基于快中子多重性計數器的Pu樣品屬性測量研究及改進

蘇祥華，張全虎，侯素霞，黎素芬，楊建清，侯林軍，莊 琳

(火箭軍工程大學，陜西 西安 710025)

快中子多重性計數(FNMC)分析方法作為一種新的核材料無損分析方法，由于其直接測量快中子的特性，在核材料衡算和屬性認證中發揮著越來越重要的作用[1-2]。對核材料自發裂變能譜研究發現，具有較好n/γ甄別能力的液體閃爍體探測器(簡稱液閃)較3He正比計數器更便于直接對快中子進行測量而不需對中子進行慢化[3-4]，從而避免樣品信息的丟失，因而在Pu樣品測量時FNMC分析方法較中子多重性計數(neutron multiplicity counting, NMC)分析方法更具備發展優勢[1]。

洛斯阿拉莫斯國家實驗室(Los Alamos National Laboratory, LANL)最早構建了快中子符合測量原型裝置，用于分析非純核材料[5]。隨著n/γ甄別和信號處理系統的技術升級，LANL搭建了基于液閃的井型裝置，測量取得了一系列的成果，但由于散射串擾的影響導致測量結果偏差較大[6]。勞倫斯利弗摩爾實驗室搭建了基于液閃的探測陣列，具有更快的中子響應，實現了對高計數率樣品的測量[7-8]。密歇根大學的Pozzi教授帶領的團隊搭建了1套2層擺放的采用EJ-309和不同探測器交叉布置的方式搭建的快中子多重性計數器，實現了對樣品的快速測量、散射串擾的新模型驗證以及核材料百克量級的準確測量[9-10]。中國原子能科學研究院搭建了一套基于BC-501A液閃探測器的快中子多重性測量裝置并進行了實驗測量，驗證了裝置的合理性[11]。中國工程物理研究院開展了關于鈾钚測量方法的研究，設計搭建了測量裝置NPL-NCS，對中子多重性的算法、參數選取和核材料實驗進行了分析[12-13]。

實驗中測量使用的樣品通常由放射源和外殼包裝而成，一般采用不銹鋼作為包裝材料。包裝材料對于快中子多重性測量是否產生影響，以及如何消除或減小在樣品屬性測量時帶來的偏差，在之前研究的基礎上[4，14]，本文根據模擬需要研究Pu樣品的四階FNMC分析方程，采用Geant4模擬搭建快中子多重性計數器，開展在有無包裝材料的條件下對測量參數、樣品質量以及測量偏差修正的研究。

1 FNMC分析方程

FNMC分析方程是在經典NMC分析方程的基礎上推導出來的，由于兩者原理相似，在分析經典NMC分析方程假設的基礎上，對其適應性進行研究，從而得到Pu材料的FNMC分析方程。在中子多重性測量中，超裂變假設認為中子是同一時間產生的，點模型假設認為中子是在同一位置發射的，在進行模擬測量的過程中需驗證這兩條假設才能保證方程的適用性。研究發現，通過設置符合門寬，確定系統中子散射串擾率，在此基礎上就可對FNMC分析方程進行推導。

根據快中子多重性的基本假設，樣品待求參數可簡化為自發裂變率F、樣品增殖系數M、(α，n)中子數與自發裂變中子數的比例系數α。通過將材料裂變問題看成參數估計問題，使探測器計數方法推導出的總體矩和樣品測量得到的樣本矩相等，采用概率母函數推導出包含三重計數率在內的Pu材料FNMC分析方程[15-16]。式(1)、(2)和(3)為Pu材料的三階FNMC分析方程，方程左側為測量量，Singles、Doubles和Triplets(簡記為S、D、T)分別表示為一重、二重和三重計數率。

Singles=Fε(1+κ)νsf,1(1+α)M

(1)

Fεκfdνsf,1(1+α)M

(2)

(3)

式中：νsf,1、νsf,2和νsf,3分別為自發裂變發射中子數的一、二和三階矩；νi1、νi2和νi3分別為誘發裂變發射中子數的一、二和三階矩，數據均可從核數據庫中查閱[3]；ε為系統的中子探測效率；fd、ft分別為系統的二重和三重符合門因子；κ為一重散射串擾率，表示中子引起第1個探測器響應后有κ的幾率引起第2個探測器響應從而產生信號，引起3個或以上的探測器響應的幾率可忽略不計，該值與計數器布局有關。本文利用模擬設計的計數器，按照Pu材料的自發裂變能譜模擬發射中子，記錄探測到的中子重數，計算得到κ為1.31%。

在實驗測量中，一重計數率S易受環境本底的影響而產生較大的偏差。為深入分析測量參數的影響，在研究上述三階FNMC分析方程的基礎上，引入四重符合門因子fq，得到包含四重計數率的FNMC分析方程，如式(4)所示。

