微量SiO2添加對Pr:Lu3Al5O12陶瓷光學及閃爍性能的影響

胡澤望, 陳肖樸, 劉欣, 李曉英, 石云, 寇華敏, 謝騰飛, 李江

微量SiO2添加對Pr:Lu3Al5O12陶瓷光學及閃爍性能的影響

胡澤望1,2, 陳肖樸1,2, 劉欣1,2, 李曉英1,2, 石云1, 寇華敏1, 謝騰飛1, 李江1,2

(1. 中國科學院 上海硅酸鹽研究所, 透明光功能無機材料重點實驗室, 上海 201899; 2. 中國科學院大學 材料與光電研究中心, 北京 100049)

在制備透明陶瓷時, 廣泛采用燒結助劑來提升陶瓷的光學質量。但燒結助劑的添加可能會惡化陶瓷的發光性能。本研究采用真空預燒結合熱等靜壓燒結制備了0.25at%Pr:LuAG閃爍陶瓷, 研究了微量SiO2燒結助劑對陶瓷光學及閃爍性能的影響。結果表明, 添加少于200 ppm的微量SiO2(1 ppm表示添加量為1×10–6g/g)能有效促進熱等靜壓過程中氣孔的排出, 有效提升了Pr:LuAG陶瓷的光學性能。150 ppm SiO2添加的Pr:LuAG陶瓷在400 nm處的直線透過率約為77%。同時研究了預燒溫度及時間對Pr:LuAG陶瓷光學性能的影響。在實現完全閉氣孔結構時, 進一步升高預燒溫度或延長保溫時間會降低熱等靜壓過程中的致密化速率, 不利于氣孔的排出, 從而降低了Pr:LuAG陶瓷的光學質量。此外, 添加微量SiO2對Pr:LuAG陶瓷閃爍性能的影響較小。添加微量SiO2結合熱等靜壓燒結是制備Pr摻雜石榴石閃爍陶瓷的有效途徑。

Pr:LuAG陶瓷; 燒結助劑; 光學質量; 閃爍性能

閃爍體在吸收高能射線后可以發出紫外或可見光, 與后端的電子學系統結合可以實現對高能射線的探測。因此, 閃爍體被廣泛地應用于醫療影像、高能物理、國土安全等眾多領域。隨著成像技術的發展, 科研人員提出了飛行時間(TOF)技術。使用TOF技術可以更準確地探測高能射線, 進一步優化醫學成像的空間分辨率。在TOF技術中, 具有快衰減時間和高光產額的閃爍體是提供精確TOF信息的關鍵。在系列的閃爍體中, Pr摻雜石榴石閃爍體具有約20 ns的超快衰減時間。除此之外, Pr:LuAG具有6.7 g/cm3的高密度, 這對X射線和γ射線檢測十分有利; 對662 keV的γ射線下具有4.6%的優異能量分辨率[1]。2012年, Pr:LuAG被西門子公司評估為實現TOF-PET品質因子最高的兩種材料之一[2]。但Pr:LuAG單晶的制備溫度較高, 因此反位缺陷等對制備溫度較為敏感的缺陷濃度更高。這會引起光產額的降低及閃爍時間性能的惡化。相比于單晶, 陶瓷的制備溫度較低, 制備周期更短, 反位缺陷的濃度更低, 更容易得到高性能閃爍體。隨著先進陶瓷制備工藝的發展, 陶瓷已經能實現與單晶相媲美的光學質量[3-5], 透明閃爍陶瓷在近年也得到大量研究。2012年, Yanagida等[6]制備的Pr:LuAG閃爍陶瓷的光產額超過同組分單晶20%, 閃爍慢分量也優于單晶。Liu等[7]制備的Ce:LuAG陶瓷的光產額達到21900 ph/MeV (門寬1 μs), 也超過同組分單晶。

