究。值得注意的是, 變質石英18O的變化范圍與巖漿石英和沉積自生石英的18O變化范圍多有重疊, 因此石英18O對于形成條件復雜的變質石英的區分度較差[70]。另外, 石英18O不能區分形成條件相同但形成時代不同的巖石或沉積物, 因此在應用石英18O進行物源分析時應特別謹慎。

4 討論

沉積物源追蹤(分析)和沉積古環境恢復是沉積盆地分析的基礎, 可為盆地的發展演化和沉積充填提供重要的科學依據, 同時也是區域地層對比和油氣儲層預測中最基礎性的工作, 在油氣資源勘探中意義重大。物源分析主要是回答3個問題: 沉積物來自什么地方(地理位置)? 沉積物來源于什么性質的地質體(巖石類型)? 沉積物搬運的途徑(沉積動力及其影響因素)? 盡管海洋沉積物復雜多變, 但主體包括陸源和自生(生物和化學)沉積兩大部分。對于陸源物質我們關心的是來自哪里和沉積方式? 對于自生沉積我們關心的是所反映的沉積環境。

地球是由化學元素組成的。在地球系統的各種地質作用形成宏觀地質體的同時, 無不伴隨著元素的再分配過程。因此, 元素的地球化學特征記錄了地質作用發生的時間(同位素)、過程(元素的含量及特征比值變化)和結果(元素的富集和虧損)。因此, 地球化學特征是地質作用過程的“指紋”。不同的沉積物類型其元素組成不同, 這是物源追蹤和古環境恢復的基礎。

盡管在沉積物的風化和搬運過程中會經歷各種改造和元素交換, 但是陸源碎屑沉積總體上仍繼承了源區的性質, 特別是在風化、搬運和成巖過程中相對不易遷移的組分(如REE和Sc、Zr等微量元素), 這為物源判別提供了基礎。常量組分主要用來判斷物源區的主要巖石類型和構造背景等, 部分指標可以指示環境。微量、稀土元素主要被用于細粒沉積物的源區及構造背景判定, 因為其中有些元素(如Zr、Th、Sc和Ｙ等)在風化搬運過程中顯示出極強的惰性, 又極易被膠體離子吸附而快速進入到細粒沉積物中。REE的分配模式從源區到沉積區基本不會發生大的變化。REE及某些微量元素的比值在沉積和變質作用過程中也具有較強的惰性(穩定)。因此, 沉積物中的上述元素是母巖地球化學特征的良好指示劑。源于不同構造環境的碎屑沉積具有不同的微量元素含量和比值特征, 被廣泛用于沉積盆地物源區構造環境的判別。

海洋沉積物中的礦物年齡(常用的碎屑鋯石年齡)是判斷物源的重要指標, 一是可以直接指示物源地質體, 二是可以說明物源地質體的性質, 三是可以說明物源的大體范圍。

海洋沉積物源分析的地球化學等方法有很多種, 更有多種物源判別的指標和方法仍在探索和完善之中。每種方法都有各自的適用對象和針對的科學問題。因此, 在利用地球化學指標分析沉積物源時應當充分考慮各種方法的適用性, 有時需要多種方法的相互佐證。

5 結論

1) 常量元素的含量和比值特征可以判別構造環境和源巖類型。CIA可以指示沉積物的化學風化程度, A-CN-K三角圖則可以體現實際風化過程與理想狀態之間的差異。

2) 依據微量元素的判別圖解可以區分物源區大的構造環境, 其中以蛛網圖、雙變量圖和三角圖最為有效。Ce異常是判斷古海洋氧化還原環境的常用指標, Eu異常常用于區分基性巖和熱液流體與酸性巖和陸源物質。

3) 沉積物的(87Sr)/(86Sr)可用于劃分全球沉積地層和指示區域性或全球性的地質事件。對比Nd同位素模式年齡和沉積年齡, 可以判斷沉積物是以幔源物質為主還是以古老地殼的碎屑為主。(87Sr)/(86Sr)與Nd相結合可以大致圈定物源區。二端員混合方程能夠量化兩個端員對于沉積物的貢獻度。生物碎屑碳酸鹽的13C可以揭示古生產力的變化情況,18O能夠反映冰川的凝聚與消融, 二者均可以反演古氣候的變化。石英18O對于河流、沙漠、黃土和風塵等沉積物的物源分析以及陸海源匯效應的研究具有重要意義。

4) 在利用地球化學指標分析沉積物源時應當充分考慮各種方法的適用性, 有時需要多種方法的相互佐證。

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Geochemical methods for identification of sedimentary provenance

WANG Ke1, 2, ZHAI Shi-kui1, 2

(1. Key Laboratory of Submarine Geosciences and Prospecting Techniques, Ministry of Education, Ocean University of China, Qingdao 266100, China; 2. College of Marine Geosciences, Ocean University of China, Qingdao 266100, China)

determination of sedimentary provenance; geochemical methods; tectonic setting; paleoclimate; sedimentary environment

The geochemical methods for the discrimination of sedimentary provenance are summarized, the problems existing in various methods are analysed and the application suggestions are further given. Comprehensive analysis shows that major elements (components) are mainly used to characterize chemical weathering degree and determine types of source rock. Trace elements composition can trace source area and distinguish tectonic setting by cobweb map and triangle map effectively. Ce anomaly is a common indicator to judge the redox environment of paleo seawater. Eu anomaly is often used to distinguish basic rock and acidic rock. Sr, Nd and Pb isotopic compositions and their characteristic values are the most effective indicators of provenance. They can not only be used to trace the sedimentary provenance, but also to determine the age of sediment, classify sedimentary strata and reflect regionally or globally geological events. Paleoclimate change is an important factor affecting the C and O isotopic composition of bio-clastic carbonates, while paleoclimate directly affects the source supply. Therefore, the C and O isotopic compositions of bio-clastic carbonates can indirectly reflect the supply of provenance. In addition, the18O value of quartz is of great significance for the provenance analysis of river sediments, desert, loess and wind dust as well as the study of source-sink effect of land and sea. There are some limitations in using a single method. Thus it is significant to make full use of the advantages of various methods, consider various factors that may cause miscalculation and other factors of sedimentary environment when necessary.

National Natural Science Foundation of China, Grant/Award Number, No. 41530963; Project of China National Offshore Oil Corporation (CNOOC) Limited, Grant/Award Number, No. CCL2013ZJFNO729; National Science and Technology Major Project, Grant/Award Number, No. 2011ZX05025-002-03]

P736.4

A

1000-3096(2020)12-0132-12

10.11759/hykx20191115001

2019-11-15;

2020-06-08

國家自然科學基金(41530963); 中海石油(中國)有限公司專項課題(CCL2013ZJFNO729); 國家科技重大專項課題(2011ZX05025-002-03)

王軻(1993-), 男, 河北張家口人, 博士研究生, 主要從事海洋地質學研究, 電話: 13070809956, E-mail: wangke93511@163.com; 翟世奎(1958-), 通信作者, 男, 山東聊城人, 教授, 博士生導師, 主要從事海洋地質學研究, E-mail: zhai2000@ouc.edu.cn

Nov. 15, 2019

(本文編輯: 劉珊珊)