低速加載對鋁合金-玄武巖纖維增強樹脂復合材料粘接接頭失效的影響

欒建澤， 那景新， 慕文龍， 譚 偉， 陳宏利

(吉林大學 汽車仿真與控制國家重點試驗室，長春 130022)

復合材料與常規的金屬材料相比具有優良的力學性能，在汽車工業中應用廣泛.利用混雜復合材料制成的汽車具有零件少、運行性能高、節能降噪等優勢，為現代電動汽車車身輕量化技術的研究與車身結構的優化設計提供了更大的發展空間.玄武巖纖維增強樹脂復合材料(BFRP)綜合性能優異，且玄武巖纖維的原料成本低，生產能耗低，在現代工業中應用廣泛[1-3].然而，傳統的連接方法會破壞金屬和復合材料基體，引入應力集中，導致結構完整性降低.粘接作為一種新型的連接技術，具有應力分布均勻、抗疲勞性好、可實現異種材料連接等優點，在工程領域的設計應用中廣受重視.考慮到工程應用中不同的應變率工況，基于汽車輕量化和碰撞安全的要求，加載速率對相關材料和結構的影響也日益受到關注[4-8].

粘接劑和環氧樹脂基體作為高分子材料，力學性能受表面處理、接頭形式、載荷、溫度等的影響較大.由于復合材料纖維/基體的不均勻性、熱膨脹系數和力學性能的差異性，纖維/基體界面在溫度環境中容易因熱應力作用而破壞，從而影響復合材料的性能.對此，許多學者開展了實驗室老化試驗來評估環境溫度對粘接劑和復合材料老化特性的影響[9-11].Machado等[9]加工了碳纖維增強樹脂復合材料(CFRP)和鋁基板的粘接接頭，在-30～80 ℃的測試溫度下對接頭進行1 mm/min的準靜態測試和3 m/s的沖擊測試.結果表明，與現代耐碰撞粘接劑結合使用的粘接接頭在沖擊下具有良好的吸能能力.秦國鋒[11]加工了CFRP-鋁合金粘接接頭，研究了服役溫度、載荷老化等作用下接頭的老化機理和性能變化規律，建立了失效預測方法和粘接強度快速評價方法；張歡等[12]研究了熱氧環境對環氧膠粘劑力學性能退化的影響.結果表明，環氧膠材料本體的耐老化性能較好；對于鋁-鋁和玻璃鋼-鋁界面，粘接強度分別依賴于環氧膠本體和玻璃鋼界面的強度；在110 ℃以下，環氧膠的界面粘接強度具有較好的穩定性.

此外，在不同加載速率下，粘接劑和復合材料的力學性能也存在差異.Johar等[13]研究了粘接接頭在5～500 mm/min加載速率下的變形特性和性能.結果表明，當加載速率小于10 mm/min時，粘接接頭的脫膠失效模式較為明顯；大于250 mm/min時，內聚失效模式較為明顯.蘇玉芹等[14]研究了不同加載速率對碳纖維復絲力學性能測試的影響.結果表明，在2、5 mm/min 的加載速率下，T300B、T700SC、T800HB碳纖維復絲的拉伸強度和拉伸模量測試值與日本東麗公司提供的性能數據一致；當加載速率大于10 mm/min時，拉伸強度值均偏低，拉伸模量值也受到一定影響.Jia等[15]研究了聚氨酯膠粘劑在不同溫度、加載速率下的典型R曲線，并得到了該膠粘劑I型斷裂韌性、名義應變率與溫度的關系.結果表明，膠粘劑在-40 ℃與500 mm/min條件下的I型斷裂韌性顯著降低，僅為室溫準靜態測試下的15%.

復合材料-金屬粘接結構的力學性能受粘接劑與復合材料的老化特性和加載速率的影響[16-18].多數學者僅研究了單一因素對粘接接頭力學性能的變化規律.此前，研究團隊對不同服役溫度老化后鋁合金-BFRP粘接接頭力學性能的研究并未考慮加載速率這一影響因素.因此，本文在汽車服役的典型高溫環境(80 ℃)下，對鋁合金-BFRP粘接接頭進行了不同周期(0、5、10、15、20 d)的老化試驗，研究了高溫老化作用下加載速率為1、100 mm/min時準靜態力學性能的研究，并設計了粘接、測試夾具，測試了鋁合金-BFRP粘接接頭準靜態下的切應力與拉應力.

