二硫化鉬納米材料電催化還原小分子物質(zhì)

齊菲宣羽,李 樂

(溫州大學(xué)化學(xué)與材料工程學(xué)院，浙江省碳材料技術(shù)研究重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，浙江 溫州 325027)

人類的生產(chǎn)生活仍十分依賴于化石能源的使用，導(dǎo)致CO2氣體過量排放。2015年，地球大氣中的CO2濃度超過400×10-6，并以每年2.27×10-6的平均速度持續(xù)增長[1]。空氣中大量累積的CO2，會(huì)引起包括全球變暖和海洋酸化在內(nèi)的環(huán)境問題[2]，嚴(yán)重威脅人類的可持續(xù)發(fā)展[3]。

目前制氨工業(yè)是能耗巨大且CO2排放量嚴(yán)重的工業(yè)，且加劇了溫室效應(yīng)。氨是世界上最重要的化學(xué)產(chǎn)品之一，可用于生產(chǎn)氮肥，從而為人類社會(huì)提供充足的食物[4-5]。除了在農(nóng)業(yè)方面的廣泛應(yīng)用，氨由于其高能量密度和運(yùn)輸便利性，也作為可再生燃料(第三柴油)使用。

CO2和N2是空氣中典型的惰性氣體，這是因?yàn)镃=O和N≡N都具有很高的鍵能。利用電能，將CO2和N2轉(zhuǎn)化為增值化學(xué)產(chǎn)品(如CO、CH4、CH3OH、C2H4、CH3CH2OH、NH3等)，不僅可以緩解CO2的排放問題，也可以減輕人類對(duì)化石燃料的依賴，是解決日益嚴(yán)重的能源危機(jī)和環(huán)境問題的理想方法。基于析氫反應(yīng)(HER)、氧分解反應(yīng)(OER)、二氧化碳還原(CRR)、氧還原(ORR)等電化學(xué)催化反應(yīng)，已在制氫[6-9]、合成碳?xì)浠衔颷10-11]和含氧化合物[12-13]等方面取得了長足的進(jìn)步，學(xué)者們提出了在環(huán)境條件下電催化還原N2的方法，電化學(xué)催化反應(yīng)也滿足建立新的氨生產(chǎn)工藝的基本要求。

在催化劑的幫助下，施加適當(dāng)?shù)碾妷海纯蓪O2和N2轉(zhuǎn)化為目標(biāo)產(chǎn)物。其中二硫化鉬是一種有潛力的催化材料。Ag[14]、Au[15]等材料能選擇性地生成CO，有較高的法拉第效率和電流密度，但是貴金屬催化劑的成本偏高，且產(chǎn)物單一[14]。……