池式鈉冷快堆事故源項計算方法研究及其應用

王鳳龍，楊 勇，黃樹明，張 強，王事喜，吳明宇，徐治龍，邵 靜，萬海霞

(1.中國原子能科學研究院 反應堆工程技術研究部，北京 102413；2.中國核電工程有限公司，北京 100840)

反應堆事故源項是指在反應堆事故期間釋放到環境的放射性物質活度[1]。它是反應堆審評取證的關注點之一，并且是應急規劃區邊界劃分以及反應堆相關安全設施設計的輸入。對于非鈉冷快堆的事故源項計算方法的研究已有很多。劉原中等[2]、曲靜原等[3]、楊洪潤等[4]和黃東興等[5]分別對低溫核供熱堆、高溫氣冷堆示范工程、秦山核電二期工程和中國先進研究堆進行事故源項計算以及劑量后果評價。Keilholtz等[6]對鈉冷快堆裂變產物釋放和遷移進行機理性研究。但以池式鈉冷快堆為對象的事故源項的計算方法研究尚不全面。

池式鈉冷快中子反應堆是一種常溫常壓池式反應堆[7]。它采用液態金屬鈉作為一回路和二回路冷卻劑，一回路大型設備均位于主容器內，并在一回路冷卻劑上方設置氬氣覆蓋氣腔[8]。與傳統壓水堆不同，反應堆主回路冷卻劑是鈉，鈉化學性質非常活潑。鈉與裂變產物相互作用和水與裂變產物相互作用的性質截然不同。如碘是壓水堆放射性流出物中貢獻很大的核素；但在鈉冷快堆中，由于碘與鈉的化學作用使得碘大量滯留在鈉中，導致碘的釋放明顯小于壓水堆。此外，鈉火事故是鈉冷快堆特有的事故。池式鈉冷快堆的安全特性、結構特性和冷卻劑化學特性均與輕水堆和高溫氣冷堆等有很大的不同。因而，輕水堆和高溫氣冷堆的事故源項計算方法不適用于鈉冷快堆。本文旨在對池式鈉冷快堆的設計基準事故和超設計基準事故進行釋放路徑研究及其歸類，針對堆芯損傷類、泄漏類和鈉火類事故分別建立放射性物質釋放的計算方法，并結合示范快堆給出具體事故源項計算結果及其劑量后果評價。

1 池式鈉冷快堆事故分類

鈉冷快堆設計基準事故起因可分為過冷、過熱、局部故障、鈉火和外部事件[9]。超設計基準事故是發生設計基準事故時疊加相關安全系統其他故障所導致的事故。根據池式鈉冷快堆事故分析的結果，可能向環境釋放放射性的池式鈉冷快堆設計基準事故和超設計基準事故及其分類如圖1所示。本文分析了2類事故：第1類為設計基準事故，典型事故選取了反應堆堆本體覆蓋氣體邊界泄漏事故(B)、一回路外無保護套管的鈉凈化管道泄漏事故(E)、一次氬氣衰變罐破損事故(C)和主容器泄漏事故(D)；第2類為超設計基準事故，典型事故選取了一回路無保護套管的外輔助管斷裂或泄漏合并隔離閥關不住事故(F)和1盒燃料組件瞬時全部堵塞事故(A)。按照事故后放射性物質的釋放機理，6種典型事故可分為堆芯損傷類、泄漏類和鈉火類事故。

圖1 鈉冷快堆設計基準事故和超設計基準事故分類簡圖Fig.1 Classification diagram of sodium-cooled fast reactor design basis accident and beyond design basis accident

2 方法建立

2.1 堆芯損傷類

堆芯損傷類事故的起因是堆芯內產生的熱量與導出的熱量不匹配[10]，使得包殼和燃料元件溫度升高。鈉冷快堆發生包殼破損或熔化時，裂變產物會從燃料棒釋放到一次鈉中。根據揮發性質，裂變產物主要分為3類(表1)：惰性氣體、揮發性核素和難揮發性核素。事故后惰性氣體會迅速遷移到覆蓋氣腔中，部分揮發性核素會伴隨鈉蒸發進入覆蓋氣腔，難揮發性核素很難進入覆蓋氣腔。

表1 裂變產物分組Table 1 Group of fission product

從一次鈉進入覆蓋氣腔后的惰性氣體和揮發性核素會部分衰變。同時，由于設備和旋塞的泄漏，覆蓋氣腔內的氣載放射性物質會泄漏到安全殼大氣空間內。堆頂覆蓋氣腔內核素i的活度為：

Ag,i=Af,i·FLi·e-(λi+λg)t

(1)