(4)

式中：Quarters(簡稱為Q)為四重計數率；νsf,4為自發裂變發射中子數的四階矩；νi4為誘發裂變發射中子數的四階矩。特別指出的是，中子離散時間主要由裂變產生的中子相對時間、中子飛行時間和中子衰退時間組成，為使點模型假設和超裂變假設成立，根據模擬結果，設置大于該離散時間的符合門寬為100 ns。根據搭建的探測系統，可實現對fd、ft、fq和ε的刻度。

2 模型建立與求解

由于搭建實驗系統難度較大且易受環境影響，采用Geant4仿真工具箱[17]，利用C++編寫程序，通過定義探測系統的幾何結構、物理過程和初級行為實現系統構建。為獲得較高的探測效率，結合先前研究結果[14]和初步構建的實驗裝置，模擬搭建1套3層、每層6個BC-501A液閃的快中子多重性計數器，布局如圖1所示。

圖1 快中子多重性計數器Fig.1 Fast neutron multiplicity counter

放射性物質模型為點源結構，采用鐵(Fe)、鋁(Al)、碳(C)和不銹鋼(Steel)作為中子源的4種不同的包裝材料，包裹在源周圍，不銹鋼的組成為Fe、Cr、Ni、Mn、C、S、Si、Ti、P分別占67.835%、17.0%、8.00%、1.00%、0.100%、0.030%、1.00%、5.00%、0.035%。

通過搭建的快中子多重性計數器，研究在不同條件下的模擬情況，對其造成的測量參數和求解結果的影響進行分析。

2.1 方程適用性分析

方程建立在點模型假設和超裂變假設的基礎上，包裝材料對中子的影響主要是起到慢化和俘獲的作用，不同材料會對中子的輸運過程產生特定的影響。模擬中設置距離樣品10 cm的探測球面(小于探測器與源的距離)，記錄理想點源和實際樣品產生的中子穿越球面的相對時間和動能，如圖2所示。

模擬測量中，樣品與探測球面之間的空間由空氣填充。中子的飛行時間與速度呈反比，動能與速度的平方呈正比，在不受到外部環境的影響下，理想點源的曲線基本不發生離散。基體效應(中子在樣品內部進行輸運的過程中，因散射而損失能量的效應)對實際樣品產生影響，相對時間與動能散點圖會發生離散，但影響基本在30 ns以內，遠小于設置的符合門寬，方程具有適用性。不同包裝材料下中子輸運相對時間與動能如圖3所示。

從圖2、3可看出，包裝材料的存在會使得點的離散程度增大，但在240Pu自發裂變中子的能量區間內，相對時間與動能離散程度均在30 ns以內，小于設定的符合門寬，基本滿足方程設定的假設。

圖2 理想點源和實際樣品散點圖Fig.2 Scatter plot of ideal point source and actual sample

圖3 不同包裝材料下中子輸運相對時間與動能散點圖Fig.3 Relative time and kinetic energy scatter diagram of neutron transport under different packaging materials

2.2 測量參數影響分析

1) 探測效率分析

快中子多重性的研究對象是具有較高能量的中子，由于液閃的本征探測效率較低，相對于中子多重性計數器，快中子多重性計數器的探測效率較低。探測效率表征系統在一定條件下記錄到粒子的概率，會受樣品本身和包裝材料的影響。設置樣品質量范圍從1～500 g，測量得到不同包裝材料下樣品中子探測效率如圖4所示。

圖4 不同質量、不同包裝材料下樣品中子探測效率Fig.4 Sample neutron detection efficiency under different masses and different packaging materials

從圖4可看出，對于相同質量的樣品，探測效率按包裝材料為No(表示無外殼)、Al、C、Fe和Steel的順序依次降低。在同種包裝材料條件下，探測效率隨樣品質量的增大而減小，這主要是由于質量的增大使得樣品體積隨之增大，樣品本身的基體效應導致中子出射數減小，從而使得探測效率下降。

包裝材料會對出射中子進行散射和俘獲，其中Fe和Steel對具有較高能量的中子發生非彈性散射的截面較C和Al更大，從而使得一重散射串擾率下降，導致探測效率更低，也使得方程求解的誤差更小。兩者因為材質相近，探測效率也基本一致，且在一定區間內相交。從圖4可看出，樣品質量為500 g時，4種包裝材料引起的探測效率偏差最大。其中，無外殼、Al、C、Fe和Steel的探測效率分別為9.09%、8.93%、8.82%、8.74%和8.70%，探測效率偏差小于0.400%。