在制備石榴石體系透明陶瓷時, 通常采用燒結助劑來提升陶瓷的光學質量。Shi[8]及Shen[9]等使用燒結助劑制備了高光學質量的Pr:LuAG閃爍陶瓷, 并對其發光性能進行了研究。系列研究結果表明, TEOS+MgO以及Sc2O3+La2O3復合燒結助劑能有效提升光學質量。但加入大量燒結助劑的同時引入了大量的缺陷, 會顯著惡化Pr:LuAG陶瓷的發光性能。在Ce3+摻雜閃爍體中, 通過引入低價燒結助劑, 在空氣退火時誘導產生的Ce4+被證明是有效的閃爍中心, 能有效提升閃爍性能[7]。但Hu等[10]證明Pr4+會在Pr:LuAG陶瓷中引起強烈的自吸收, 顯著惡化閃爍性能。Pr:LuAG陶瓷的閃爍性能對燒結助劑非常敏感, 亟需尋找有效的途徑減少燒結助劑的使用, 同時抑制產生Pr4+。在石榴石體系陶瓷燒結過程中, 加入SiO2可以生成液相, 加快氣孔沿晶界排出, 是一種有效的燒結助劑。另外值得注意的是, SiO2可以在退火過程中起到抑制Pr離子變價的作用[11]。因此, 微量SiO2的引入對Pr:LuAG光學質量及閃爍性能的影響需要進行深入研究。

本研究采用真空反應燒結制備Pr:LuAG陶瓷預燒體, 然后對預燒體進行熱等靜壓燒結(HIP)后處理得到Pr:LuAG陶瓷。研究SiO2含量、預燒溫度和預燒時間對陶瓷預燒體以及HIP后Pr:LuAG陶瓷微觀結構以及光學性能的影響。并進一步研究Pr:LuAG陶瓷的發光行為, 發現痕量SiO2的添加對Pr:LuAG閃爍陶瓷的發光性能影響較小。

1 實驗方法

以商業高純Pr6O11、Lu2O3和Al2O3粉體為原料, 按照Pr0.0075Lu2.9925Al5O12(0.25at%Pr:LuAG)的化學式配比混合加入高純Al2O3球磨罐, 同時加入0、50、100、150和200 ppm SiO2(1 ppm表示添加量為1×10–6g/g)作為燒結助劑(使用TEOS替代來提高分散性)。將無水乙醇加入到稱量后的粉體中, 使用高純氧化鋁球球磨混合。得到的漿料70 ℃烘干后過200目(74 μm)尼龍篩。獲得的混合粉體在馬弗爐中煅燒(600 ℃× 4 h)以去除殘存水分及有機物。煅燒后的粉體在較低的壓力下干壓成型, 然后在300 MPa壓力下冷等靜壓得到最終的素坯。素坯在真空中1650~1825 ℃下進行1、3、5和10 h的預燒。將得到的預燒體在1800 ℃氬氣氣氛、壓力200 MPa下HIP后處理3 h。HIP后得到的Pr:LuAG陶瓷在空氣中1450 ℃下連續退火10 h, 然后雙面拋光至1.2 mm厚, 以便進一步表征。

采用日本日立公司的SU8220場發射掃描電鏡觀測陶瓷預燒體及HIP后陶瓷熱腐蝕表面的微觀形貌。使用美國Varian公司的Cary-5000型紫外–可見–近紅外分光光度計測試透明陶瓷的直線透過率。利用中國科學院上海硅酸鹽研究所自制的X射線激發發射光譜儀采集陶瓷的X射線激發光譜, 工作電壓為70 kV, 電流為1.5 mA; 使用海洋光學QE65000型光譜儀對發光信號進行分析。對陶瓷的脈沖高度譜進行采集并計算陶瓷的光產額。實驗裝置由混合光電倍增管模塊(DEP PPO 475B)、能譜放大器(ORTEC model 672)以及多道分析器(ORTEC 927TM)組成。閃爍衰減曲線采用同一設備測試, 采用SpectraSolve 3.01 PRO軟件對實驗數據進行三指數去卷積擬合。