式中：Ag,i為堆頂覆蓋氣體的活度，Bq；Af,i為燃料組件內核素i的活度，Bq；FLi為核素i從燃料組件到覆蓋氣腔的釋放份額；λi為核素i的半衰期，s-1；λg為堆頂氣腔向安全殼泄漏的泄漏率，s-1。

與壓水堆不同，鈉冷快堆安全殼內不設置噴淋系統，僅考慮氣溶膠的沉積作用。安全殼內核素i的活度變化量等于從堆頂氣腔泄漏進入安全殼的核素i活度減去安全殼內核素i自身衰變的量、核素i沉積量以及核素i從安全殼向環境釋放的活度。根據分析，可建立微分方程如下：

(2)

t0至t1時間內，安全殼向外釋放的活度是安全殼的活度與安全殼泄漏到環境的泄漏率乘積的積分。t0至t1時間內釋放到環境中的放射性核素活度為：

Aout,i=Af,iFLiλgλc·

(3)

式中：Ac,i為安全殼內核素i的活度，Bq；Aout,i為進入環境的核素i的活度，Bq；λc為安全殼的泄漏率，s-1；λd,i為核素i的沉積速率，s-1。

2.2 泄漏類

泄漏類事故主要涉及覆蓋氣腔和一次氬氣衰變罐等一次氬氣系統的放射性氣體泄漏。一次氬氣系統的放射性來源是堆芯釋放惰性氣體和氣溶膠等。放射性物質釋放量計算對象是從鈉區域進入氬氣空間的核素。泄漏類事故后t時刻從泄漏位置向環境泄漏的體積流量Qr(t)主要取決于事故分析程序給出的放射性物質釋放量隨著時間的分布。

對于惰性氣體，t0至t1時間內釋放到環境中的放射性核素活度為：

(4)

式中：FCi為核素i從燃料組件到鈉的釋放份額；λt為惰性氣體從燃料組件到氬氣空間的遷移系數，s-1；Vg為氬氣體積，L。

對于氣溶膠，t0至t1時間內釋放到環境中的放射性核素活度為：

(5)

式中：ρNa為鈉密度，g/L；ρg為氬氣中過飽和鈉蒸汽密度，g/L；Li為溶解在一次鈉中核素i的揮發度與鈉揮發度之比；εi為過濾器對核素i的過濾效率。

2.3 鈉火類

鈉火類事故主要涉及化學性質極其活潑的鈉與空氣接觸而使得放射性物質排向環境，鈉火類事故通常分為一回路鈉火事故和二回路鈉火事故。一回路鈉火事故會有大量放射性釋放的風險。鈉火類事故期間鈉氣溶膠釋放量與工藝間參數、排風系統設計、鈉火消防設計等相關。鈉火反應的產物主要是Na2O和Na2O2等。鈉火類事故源項釋放數據Mr(t)主要取決于鈉火分析程序給出的氣溶膠釋放量隨著時間的分布。目前國內鈉火分析一般采用BOX程序[11]和CONTAIN-LMR程序[12]等。

(6)

式中：aNa為一次鈉中的放射性物質的體積活度濃度，Bq/L；MNa為鈉質量數；MNaxO為鈉火反應產物質量數；x為NaxO分子式中Na原子的數目；Mr(t)為事故后t時刻從泄漏位置向環境釋放的質量流量，g/s。

3 示范快堆事故源項分析

3.1 堆芯放射性積存量分析

堆芯放射性積存量是源項分析的基礎數據。通過ORIGEN2程序[13]計算示范快堆放射性核素總活度約為9.52×1019Bq，其中，氣態和揮發性核素總量約為3.13×1019Bq，固態放射性核素總量約為3.97×1019Bq，錒系核素總量約為2.22×1019Bq。