2) 多重計數率分析

S、D、T和Q為測量到的多重計數率，表征著樣品同時發射多個中子的能力，不同材料對其產生的影響不同，從而給樣品屬性的求解帶來偏差。以質量為300 g的Pu樣品為例，模擬測量中設置外殼厚度為1 cm，對不同材料下的多重計數率進行求解，結果如圖5所示。

圖5 不同包裝材料下中子多重計數率Fig.5 Neutron multiplicity counting rate under different packaging materials

從圖5可看出，不同材料對多重計數率有著特定的影響，相較于無外殼，其他材料會導致多重計數率下降。對于300 g樣品，以Fe為例，對S、D、T和Q造成的偏差分別為3.59%、5.60%、6.57%和9.48%。結果表明，Fe對于高重計數率的影響更明顯，這是由于包裝材料會使得部分高能中子的能量降低，從而給測量結果帶來影響。

3) 質量求解分析

將模擬測量得到的參數代入FNMC分析方程，得到樣品的求解參數F、M和α，其中根據Pu的自發裂變率即可求出樣品的質量。240Pu發射的絕大部分中子能量在8 MeV以下，其中4 MeV以下的中子發射概率為90%，包裝材料對測量的最大影響是對中子產生慢化作用。將添加包裝材料的樣品與無外殼的樣品結果進行比較，得到在不同質量下的偏差如圖6所示。

圖6 不同包裝材料下樣品測量質量偏差Fig.6 Sample measurement mass deviation under different packaging materials

從圖6可看出，Fe和Steel引起的偏差效果趨勢保持一致，這是因為兩者材質接近，密度相近，所以帶來的影響基本一致。C和Al會對求解質量產生一定的影響，C的最低激發態的激發能為4.44 MeV，與Pu產生的大多數中子主要發生彈性散射，因而對于低能中子有較好的慢化效果。Al相對另外兩種中重金屬的中子慢化效果更好，有利于熱中子的慢化和中子反射，因而效果更明顯。

總體來講，設置的1 cm厚的包裝材料對于240Pu自發裂變產生的中子，中重金屬的非彈性散射截面小于輕材料的彈性散射截面。結果表明，C使得500 g以內的樣品產生的偏差小于1.20%，而Fe和Steel對測量結果幾乎無影響。

3 結果分析及改進

從第2章的研究結果可看出，中重金屬的存在對樣品屬性測量產生的影響可忽略不計。研究發現，隨著樣品質量的增大，樣品體積也在不斷增大，達到一定情況時就不再滿足點模型假設，從而使測量結果出現偏差，且偏差隨質量的增大而增大。為修正測量結果，設置樣品為金屬Pu源，其中α近似為0，研究發現模擬得到的M受影響較大。為減小M帶來的偏差，定義樣品設定質量與計算質量的比值為Rm，模擬增殖系數與計算增殖系數的比值為rM，對多組不同質量的樣品進行修正。測量及擬合結果如圖7所示。

圖7 增殖系數修正Fig.7 Self-multiplication factor correction

圖8表示原結果與擬合結果之間的殘差，該值等效分布在0兩側，且大部分殘差在±0.02之間，表明所用的模型較好反映了數據特征，采用該方程能實現對結果的擬合以及對之后模擬的修正。任選具有代表性的樣品，利用快中子多重性計數器和FNMC分析方程計算得到求解質量偏差，利用擬合方程對求解質量進行修正獲得修正偏差，兩者比較如圖9所示。

圖8 增殖系數擬合殘差Fig.8 Self-multiplication factor fit residual

圖9 修正前、后偏差Fig.9 Deviation before and after correction

從圖9可看出，采用該擬合方程對測量結果進行修正后求解偏差明顯減小。質量在1 kg以內的樣品，修正后的求解質量偏差小于6.00%。研究結果表明，采用快中子多重性計數器和系數修正相結合能實現對樣品質量屬性的較準確的測量。

4 結論

本文在分析國內外現狀的條件下，對Pu材料的快中子多重性展開了模擬研究。

1) 在研究FNMC分析方程的基礎上，模擬搭建了1套3層、每層6個液閃的快中子多重性計數器，并確定了一重散射串擾率κ為1.31%；

2) 研究了Fe、Al、C和Steel 4種包裝材料對方程適應性的影響，結果表明基本滿足方程條件，對測量參數(探測效率和多重計數率)進行分析，其中探測效率影響在0.400%以內，高重計數率受較大影響；

3) 研究了包裝材料對求解質量的影響，中重金屬對結果基本不產生偏差，C材料在500 g以內產生的偏差小于1.20%；

4) 對無外殼樣品的求解質量進行修正，得到增殖系數條件下的三階多項式擬合方程，擬合優度為0.933，使質量在1 kg以內的樣品，修正后的求解質量偏差小于6.00%，表明采用快中子多重性計數器和系數修正相結合的方式較好實現了樣品質量屬性的測量。