2 結果與討論

圖1為不同溫度預燒5 h得到的不同SiO2添加的Pr:LuAG陶瓷的致密度曲線。從圖中可以看到, 隨著預燒溫度提升, Pr:LuAG陶瓷預燒體的密度不斷上升。SiO2添加量對Pr:LuAG預燒體致密度的影響較小。

圖2為不同溫度預燒5 h的不同SiO2添加的Pr:LuAG陶瓷在HIP前后的晶粒尺寸變化曲線(其中用VS表示預燒體)。隨著SiO2含量的增加, 預燒體晶粒尺寸有一定程度的減小。Stevenson等[12]的研究表明, 添加一定量的SiO2會產生液相使YAG陶瓷的致密度升高, 同時會使晶粒尺寸變大。但在本研究的陶瓷預燒體中, 這一作用似乎并不明顯。這可能是由于使用的SiO2的含量較少, 且晶粒細小, 晶粒表面積大, 從而導致晶界液相厚度較小, 在預燒過程中不足以促進燒結, 這與致密度的結果也一致。同時一些文獻也表明[13], 在微量SiO2存在的情況下, SiO2會與石榴石反應生成第二相化合物, 有可能起到抑制晶粒長大的作用。

圖1 不同溫度預燒5 h得到的不同SiO2添加Pr:LuAG陶瓷的相對密度

圖2 不同溫度預燒5 h得到的不同SiO2添加Pr:LuAG陶瓷在HIP前后的晶粒尺寸

圖3為1775 ℃預燒5 h得到的不同SiO2添加量的Pr:LuAG陶瓷熱腐蝕表面的FESEM形貌照片。從圖中可以看到, 隨著SiO2添加量的增加, 氣孔的數量和大小并沒有明顯的變化, 晶粒有一定程度的減小。

圖4為1775 ℃預燒5 h的不同SiO2添加量的Pr:LuAG陶瓷HIP后的直線透過率曲線。隨著SiO2添加量的增加, 陶瓷直線透過率先上升后下降。其中150 ppm SiO2添加量的Pr:LuAG陶瓷的直線透過率最高, 在400 nm處約為77%, 在800 nm處的直線透過率約為81%。隨SiO2添加量進一步增加, Pr:LuAG陶瓷的透過率下降。

圖5為不同SiO2添加量1775 ℃預燒5 h的Pr:LuAG陶瓷在HIP后的熱腐蝕表面FESEM形貌照片。在未添加SiO2的陶瓷中, 存在大量晶內氣孔。加入微量SiO2后, 晶內氣孔大幅減少, 透過率顯著上升。隨著SiO2添加量的增加, 氣孔逐漸減少, 透過率也不斷上升。在200 ppm SiO2添加量的陶瓷中, 雖然氣孔較少, 但透過率下降。從陶瓷的斷面可以看到, Pr:LuAG陶瓷中存在Al2O3第二相, 這是透過率下降的關鍵因素。

圖3 1775 ℃預燒5 h得到的不同SiO2添加Pr:LuAG預燒體熱腐蝕表面FESEM形貌照片

圖4 不同SiO2添加量的1775 ℃預燒5 h后Pr:LuAG陶瓷HIP后的直線透過率

公式(1)為Stevenson等[14]總結的壓力輔助下陶瓷的致密化速率公式:

添加SiO2時, 在燒結過程中會產生一定量的液相。從公式(1)中可以看出, 液相增加, 陶瓷的致密化速率由于液相邊界厚度b的增加而大幅提升。在液相存在的情況下, 陶瓷內的氣孔在高壓作用下更容易在晶界沿著液相排出。從圖5(a)中也可以看出, 在未添加SiO2的陶瓷中大的氣孔雖然在HIP過程中被大幅壓縮和部分排出, 但仍存在大量晶內氣孔。這主要是由于液相含量較少, 晶界潤濕性不夠, 氣孔的遷移速率低于晶界的遷移速率。氣孔在晶粒生長的過程中不能隨晶界一同遷移, 而殘留在晶粒內部成為光散射源。隨SiO2添加量增加, 液相含量上升, 氣孔沿著晶界移除的效率也隨之提升, 可以看到陶瓷內部的氣孔也隨之減少, 光學質量不斷上升。但添加200 ppm SiO2的陶瓷透過率出現下降, 是由于Si4+在LuAG晶格中會占據Al3+四面體格位。因此隨著SiO2添加量增加, 更多的Al3+被Si4+取代, 造成了陶瓷富Al。過量的Al以富Al2O3第二相的形式存在, 從而引起陶瓷光學質量的下降。

進一步研究預燒溫度對Pr:LuAG陶瓷性能的影響。圖6為不同溫度下預燒5 h的100 ppm SiO2添加量的Pr:LuAG陶瓷熱腐蝕表面的FESEM形貌照片。從圖中可以看到, 隨著預燒溫度上升, 預燒體的晶粒不斷長大。在1650 ℃預燒時, Pr:LuAG陶瓷中存在大量開氣孔, 溫度上升到1750 ℃時, 氣孔大幅減少, 但仍然存在少量開氣孔。隨著溫度繼續上升, 開氣孔基本消失, 同時氣孔不斷減少。從圖1中也可以看出, 預燒體的密度隨著預燒溫度升高不斷上升。開氣孔消失, 形成完全閉氣孔結構的預燒體才適合于熱等靜壓燒結。在本研究中, Pr:LuAG陶瓷中的氣孔能被有效排出得到透明陶瓷時, 預燒溫度不低于1775 ℃, 致密度超過92%, 與文獻中報道的結果基本一致[14-15]。

圖7為不同溫度下預燒5 h制備的100 ppm SiO2添加量的Pr:LuAG陶瓷HIP后的直線透過率曲線。1775 ℃預燒的陶瓷在400 nm處的直線透過率超過了75%。隨著預燒溫度的上升, 陶瓷的直線透過率呈現下降趨勢。在低溫預燒時, 陶瓷的密度較低(低于92%), 存在大量的開氣孔。陶瓷在HIP過程中, 開氣孔存在的情況下外界和內部氣孔并不存在壓力差, 因此對致密化行為并沒有額外的驅動力, 因此難以實現氣孔的有效移除及陶瓷的透明化。

圖5 1775 ℃預燒5 h的不同SiO2添加量Pr:LuAG陶瓷HIP后熱腐蝕表面及斷面FESEM形貌照片

圖6 不同溫度預燒5 h的100 ppm SiO2添加量的Pr:LuAG陶瓷的熱腐蝕表面FESEM形貌照片

圖7 不同溫度預燒5 h制備的100 ppm SiO2添加量的Pr:LuAG陶瓷HIP后的直線透過率曲線

圖8為不同溫度預燒5 h制備的100 ppm SiO2添加量的Pr:LuAG陶瓷HIP后的熱腐蝕表面FESEM形貌照片。從圖中可以看到, 1750 ℃預燒的陶瓷中存在大量的氣孔, 這是導致陶瓷不透明的主要原因。預燒溫度上升到1775 ℃后, 陶瓷內的氣孔基本消失, 晶粒尺寸均勻, 沒有明顯可見的第二相。隨預燒溫度進一步升高, 晶粒尺寸不斷變大, 陶瓷中氣孔的數量增加。在1825 ℃預燒的陶瓷中甚至出現了一些晶內氣孔。

