非準直點源透射法測量體源樣品的線性衰減系數

阿不都莫明·卡地爾，張 磊，勒孚河，亢 銳，塔依爾·斯拉甫力，郭秋菊

(1.北京大學 物理學院 核物理與核技術國家重點實驗室，北京 100871；2.新疆維吾爾自治區計量測試研究院，新疆 烏魯木齊 830011；3.國民核生化災害防護國家重點實驗室，北京 102205)

HPGe γ譜儀是目前最常用的樣品放射性核素分析及活度濃度測量儀器。HPGe γ譜儀測量未知體源樣品放射性核素活度濃度時，通常需進行符合相加修正和自吸收修正。當未知體源樣品和刻度源在介質成分和密度上有差異時，需對被測樣品做自吸收修正。對于低能γ放射性核素，自吸收修正則尤為重要。計算自吸收修正因子時，未知樣品γ射線的線性衰減系數μ是除密度ρ之外最重要的參數，也是最難得到的參數。基于模擬計算的自吸收修正方法，將樣品的線性衰減系數作為不可或缺的輸入參數[1-2]。

未知樣品的線性衰減系數，與樣品介質的組分和密度有關。線性衰減系數的獲取，通常有兩種途徑。一是直接利用γ射線在穿過介質時的指數衰減規律定義式I=I0exp(-μx)(I和I0分別為準直或平行γ射線束在有待測介質和無待測介質時探測器探測到的計數或計數率，I/I0即為γ射線透射率，x為穿透介質的厚度，μ為該待測介質對特定能量γ射線的線性衰減系數)，采用點源準直γ射線束照射被測介質，測量平行束的透射率，由透射率反推算出線性衰減系數[3]。另外一種途徑是先對被測介質進行成分分析[4-5]，再利用γ射線與不同物質的反應截面數據，通過理論計算來獲取介質的線性衰減系數。

第1種方法通常稱為準直點源法，該方法簡單，能快速算出樣品介質的衰減系數，在實際測量或蒙特卡羅模擬中經常使用[6-7]。但此方法通常需定制鉛準直器、鋼支架等額外的輔助設備來搭建γ射線透射實驗條件，設備昂貴、笨重，操作不便，且無法解決多種尺寸樣品的測量問題。

第2種方法通常稱為理論計算法。該方法無需昂貴的實驗裝置，且有XCOM光子反應截面數據庫等網上計算平臺供研究人員免費使用。但該方法需預知樣品組分，而樣品成分分析價格昂貴且費時間，對于不具備成分分析能力的實驗室不太實用[8-12]。該方法無法大面積推廣。

考慮到上述問題，Kim等[13]和Badawi[14]近年提出了非準直點源透射法計算樣品線性衰減系數。該方法不再使用準直器，直接將點源置于樣品盒上方一定距離進行透射，根據光子積分探測效率和平均透射率確定樣品的線性衰減系數。相比于準直點源透視法，非準直點源透射法無需準直器，探測計數多，統計誤差小。2016年，o?taric等[15]提出使用圓柱形體源對圓柱形被測樣品開展非準直透射的方法，通過比較實測透射率和蒙特卡羅模擬透射率，計算被測樣品線性衰減系數，給線性衰減系數的測量開辟了新途徑。但受限于積分函數的簡化表達，該方法要求圓柱形樣品盒的直徑和探測器晶體直徑相等，且只計算γ射線從探測器晶體上方進入晶體，未考慮其他入射情形，在其他HPGe γ譜儀上應用時受限，不便于推廣使用。

本文綜合上述兩種非準直透射法的優缺點，提出一種全新的非準直點源透射法測量體源樣品線性衰減系數。該方法直接把點源置于樣品盒上方一定距離或直接放置在樣品盒上方進行透射，采用蒙特卡羅模擬透射率和實驗測量透射率相比較，反推待測體源樣品的線性衰減系數，并選取5種不同密度的樣品作為待測對象，對該方法實測結果和理論計算的結果進行比較。

1 材料與方法

1.1 基本原理

實驗測量時，圓柱形體源樣品盒通常置于HPGe γ探測器軸線上。非準直點源透射法中，點源可放置在圓柱形體源樣品上方探測器軸線上一定位置處，也可直接放置在樣品盒正中。非準直點源透射實驗原理示于圖1。直角坐標原點位于晶體上表面中心位置，xy平面與晶體上表面重合，z軸為對稱軸。點源實際為活性區半徑Rsource很小的平面源，遠小于晶體和樣品介質的半徑，可近似為點源。

