用于核保障中核材料衡算的液體閃爍體中子多重性測量裝置

程毅梅，許小明，尹洪河，柏 磊，祝利群

(中國原子能科學研究院 放射化學研究所，北京 102413)

隨著核工業的發展，世界范圍內的U、Pu材料越來越多，防止核擴散已成為當今國際社會普遍關注的問題。由于U、Pu均可產生裂變中子，因此，利用中子探測技術并結合同位素豐度對其進行非破壞性分析，是核保障領域最常用的手段。中子多重性測量技術在核保障領域，特別是核材料衡算方面具有重要的意義。

中國原子能科學研究院在特殊核材料(SNM)及核廢物非破壞性中子分析的研究工作中積累了豐富的經驗，先后自主研制了有源井型(AWCC)符合中子探測器、桶裝核廢物中子檢測裝置(已在設施現場投入使用)以及中子多重性測量裝置。這類探測器均基于3He正比計數管3He(n,p)反應，通過探測由裂變產生并經聚乙烯慢化的熱中子符合事件來確定SNM的質量，其符合門寬時間在ms量級。

由于3He氣體一直受制于歐美國家，國際市場上3He正比計數管價格居高不下，限制了該類技術在我國的發展，故有必要研發替代3He中子計數管的技術。液體閃爍體(液閃)探測器可實現對快中子的探測，使符合門寬時間達到ns量級。液閃探測器能有效降低偶然符合事件的影響，并在高本底環境中，能以更短的時間獲得更佳的測量精度。另外，相較于3He正比計數管，液閃探測器具有更好的能量分辨特性，對于不純的Pu金屬、PuO2以及高濃鈾，能有效地對(α,n)中子和裂變中子進行區分。且液閃探測器價格遠低于3He正比計數管，因此在中子測量中采用液閃探測器可有效節約成本、提高性能。

國內外在液閃探測器測量中子方面已開展了不少研究。美國洛斯阿拉莫斯國家實驗室初步開發了一種液閃中子探測裝置模型[1]；部分國外研究機構亦基于液閃探測器開展了針對核材料測量方面的研究[2-4]，這些研究多建立在模擬計算上；同時，蘭開斯特大學為滿足液閃中子多重性實時測量要求，設計開發了專用的快速數據處理系統[5]。火箭軍工程學院的張全虎、莊琳、黎素芬等基于液閃探測器，通過模擬計算的方式開展了一系列中子多重性相關模擬研究[6-8]。但在液閃探測器中子多重性測量技術的應用研究方面，文獻報道較少。

本文通過采用多個液閃探測器組成緊密排布的液閃探測器陣列(測量裝置)，結合后續的n-γ脈沖形狀甄別電子學系統和相關的數據處理軟件，對基于液閃探測器的中子多重性測量開展相關研究。

1 測量原理

1.1 液閃探測器工作原理

探測器主要包括液閃、光學收集系統(反射層、耦合劑、光導、光電倍增管(PMT))以及分壓器(光電倍增管的前放)，如圖1所示。

圖1 液閃探測器結構原理圖[9]Fig.1 Structural schematic for liquid scintillation detector[9]

圖2 對應于γ和中子事件光電倍增管電流脈沖和積分脈沖隨時間的變化關系[10]Fig.2 Current pulses from PMT and integral pulses vs time for γ and neutron events[10]

1.2 n/γ甄別原理

中子主要與液閃中的H原子發生彈性散射產生反沖質子；而γ光子則通過光電效應、康普頓散射等作用產生次級電子。兩者輸出的電流脈沖和積分脈沖差異如圖2所示，γ信號的脈沖衰退時間較短，而中子則相對長很多。基于該差異，即可實現兩種信號的甄別。

1.3 多重性測量原理

中子多重性[11-13]測量技術是一種通過測量核材料裂變中子的多重性分布以實現對核材料進行準確定量分析的快速NDA技術，測量過程中無需標樣刻度，可區分裂變中子與非裂變中子，從而降低非裂變中子干擾和基體材料影響。

以Pu材料為例，理想情況下，根據中子多重性測量信息，能測定樣品中有效240Pu(有效240Pu定義為樣品中所有Pu的偶核同位素產生等效于240Pu產生的符合中子計數率)的質量m240。若樣品中Pu的同位素組分已知，則可推算得到總Pu量m：

(1)

式中，f238、f240、f242為樣品中存在的238Pu、240Pu、242Pu的豐度。

2 液閃中子多重性測量實驗裝置的建立

2.1 液閃探測器的選擇

對含10 g Pu的樣品，使用3種尺寸的BC-501型液閃探測器進行研究，針對其n/γ甄別性能(以品質因數M表示)和探測效率等主要評估指標得到的測試結果列于表1。

表1 各尺寸液閃探測器性能對比Table 1 Performance comparison for liquid scintillation detectors with different sizes

注：Cs為137Cs源在康普頓電子光產額響應曲線中的康普頓邊所對應的電子能量，1Cs=477 keV

根據以上測試結果可發現，n/γ甄別性能與計數率(探測效率)是互相對立的兩個特性，即隨著探測器體積的增大，n/γ甄別性能逐漸降低，而探測效率則逐漸增大。經權衡后確定選擇Saint-Gobain公司生產的φ12.7 cm×12.7 cm的液閃探測器。

2.2 配套電子學系統的建立

脈沖形狀甄別電子學系統基于過零時間法原理。考慮后端脈沖形狀甄別電子學系統需同時處理多路由光電倍增管輸出的快信號，選定德國Mesytec公司生產的MPD-4模塊，該模塊能同時對4路液閃探測器輸出的信號進行甄別。