1 試驗

1.1 試驗材料

試驗采用的粘接材料為BFRP板材(吉林通鑫玄武巖科技股份有限公司)與6061鋁合金.BFRP的板材厚度為2 mm，由玄武巖纖維布和復合成型樹脂基底制備而成，纖維布鋪層方向為[(0/90)/0/90/0/90/(0/90)].復合成型樹脂為耐高溫低黏度環氧樹脂，包括ML-5417A(環氧樹脂膠)與ML-5417B(固化劑)，成分質量比為100∶30.粘接劑為雙組分工業級環氧結構膠Araldite?2015(亨斯邁先進材料有限公司).各材料的屬性參數[19]如表1～4所示，其中Ex、Ey為x、y方向的彈性模量，Gxy為剪切模量，ν為泊松比，Et為拉伸模量，Eb為彎曲模量，Tg為玻璃化轉變溫度，E為彈性模量，ρ為密度.

表1 BFRP屬性參數

表2 ML-5417A和ML-5417B屬性參數

表3 6061鋁合金屬性參數[19]

表4 Araldite? 2015屬性參數[19]

1.2 試件制作

采用統一的粘接工藝制作鋁合金-BFRP粘接接頭，接頭幾何尺寸如圖1所示，粘接區域為 25 mm×25 mm，BFRP板材與鋁合金通過粘接劑粘接，利用直徑為 0.2 mm的玻璃球控制膠層厚度為0.2 mm.BFRP板材的尺寸為(40 mm×40 mm×2 mm)，截面略大于粘接面積.

圖1 接頭幾何尺寸(mm)

粘接基材的表面預處理流程參考GB/T 7124-2008[20]，制作流程參考相關文獻[2,11,18,19].試驗環境保持無塵，環境溫度為(25±3)℃、相對濕度為(50±5)%.用80目的砂紙打磨處理鋁合金的粘接表面；用丙酮清除鋁合金塊與BFRP板材粘接區域表面的油脂與灰塵；自然干燥后，用專用1∶1雙組分膠槍施膠，在統一的專用夾具上完成接頭的制作.常溫放置24 h后，取下接頭，放置在80 ℃高溫箱(上海圣科儀器設備有限公司)內固化2 h，接頭制作完成[2].

1.3 測試與表征

首先結合設計的測試夾具，使用WDW3100微機控制電子萬能試驗機(長春科新試驗儀器有限公司)以1、50、100 mm/min的加載速率測定未老化的鋁合金-BFRP粘接接頭的失效強度.然后在1、100 mm/min的加載速率下，研究低速加載對高溫老化的鋁合金-BFRP粘接接頭失效的影響：將粘接接頭分為5組放在高溫箱(80 ℃)中進行持續時間為0、5、10、15、20 d的高溫老化，對老化后恢復至常溫的粘接接頭進行準靜態拉伸與剪切測試直至接頭破壞.接頭與測試夾具兩端通過十字萬向節與WDW3100微機控制電子萬能試驗機連接[11]，如圖2所示，利用銷軸在兩個方向提供的轉動自由度消除測試過程中的非軸向力，避免對接頭產生影響.測試結果為不同老化周期下粘接接頭的失效載荷，每組試驗重復3次，取有效數據的平均值.

2 結果與分析

2.1 加載速率對未老化接頭失效的影響

將粘接接頭的準靜態失效載荷進行統計，計算對應的準靜態失效強度：

(1)

式中：Fmax為準靜態測試接頭失效過程中對應的失效載荷；A為接頭的失效面積.

不同加載速率(v)下鋁合金-BFRP粘接接頭的準靜態失效強度如圖3所示，失效斷面如圖4所示(左側為鋁合金，右側為BFRP).在拉應力和切應力作用下，接頭失效強度隨加載速率的增大而上升.這是因為環氧樹脂形變速率的增大使粘性因素產生的應力增加；當加載速率增大時，長鏈大分子會變得剛硬，膠層和復合材料的基體樹脂剛度會有所增加，對粘接接頭的強度產生影響[21-23].以1 mm/min加載速率下的失效強度為參照，當加載速率增大時，切應力作用下接頭失效強度的上升幅度大于拉應力作用下的上升幅度.在3種低速加載速率測試中，拉應力和切應力作用下接頭的失效模式分別為纖維撕裂和膠層內聚，接頭的宏觀失效模式沒有明顯變化.