圖1 非準直點源透射實驗原理圖Fig.1 Schematic design of non-collimated point source transmission experiment

根據γ射線穿過物質時的衰減規律，點源發射并沿投向探測器晶體方向某一隨機路徑射出的第i個光子穿過其路徑上的多種物質(包括樣品盒材料、被測樣品介質、探測器包裝材料、晶體死層等)在探測器晶體內被探測到的概率[10-11]為：

εi=exp(-μMLi)[1-exp(-μCWi)]ai

(1)

其中：εi為該光子的探測概率；Li和Wi分別為光子在樣品介質和探測器晶體中穿過的路程；μM和μC分別為樣品介質和探測器晶體對該能量γ射線的線性衰減系數；ai為γ射線在進入晶體前穿過其他物質，如樣品盒、探測器包裝材料等的衰減。exp(-μMLi)代表γ射線從樣品介質穿出的概率，1-exp(-μCWi)代表γ射線在探測器晶體中的截留概率，兩項乘積即為光子的探測概率。當有N個光子沿N個隨機路徑穿過被測介質投向探測器晶體時，其被探測到的平均概率(即探測效率)為：

(2)

式(2)將ai當作常數并用a代替。雖然，根據γ射線實際路徑的不同，其在包裝材料如樣品盒、探測器外殼中的路徑也不同，但由于包裝材料壁薄且一般用輕質材料如聚乙烯和鋁，光子在包裝材料中的路程和衰減與在樣品和晶體中的路程和衰減相比非常小。為簡化計算過程，假設光子在這些包裝材料中的路徑是垂直且相等的，將a看作常數。

另外，需強調的是，由于透射率定義為有/無待測介質時探測器測量到的計數(或計數率)的比值，選定測量幾何后，只有確定的一部分光子投向晶體，本文只考慮投向晶體方向的光子，因此文中所提到的探測效率特指進入到晶體內的光子的探測概率，而不是光子發射到4π立體角里的探測效率。

根據定義，當樣品盒內有(μM≠0)和無(μair=0，空盒)待測介質時，由探測器探測到的γ光子計數之比即為γ射線穿過該介質的透射率，即：

(3)

確定了測量幾何條件后，可模擬算出其在所穿過介質中的路程L和W。若知道穿透介質的線性衰減系數μ，理論上可由式(3)計算出該測量幾何條件下，不同能量γ射線的透射率。反過來，若進行實際測量先獲取透射率TM，通過μ的迭代求解，可算出在該測量幾何下的線性衰減系數μ。

本測量方法計算線性衰減系數μM的步驟如下。

1) 在相同測量條件下，分別測量點源發射的某一特定能量γ射線在穿過空樣品盒(μair=0)和裝有被測介質樣品盒(μM≠0)的計數，獲得該能量γ射線在被測介質的透射率TM。

2) 用MatLab軟件編寫的程序模擬該測量條件下γ射線的穿透過程，產生N個隨機路徑并算出光子在被測介質和晶體中的路程。

3) 賦μM初始值為μ(如μ=0)，將μ代入式(3)計算透射率T。

4) 比較實測TM與上一步計算的T，若差異很大，則遞進改變μ重新計算T。

5) 重復上一步驟，直到計算的T和TM在期望的誤差范圍內為止。本研究推薦期望的誤差范圍是|T-TM|≤0.000 1。

通過該方法得到的實測線性衰減系數μM既代表了實測值又反映了光子實際的透射過程。實測時建議選用活度較被測樣品大得多的點源進行測量，以減小待測樣品的自身放射性的影響。或先測量樣品能譜再做透射實驗，將樣品能譜作為本底譜從透射譜中扣除。至于探測器晶體的衰減系數μC，則根據其基質由XCOM等平臺計算。事實上，當所有幾何條件固定后，對于特定能量的γ射線，透射率只與被測基質有關，而與探測器晶體無關，即只有被測基質不同時透射率才會不同。晶體的μC只反映其對所穿過光子的收集或截留能力，其與光子進入晶體前的過程無關，改變μC只影響光子透過空盒和被測基質后的探測效率，但兩者的比值不變。因此，測量幾何固定后，為μC隨機賦予某值對計算結果不產生影響。而模擬計算結果也顯示，μC在0.001～1 000倍的變化范圍內，由式(3)計算的μM未受影響。但為不產生誤解，在探測器晶體基質已知的情況下，本文建議使用與被測γ射線對應的晶體μC。