3.2 堆芯損傷類事故源項

在堆芯損傷類事故中，選擇1盒燃料組件流道瞬時全部堵塞事故作為典型代表。1盒燃料組件流道瞬時全部堵塞事故是指1盒燃料組件流道瞬時全部堵塞導致入口流量瞬時為零的事故，釋放路徑如圖2所示。事故后由于堵流導致鈉沸騰，堵塞燃料組件發生熔化，并且使得周圍6盒燃料組件發生部分破損或熔化。放射性物質從堆芯經一次鈉釋放到覆蓋氣腔。覆蓋氣腔上方設置有主泵、中間熱交換器等設備以及旋塞。參考中國實驗快堆實驗數據，池式鈉冷快堆設備和旋塞具有0.1%/d量級的設計泄漏率。由于設備和旋塞的泄漏，覆蓋氣腔內的氣載放射性物質會泄漏到安全殼氣空間內。由于安全殼具有一定設計基準泄漏率(表2[7])，進入安全殼的核素i可能泄漏到環境中。表2中，RAPSODIE為法國狂想曲快堆，DFR為英國唐瑞快堆，PEC為意大利燃料和材料輻照考驗試驗快堆，PFBR為印度原型快中子增殖堆，KNK-2為西德實驗快堆，SNR-300為西德原型快堆，JOYO為日本常陽快堆，MONJU為日本文殊快堆，EBR-Ⅱ為美國實驗快堆，FERMI為美國費米快堆，FFTF為美國漢福德快通量試驗裝置，CRBRP為美國克林奇河增殖堆。在事故源項分析中考慮以下假設：根據事故分析結果，保守假設7盒燃料組件全部熔化；放射性積存量采用壽期末時刻保守值；主容器泄漏率維持在正常運行工況的10倍；事故后關閉安全殼內正常通風，放射性物質以0.3%/d安全殼氣空間體積的泄漏率泄漏到環境。

圖2 1盒燃料組件瞬時全部堵塞事故釋放路徑Fig.2 Release path of total instantaneous blockage accident for one fuel assembly

基于池式鈉冷快堆系統設計和中國實驗快堆實驗數據，根據式(3)對事故源項進行計算，計算結果列于表3。

堆芯損傷類事故分析的難點是堆芯損傷類事故釋放路徑梳理以及相關參數選取。堆內放射性物質行為極為復雜，釋放份額的選取至關重要。通過采取縱深防御的措施，可有效降低放射性物質向環境的釋放。

表2 鈉冷快堆的安全殼泄漏率Table 2 Containment leakage rate of sodium-cooled fast reactor

表3 1盒燃料組件瞬時全部堵塞事故中釋放到環境中的活度Table 3 Activity released to environment of total instantaneous blockage accident for one fuel assembly

3.3 泄漏類事故源項

在泄漏類事故中，選擇反應堆堆本體覆蓋氣體邊界泄漏事故、一次氬氣衰變罐破損事故和主容器泄漏事故作為典型代表。

反應堆堆本體覆蓋氣體邊界泄漏事故是由于高溫疲勞產生裂縫透孔導致氬氣泄漏的事故，釋放路徑如圖3所示。事故后氬氣從破口泄漏到堆坑，經堆坑正常通風系統排向環境。在事故源項分析中假設：事故發生在反應堆平衡循環壽期末，并且考慮反應堆帶0.1%燃料組件破損運行；氬氣排放時間為24 h；假定由于泄漏導致全部覆蓋氣腔內放射性物質釋放。

圖3 反應堆堆本體覆蓋氣體邊界泄漏事故釋放路徑Fig.3 Release path of leakage accident of cover gas region of reactor main vessel

圖4 一次氬氣衰變罐破損事故釋放路徑Fig.4 Release path of damage accident of primary argon decay tank

一次氬氣衰變罐破損事故是指由于衰變罐制造缺陷形成裂縫導致氬氣泄漏的事故，釋放路徑如圖4所示。衰變罐內放射性物質來自換料期間從覆蓋氣腔向衰變罐的吹掃。事故后衰變罐內放射性物質經過裂縫排向周圍工藝間，經工藝間通風系統排向環境。在事故源項分析中假設：事故發生在反應堆平衡循環壽期末，并且考慮反應堆帶0.1%燃料組件破損運行；放射性物質從覆蓋氣腔到衰變罐的排放時間為75 h；覆蓋氣腔吹掃次數保守取10次，氬氣置換操作期間導致額外2.83%的氣溶膠釋放到衰變罐。

主容器泄漏事故是指由于制造缺陷或熱疲勞等原因使堆主容器局部出現裂紋而發生泄漏的事故，釋放路徑如圖5所示。事故后冷卻劑泄漏到保護容器氬氣空間內，惰性氣體和氣溶膠經過保護容器超壓保護系統排向通風系統。在事故源項分析中假設：根據事故分析，主容器泄漏到保護容器89.5 m3的冷卻劑，放射性物質釋放源頭是89.5 m3鈉中惰性氣體和揮發性核素；事故發生在反應堆平衡循環壽期末，并且考慮反應堆帶0.1%燃料組件破損運行；保護容器氣空間的溫度取相同水平高度處堆頂氣腔內的溫度。