圖3 不同加載速率下鋁合金-BFRP接頭失效強度

圖4 不同加載速率下鋁合金-BFRP接頭失效斷面

2.2 不同加載速率下高溫老化接頭的失效強度

鋁合金-BFRP粘接接頭的準靜態失效強度隨老化時間(t)的變化如圖5所示.

圖5 粘接接頭失效強度隨老化時間的變化

在1、100 mm/min加載速率下，以老化時間為0時(未老化)粘接接頭的失效強度為參考，經5、10、15、20 d老化后的接頭受拉應力破壞時，失效強度逐漸降低，降低比例分別約為0.07%、2.29%、4.90%、21.80%和1.22%、3.47%、6.50%、15.54%；拉伸接頭失效強度的下降速率隨老化時間的增加而增大.經5、10、15、20 d老化之后的接頭受切應力破壞時，失效強度先升高后降低，升高比例分別為2.84%、6.92%、0.45%和3.75%、6.61%、1.38%，且20 d后的失效強度低于未老化時的；剪切接頭失效強度的上升速率先增大后減小，減小比例分別約為19.18%和5.73%.可以看出，鋁合金-BFRP粘接接頭在高溫老化環境中的失效強度由加載速率和老化時間共同影響.此外，受應變率效應的影響，相同老化時間下的粘接接頭在100 mm/min加載速率下的失效強度均高于1 mm/min加載速率下的.

分別采用二次多項式函數和指數函數將粘接接頭在拉應力和切應力作用下的失效強度對老化時間進行曲線擬合，如圖6所示.拉應力作用下指數函數擬合優度較高，切應力作用下二次多項式函數擬合優度較高.

圖6 不同應力作用下失效強度隨老化時間變化的擬合曲線

2.3 不同加載速率下高溫老化接頭的失效模式

影響粘接接頭失效的因素較多，如粘接環境、表面處理、服役環境等[7,11,19,21].鋁合金-BFRP粘接接頭準靜態測試后的失效斷面如圖7～8所示，通過對比粘接接頭的失效模式，可以分析加載速率對鋁合金-BFRP粘接接頭失效的影響機理.

圖7 鋁合金-BFRP粘接接頭剪切破壞的典型失效斷面

圖8 鋁合金-BFRP粘接接頭拉伸破壞的典型失效斷面

對于受切應力破壞的粘接接頭，未老化接頭的失效模式為膠層的內聚失效，膠層均勻地覆蓋在鋁合金和BFRP失效斷面上，說明在切應力作用下，粘接劑與BFRP纖維基材之間的結合力低于BFRP纖維基材與環氧樹脂基體之間的結合力.經過10 d的高溫老化，接頭的失效模式沒有明顯變化，說明老化10 d內接頭受切應力破壞的失效強度主要受粘接劑影響，粘接劑在高溫環境下發生后固化反應，力學性能增強，導致接頭的承載能力提高，受切應力破壞的失效強度上升；經過20 d的高溫老化，接頭的失效斷面由最初的內聚失效逐漸過渡到內聚失效與界面失效的混合失效模式.隨著老化時間的增加，失效斷面上內聚失效的比例逐漸減少，20 d后在1、100 mm/min加載速率下約占失效斷面面積的75%和80%；界面失效的比例逐漸增大，20 d后在1、100 mm/min加載速率下約占失效斷面面積的25%和20%，這是切應力作用下失效強度經15 d和20 d老化后迅速下降的主要原因.

對于受拉應力破壞的接頭，未老化接頭的失效模式為玄武巖纖維基材與樹脂基體的撕裂(纖維撕裂)，說明在拉應力作用下，粘接劑與BFRP纖維基材之間的結合力高于BFRP纖維基材與環氧樹脂基體之間的結合力；經過20 d的高溫老化，接頭的失效斷面由最初的纖維撕裂逐漸過渡到纖維撕裂、界面失效與膠層內聚的混合失效模式.隨著老化時間的增加，失效斷面上纖維撕裂的比例逐漸減少，20 d 后在1、100 mm/min加載速率下約占失效斷面面積的75%和85%；界面失效的比例逐漸增大，20 d后在1、100 mm/min加載速率下約占失效斷面面積的20%和10%，這是拉應力作用下失效強度隨老化時間增加而逐漸降低的主要原因.同時內聚失效少量產生，20 d后約占失效斷面面積的5%.