1.2 蒙特卡羅模擬光子發射過程

用MatLab軟件蒙特卡羅模擬光子發射過程，具體過程如下。

1) 對點源發射方向進行抽樣，計算光子的射程。由于點源發射γ光子是隨機過程，光子的出射方向也是完全隨機的。根據此特點，在放射源和探測器晶體的介質空間內隨機產生兩個點S(sx,sy,sz)和C(cx,cy,cz)，分別作為光子產生點和晶體內光子路徑上的任意點，算出通過這兩個點的直線在各介質內穿過的距離，作為光子在該介質內的射程。

圖1示出了點源發射的光子穿過樣品到達晶體的幾種可能的路徑(從放射源射出的實線)。光子從點源發射，經過樣品，并最終進入晶體的過程中，可能會穿過多個平面(樣品、晶體和冷指的上、下表面，圖1中以橫向虛線表示，標為P1、P2、P3、P4、P5，與xy平面平行)或圓柱面(樣品側面、晶體側面和冷指側面，圖1中以縱向虛線表示，z軸為對稱軸)。然后，求出光子路徑的延長線與這些平面和圓柱面的交點坐標，再根據給定的幾何尺寸判定實際的交點，就可計算光子在各介質內的路程。

S(sx,sy,sz)和C(cx,cy,cz)是光子路徑上的兩點，則路徑直線方程為：

(x-cx)/(sx-cx)=(y-cy)/

(sy-cy)=(z-cz)/(sz-cz)

(4)

設P(px,py,pz)為光子路徑與某曲面(平面或圓柱面)的交點，則光子與該曲面的交點坐標的計算公式列于表1。在計算光子與某平面的交點時，將該平面的h代入公式即可。同樣，在計算光子與某圓柱面的交點時，將該圓柱面半徑R代入公式即可。注意光子路徑與圓柱面有兩個交點，圖1中未畫出樣品上方的交點。

2) 隨機產生N個光子，沿N個隨機的方向進入晶體，求出平均探測概率，即為探測效率(式(2))。

表1 曲面方程及交點計算公式Table 1 Surface equation and formula for calculating intersection point

1.3 實驗測量

為驗證上述模擬計算結果，選擇5種分析純標準物質作為被測介質進行透射實驗。

測量儀器為法國Itech Instruments公司的低本底HPGe γ能譜測量系統。HPGe晶體為P型同軸晶體，晶體直徑和長度均為66 mm。冷指長53 mm，直徑9 mm。實測相對探測效率為50.7%。

透射實驗選用點源從中國計量科學研究院購買，分別為241Am、133Ba和152Eu核素的圓形薄膜面源，活性區直徑約3 mm，源托厚度4 mm。選用5種不同密度的標準基質作為測量方法檢驗對象，其基質參數列于表2。將粉末狀的被測介質分別裝滿于圓柱形φ75 mm×70 mm的常規樣品盒，根據實際尺寸計算其體積，稱重計算出樣品裝樣密度。

表2 被測樣品基質信息Table 2 Matrix data of measured samples

由XCOM光子反應截面計算平臺計算所選用的被測物質在上述幾個核素特定γ射線能量點的質量衰減系數，再乘以樣品密度，獲得其線性衰減系數μX，該線性衰減系數理論值作為實驗測量的參考值，列于表3。

表3 由XCOM軟件給出的被測物質對應不同能量γ射線的線性衰減系數Table 3 Linear-attenuation coefficient of measured matrix for different γ energy given by XCOM software

透射實驗分兩種情況進行。第1種情形，用定制的有機玻璃支架將被測樣品和點源同軸置于探測器上方進行透射，探測器端面到樣品盒底面距離為1 cm。考慮到其γ射線能量和活度、241Am源置于距探測器端面10 cm的高度，測量時間為30 min(活時間)；133Ba和152Eu置于距探測器端面25 cm之處，測量時間為15 min(活時間)。