圖8 不同溫度預燒5 h制備的100 ppm SiO2添加量的Pr:LuAG陶瓷HIP后的熱腐蝕表面FESEM形貌照片

圖9為1775 ℃預燒不同時間的Pr:LuAG陶瓷的致密化曲線。從圖中可以看到, 隨著預燒時間的延長, 陶瓷的致密度也不斷上升。在預燒5 h及以上時間時, 陶瓷預燒體的相對密度均達到92%左右。

圖10為1775 ℃不同時間預燒后Pr:LuAG陶瓷HIP后的直線透過率曲線。陶瓷在預燒5 h及以上時HIP后才能實現透明化。在預燒5 h時, 致密度約為92%。因此在本研究中, 92%的相對密度是實現封閉氣孔、適合HIP的臨界條件, 這也與前面得到的結果一致。而隨著預燒時間的延長, 晶粒會不斷長大。如公式(1)所示, 晶粒長大會導致HIP過程中致密化速率下降。同時預燒溫度較高時, 預燒時間延長容易形成晶內氣孔, 這在HIP過程難以通過壓力驅動移除。因此在預燒體中, 在實現封閉氣孔的情況下, 應盡量避免晶內氣孔的生成, 同時抑制晶粒的長大, 這樣才能在HIP過程中有效地移除氣孔。

圖9 不同SiO2添加量經1775 ℃預燒不同時間的Pr:LuAG陶瓷的致密化曲線

圖10 1775 ℃預燒不同時間制備的不同SiO2添加量的Pr:LuAG陶瓷HIP后的直線透過率

圖11為1775 ℃真空預燒5 h的不同SiO2添加Pr:LuAG陶瓷HIP后的歸一化XEL光譜。310 nm的發射峰對應于Pr3+離子的特征5d-4f發射, 并伴隨一些450 nm以上的4f-4f躍遷發射。增加SiO2后, 不同Pr:LuAG陶瓷的發射譜基本沒有區別, 說明微量SiO2的引入不會產生新的發射中心, 也不會引起4f-4f慢發光成分的增加。

表1中列出了HIP后不同SiO2添加Pr:LuAG陶瓷在1和6 μs門寬下的光產額、能量分辨率、閃爍衰減時間及快分量的含量。從表中可以看到, 隨SiO2含量的增加, 光產額有一定的下降趨勢, 但能量分辨率不斷優化。且光產額下降也與材料中存在的散射有關, 較大的散射即較差的光學質量有利于閃爍光的收集。其中100 ppm SiO2添加量的Pr:LuAG陶瓷在6 μs門寬下的光產額約為13000 ph/MeV, 這一數值與文獻中報道的Pr:LuAG單晶的光產額接近[16]。

圖11 不同SiO2添加量的Pr:LuAG陶瓷歸一化XEL光譜

表1 不同SiO2添加量的Pr:LuAG陶瓷光產額、能量分辨率、閃爍衰減時間及快分量含量

*LY represents the light yield while ER is the energy resolution.1and2represent the fast and slow scintillation decay time whilefastis the intensity of fast component

當SiO2添加量為100至200 ppm時, 光產額變化較小。在不考慮光學質量的影響下, 200 ppm以內SiO2添加的陶瓷的光產額的影響低于23.5%。此外, SiO2添加后, 閃爍衰減時間變化較小, 同時快分量含量有了大幅提升。這說明加入微量SiO2對Pr:LuAG閃爍陶瓷的發光效率影響較小, 且同時能實現較高的光學質量, 這對于Pr摻雜石榴石閃爍陶瓷的意義尤為重要。