2.4 接頭失效的微觀形貌

文獻[19]對比分析了高溫老化前后粘接劑與BFRP的變化，發現粘接劑在高溫環境下發生了后固化反應及氧化反應，Tg升高，粘接劑力學性能增強；BFRP在高溫下發生了熱分解和氧化反應，Tg降低.當環境溫度(80 ℃)低于BFRP中環氧樹脂基體的Tg時,樹脂基體的老化不明顯.利用JSM-IT500A掃描電子顯微鏡(SEM)對未老化及80 ℃老化20 d后的纖維撕裂部分進行觀察，如圖9所示.

圖9 纖維撕裂

圖9中，在未老化的纖維撕裂區域，纖維周圍存在部分樹脂基體，而經80 ℃老化20 d后，纖維表面相對光滑，僅存在少量樹脂，說明高溫老化在BFRP纖維基材與樹脂基體間產生了熱應力，破壞了BFRP纖維基材與環氧樹脂基體的界面，導致兩者之間的結合力降低，更容易發生基體開裂或纖維撕裂[2].

2.5 不同加載速率下的失效準則

利用二次應力準則公式擬合在1、100 mm/min加載速率下隨老化時間變化的粘接接頭的拉應力(σ)與切應力(τ)值，得到不同高溫老化時間下，鋁合金-BFRP粘接結構的失效準則[24-25].

(2)

式中：N為拉應力的失效強度；S為切應力的失效強度.建立以τ和σ為橫縱坐標的坐標系，采用最小二乘法進行數據擬合，在MATLAB軟件中實施計算過程[2,11,18]，結果如圖10所示.粘接結構的拉應力和切應力若均在預測曲線內側，則表示結構安全；若在預測曲線上或外側，則表示結構危險.隨著老化時間的增加，粘接結構的承載變化幅度較大，高溫老化20 d后，失效準則曲線范圍縮小，說明粘接結構的承載能力降低了[11].

圖10 不同老化時間鋁合金-BFRP粘接結構的準靜態失效準則

在上述失效準則的基礎上，采用二次多項式函數和指數函數，擬合了各參數隨高溫老化時間的關系曲線，基于響應面原理，通過MATLAB建立失效準則隨老化時間的響應面方程式，進一步獲得任意老化時間下的失效準則：

(3)

(4)

3 結論

本文研究了低速加載對高溫老化鋁合金-BFRP粘接接頭準靜態力學性能的影響，制作了鋁合金-BFRP粘接接頭，在1、50、100 mm/min加載速率下測定了未老化接頭的失效強度，在1、100 mm/min加載速率下對0、5、10、15、20 d高溫老化的接頭進行準靜態測試.結合數據統計、曲線擬合和SEM測試分析了失效強度與失效模式變化的影響因素，針對不同老化時間建立二次應力失效準則，為工程中涉及高溫環境下服役的粘接結構的準靜態失效預測提供參考.研究結論如下：

(1)鋁合金-BFRP粘接接頭失效強度由加載速率和老化時間共同影響.低速加載下，接頭在拉應力和切應力作用下失效強度均隨加載速率的增大而升高，在加載速率范圍內，切應力作用下接頭失效強度的上升幅度大于拉應力作用下的上升幅度.

(2)在3種加載速率下，未老化接頭的宏觀失效模式沒有明顯變化，拉應力作用下接頭的失效模式均為纖維撕裂，切應力作用下接頭的失效模式均為膠層內聚.

(3)在1、100 mm/min的加載速率下，接頭失效強度隨老化時間的變化趨勢接近；受切應力破壞的粘接接頭在老化前期失效強度上升的原因為膠粘劑的后固化；粘接接頭失效強度在老化后期出現下降的原因為界面失效，且隨著老化時間的增加，界面失效比例逐漸增加.