第2種情形，將被測樣品直接置于探測器端面、點源直接置于樣品盒上蓋中心，即點源與探測器端面的距離為樣品盒的高度。因測量計數率增加、各核素測量時間相比第1種情形減少5 min。對于不同基質，以241Am測量時的計數統計誤差最大值小于10%，其余兩種核素不同發射率的γ射線測量計數的統計誤差均在小于4%的范圍內。

2 結果與討論

將被測分析純基質的透射計數除以相同測量幾何下空樣品盒的透射計數，得到其透射率TM后，由前面介紹的μ計算程序，算出各被測基質在對應能量點的線性衰減系數μM，模擬計算的抽樣數N=106。

第1種情形(有源支架)和第2種情形(無源支架)下，由該方法給出的測量值μM及其對XCOM理論計算值μX的相對誤差Δ列于表4、5。

表4 有源支架情形下的μM蒙特卡羅計算結果及其對μX的相對誤差Table 4 MC calculation result of μM and its relative error toward μX with sample-holder

表5 無源支架情形下的μM蒙特卡羅計算結果及其對μX的相對誤差Table 5 MC calculation result of μM and its relative error toward μX without sample-holder

從表5的結果可看出，兩種情形下，本文提出的非準直點源透射法實驗測量的μM與XCOM平臺理論計算值在不同γ射線能量下吻合得較好。除Fe2O3外，其余被測介質在不同能量點上的相對誤差在有、無源支架的情況下均小于8%。尤其在小于200 keV的3個能量點，不同基質模擬計算值與參考值的差異在有源支架時小于5.5%、無源支架時小于6%。說明采用此方法在有、無源支架的情況下均可獲得幾乎接近的μ。若適當增加透射時間、減少計數的統計漲落，可進一步降低與XCOM參考值的差異。

無源支架時，各能量點μ的相對誤差較有源支架時大些。主要原因在于無源支架時，放射源與探測器距離接近，不同能量光子之間發生符合相加效應的概率增加，導致計數統計誤差增大。尤其是152Eu源計算的μ誤差較大，其中244 keV能量點的差異特別明顯。建議在使用此類放射源時，可采用源支架適當增加測量距離，減小符合相加概率。氧化鐵等含有高原子序數元素的被測物質，在無源支架測量時的誤差較有源支架時的大，對此類物質也建議適當增加測量距離和次數。

值得注意的是，本方法只關心投向探測器晶體方向的γ射線，而γ射線從源支架、探測器屏蔽體等周邊物體的散射對計數的影響在本文中未考慮。由于散射損失能量，這部分光子對原來的γ射線全能峰計數無貢獻，但因所使用的是發射多支γ射線的點源，有可能影響到低能γ射線的全能峰計數。要考慮此影響，最理想的方法是使用只發射單能量γ射線的源來求出其對感興趣的低能道的貢獻。實驗值和理論值偏差的潛在來源，還包括更換樣品或點源時橫向位置的不一致性、樣品盒壁厚的差異等。

盡管存在上述不確定性，但實驗和理論結果在不同密度、不同能量處吻合程度較好，證明了本文提出的非準直點源透射法能給出不同密度待測介質的線性衰減系數的有效估計。

3 結論

本研究提出了一種全新的非準直點源透射測量方法，通過將點源置于樣品盒上方一定距離或直接放置在樣品盒上方進行透射，采用蒙特卡羅模擬透射率和實驗測量透射率相比較，反推待測體源樣品的線性衰減系數。實驗研究結果表明，本文提出的非準直點源透射法實驗測量的線性衰減系數μM與XCOM平臺理論計算值μX在不同γ射線能量下吻合良好，在有、無源支架情況下均小于8%。

此測量方法簡單靈活，不再需要定制準直器或進行成分分析，且不受樣品、探測器尺寸的影響，可推廣應用到多種體源樣品的線性衰減系數測量。對成分不明、形狀不規則、不便進行成分分析的樣品，此方法具有很大的應用價值。

同時，由于常見土壤或石料，其主要成分為Al2O3、SiO2、CaCO3等，本方法計算效果非常明顯。本文提出的非準直點源透射法，可給出新疆地區石料和玉石樣品的線性衰減系數有效估計。