圖5 主容器泄漏事故釋放路徑Fig.5 Release path of leakage accident of main vessel

根據式(4)計算以上3種事故放射性釋放量，計算結果列于表4。

由于一回路鈉上方布置有氬氣空間，氬氣系統的泄漏是鈉冷快堆較常見的事故類型。放射性主要以惰性氣體和部分氣溶膠(如碘、銫)為主。

3.4 鈉火類事故源項

在鈉火類事故中，選擇一回路外無保護套管的鈉凈化管道泄漏事故和一回路無保護套管的外輔助管斷裂或泄漏合并隔離閥關不住事故作為典型代表。

一回路外無保護套管的鈉凈化管道泄漏事故是指在低于反應堆鈉液位的無保護套管道段發生破口導致鈉泄漏的事故，釋放路徑如圖6所示。鈉氣溶膠泄漏后光電感煙探測器會發出報警，關閉鈉凈化管道隔離閥，停止鈉泄漏。放射性物質從破口進入冷阱、省熱器工藝間(發生破口的鈉凈化管道位于該工藝間內)，經事故通風系統過濾后排向環境。在事故源項分析中假設：過濾器對氣溶膠的過濾效率為90%；一回路冷卻劑考慮腐蝕產物54Mn、58Co和60Co的貢獻；氣溶膠內的放射性物質量與相同質量一次鈉內的放射性物質量相同，與美國CRBRP初步安全分析報告一致[14]；鈉泄漏流量取電磁泵提供的最大流量；鈉火燃燒形式分為兩種情景，一種是全部池式燃燒，另一種為池式燃燒疊加10%霧火燃燒。

表4 泄漏類事故期間放射性核素釋放到環境中的總活度Table 4 Total activity released to environment after leakage accident

一回路無保護套管的外輔助管斷裂或泄漏合并隔離閥關不住事故是指在低于反應堆鈉液位的無保護套管道段發生破口導致鈉泄漏并考慮不能關閉隔離閥的事故。根據事故分析，事故后堆芯仍具有余熱導出能力，不會導致反應堆堆芯熔化。本事故與一回路外無保護套管的鈉凈化管道泄漏事故的源項假設一致，主要區別為后者因隔離閥關不住導致鈉燃燒量增加。

圖6 一回路外無保護套管的鈉凈化管道泄漏事故釋放路徑Fig.6 Release path of leakage accident of sodium purification pipeline without protective sleeve outside primary circuit

根據式(5)計算以上兩種事故放射性釋放量，計算結果列于表5。

鈉火事故會產生溫度和壓力的變化，同時伴隨放射性物質的釋放。鈉火類事故后貢獻較大的核素是24Na、22Na、131I、137Cs和134Cs。通過設置隔離閥、包容房間和過濾器等措施，可顯著降低鈉火事故的產生量和釋放量。

4 事故劑量后果分析

事故劑量后果分析中，短期擴散因子采用RG1.145推薦方法計算[15]，事故大氣擴散因子采用PAVAN的程序計算[16]。事故期間放射性物質對公眾產生輻射照射的主要途徑包括煙云浸沒外照射、吸入內照射和地面沉積外照射。示范快堆6種事故的放射性劑量后果列于表6。計算結果表明，6種事故的放射性后果均低于GB 6249—2011的要求。一回路無保護套管的外輔助管斷裂或泄漏合并隔離閥關不住事故中池式燃燒疊加10%霧火燃燒情景對公眾引起的照射后果最大，公眾在事故后2 h非居住區邊界處有效劑量為29.7 mSv，甲狀腺劑量為2.21 mSv；在整個事故持續時間規劃限制區外邊界上有效劑量為4.21 mSv，甲狀腺劑量為0.313 mSv。

表5 鈉火類事故期間放射性核素釋放到環境中的總活度Table 5 Total activity released to environment after sodium fire accident

表6 示范快堆6種事故的放射性劑量后果Table 6 Radioactive dose impact of six accidents for demonstration fast reactor

5 結論

對池式鈉冷快堆設計基準事故和超設計基準事故進行分析，按照釋放方式將其分為堆芯損傷類、泄漏類和鈉火類，并分別研究建立了3類事故的事故源項計算方法。結合正在建設的示范快堆，具體給出了堆芯放射性積存量、事故源項假設、不同時段內放射性物質釋放量以及事故劑量后果。計算結果表明，一回路無保護套管的外輔助管斷裂或泄漏合并隔離閥關不住事故對公眾引起的照射后果最大。

本文建立的事故源項計算方法已用于示范快堆建造階段的審評工作，并得到審評部門的認可。本文提出的池式鈉冷快堆事故源項計算方法和事故源項計算假設還可為回路式鈉冷快堆、鉛鉍快堆以及氣冷快堆事故源項計算提供參考。