3 結論

以商業氧化物粉體為原料, 采用真空燒結結合熱等靜壓燒結(HIP)制備了Pr:LuAG透明陶瓷。研究結果表明, SiO2能顯著提升HIP后Pr:LuAG陶瓷的光學質量。添加SiO2在HIP過程中產生的液相使陶瓷致密化速率加快, 氣孔更容易沿著晶界排出從而提升光學質量。添加150 ppm SiO2時陶瓷光學質量最高, 400 nm處的直線透過率約為77%, 800 nm處為81%。但過多的Si原子會取代Al四面體格位, 引起化學計量比偏離, 形成Al2O3第二相降低陶瓷的光學質量。此外, 研究了預燒溫度及預燒時間對陶瓷的微觀結構及光學性能的影響。1775 ℃及以上溫度預燒5 h的陶瓷致密度超過92%, 能形成完全閉氣孔結構, 在HIP后可以實現陶瓷透明化。進一步提升預燒溫度或者延長保溫時間, 晶粒尺寸也隨之增大, 不利于HIP過程中致密化速率的提升及氣孔的排出, 不利于光學質量的提升。此外添加微量SiO2對Pr:LuAG閃爍陶瓷的發射光譜并沒有影響, 不會增加慢發光成分。100 ppm SiO2添加量的Pr:LuAG陶瓷在6 μs門寬下的光產額超過13000 ph/MeV, 與Pr:LuAG單晶處在同一水平。SiO2添加量在200 ppm及以下時, 光產額的影響低于23.5%。同時添加SiO2后Pr:LuAG陶瓷的能量分辨率不斷優化, 快分量含量也有了大幅提升, 這說明添加微量SiO2結合熱等靜壓燒結適合于Pr摻雜石榴石閃爍陶瓷的制備。

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Trace SiO2Addition on Optical and Scintillation Property of Pr:Lu3Al5O12Ceramics

HU Zewang1,2, CHEN Xiaopu1,2, LIU Xin1,2, LI Xiaoying1,2, SHI Yun1, KOU Huamin1, XIE Tengfei1, LI Jiang1,2

(1. Key Laboratory of Transparent Opto-functional Inorganic Materials, Shanghai Institute of Ceramics, Chinese Academy of Sciences, Shanghai 201899, China; 2. Center of Materials Science and Optoelectronics Engineering, University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China)

Sintering aids are widely used to improve the optical quality of ceramics in the preparation of transparent ceramics. However, sintering aids may deteriorate the luminescent properties of the ceramics. In this work, 0.25at%Pr:LuAG scintillation ceramics were prepared by vacuum pre-sintering combined with hot isostatic pressing. The influences of trace SiO2sintering aid on the optical and scintillation properties of the ceramics were studied. The results show that a small amount of SiO2below 200 ppm (1 ppm means that addition content is 1×10–6g/g) can effectively promote the remove of pore during hot isostatic pressing and improve the optical quality of the Pr:LuAG ceramics. Their in-line transmittance with 150 ppm SiO2is about 77% at 400 nm. The effects of pre-sintering temperature and holding time on the optical properties of Pr:LuAG ceramics were also investigated. When completely closed pore structure is formed, further increasing the pre-sintering temperature or prolonging the holding time reduce the densification rate in the hot isostatic pressing process, which is not conducive to the remove of pores and lower the optical quality of the Pr:LuAG ceramics. In addition, trace SiO2addition has less effect on scintillation properties of the Pr:LuAG ceramics. Adding trace SiO2sintering aid combined with hot isostatic pressing is an effective way to prepare Pr doped garnet scintillation ceramics.

Pr:LuAG ceramics; sintering aids; optical quality; scintillation property

1000-324X(2020)07-0796-07

10.15541/jim20190418

TQ174

A

2019-08-13;

2019-09-30

國家重點研發計劃項目(2017YFB0310502, 2016YFB0701004); 國家自然科學基金(61775226, 61675221)

National Key R&D Program of China (2017YFB0310502, 2016YFB0701004); National Natural Science Foundation of China (61775226, 61675221)

胡澤望(1992–), 男, 博士研究生. E-mail: huzewang@student.sic.ac.cn

HU Zewang(1992–), male, PhD candidate. E-mail: huzewang@student.sic.ac.cn

李江, 研究員. E-mail: lijiang@mail.sic.ac.cn

LI Jiang, professor. E-mail: lijiang@mail.sic.ac.cn