在多探頭的中子多重性分析測量中，為滿足MPD-4脈沖形狀甄別模塊后端數據收集/處理電子學系統的功能要求，選擇Fast ComTec GmbH公司生產的6(5+1)輸入10 GHz TOF多路定標器MCS6A以及配套的數據采集軟件MCS6A。由MPD-4模塊以及MCS6A多路定標器構成的用于中子多重性測量的n/γ脈沖形狀甄別及后端數據采集/處理電子學系統示于圖3。

2.3 數據處理軟件的開發

為實現裝置數據采集系統MCS6A所得到測量數據的分析處理，編寫了配套的數據處理軟件，功能主要包括本底刻度、對MCS6A數據文件的轉換、轉換后數據的符合關系分析、多重性分布獲取以及多重性數據計算及結果分析等，部分軟件界面如圖4所示。

圖3 電子學系統結構圖Fig.3 Structure schematic of electronics system

2.4 實驗裝置的優化設計

1) 模擬優化

通過采用模擬計算的方式對實驗裝置的設計進行了優化。采用6個液閃探測器所構成的探測器陣列如圖5所示，探測器緊密排布圍成的腔體為邊長15.24 cm的密閉正方體，此時探測器間無屏蔽。

按照以上幾何結構，結合模擬計算得到的結果列于表2。

圖4 數據處理軟件部分界面Fig.4 Partial interface of data processing software

圖5 6個液閃探測器構成的模擬裝置幾何結構Fig.5 Geometry structure of device with 6 detectors

表2 6個液閃探測器計算結果Table 2 Calculation results for 6 liquid scintillation detectors

模擬實驗結果表明，當閾值選擇為0.25Cs時液閃探測器陣列探測效率較高，對最終的裝置性能有利，因此在最終實現中子多重性模擬測量裝置時優先考慮該結構。根據經驗，當液閃探測器緊密排列時的探測效率達最大，這樣，在保證樣品腔內徑12 cm的前提下，計算得到樣品腔內壁與探測器表面有1.62 cm的空隙，因此腔壁厚度可在0～1.62 cm間進行調整。又由衰減因子e-μl(其中μ為腔壁材料對于γ射線的線衰減系數，l為腔壁厚度)可看到，腔壁越厚，則對γ射線的屏蔽效果越好，因此將腔壁厚度定為1.62 cm，從而減小后端脈沖甄別電子學系統的壓力。為增大中子的散射概率，提高液閃探測器對樣品所發射中子的探測效率，液閃單元應盡量靠近樣品腔。為降低外部中子對測量結果的影響，需在液閃單元之間填充聚乙烯。由于中子信號強度隨聚乙烯厚度的增加呈指數衰減，考慮到裝置的結構，厚度選擇為13 cm。根據結構參數得到的中子多重性測量裝置結構模擬如圖6所示。

圖6 液閃中子測量實驗裝置結構模擬圖Fig.6 Simulated structure for neutron measurement device based on liquid scintillation detector

按照以上裝置模型，分別在不加鉛屏蔽和添加鉛屏蔽的條件下得到探測效率的模擬計算結果列于表3。

表3 優化設計后液閃探測器中子多重性測量裝置探測效率計算結果Table 3 Calculation detection efficiency for optimized neutron multiplicity counter based on liquid scintillation detector

從以上結果可看出，通過添加該厚度的聚乙烯介質能起到增加中子散射率、提高中子探測效率的作用；同時也能起到消除外部中子影響的作用。添加鉛屏蔽后，雖在一定程度上略微降低了探測效率，但可很好減輕后端脈沖形狀甄別電子學系統的壓力。

2) 實驗裝置的建立

根據通過模擬實驗優化設計后的裝置參數，結合6臺液閃探測器及配套的電子學系統和數據處理軟件，開展了實驗裝置的搭建工作，其中鉛制樣品腔的內徑為12 cm，鉛壁厚度為1.5 cm；聚乙烯屏蔽體的高度為20 cm，厚度為13 cm。

3 裝置性能測試

3.1 n/γ脈沖形狀甄別性能測試

測試中采用了源強為5×104s-1的252Cf中子源。測試時，分別對6個不同序列號(321、322、323、324、325、326)液閃探測器在兩種不同閾值(0.25Cs、0.5Cs)設定下，利用AMPTEK多道譜儀觀察各探測器的n/γ甄別譜。在源與探頭間添加一定厚度的鉛屏蔽以降低γ射線的影響。所采用的鉛屏蔽為裝置自帶鉛制樣品桶，厚度為15 mm。同時，根據放射源的源強，為提高統計性，擬定每次測量的時間為100 s。圖7為閾值設定為0.25Cs和0.5Cs時各液閃探測器的n/γ甄別譜。

圖7 裝置n/γ甄別譜Fig.7 n/γ discriminated spectra of device

測試結果表明，通過對數據加以計算可得到各探測器在兩種閾值設定下的M，列于表4。從測試結果可看出，基于所采用的n/γ脈沖形狀甄別方法，通過建立的這套脈沖甄別電子學系統能有效區分中子信號和γ射線信號，此時各探測器的n/γ甄別效果均較好，且閾值越高，甄別效果越好，而代價則是效率的損失。

表4 n/γ甄別性能測試Table 4 Performance test for n/γ discrimination

3.2 裝置誤甄別率測試

通過以上的n/γ脈沖形狀甄別特性可看到，該裝置具備較好的n/γ甄別性能。盡管如此，還會有少量的γ信號混入到中子計數里，這與甄別閾值的選取密切相關。甄別閾值越低，則混入的γ信號越多；閾值越高，則被誤甄別掉的中子信號越多。因此，n/γ甄別性能的優化和甄別閾值的選取是本研究最精細的工作之一。為給出半定量的結果，在兩種閾值(0.25Cs、0.5Cs)條件下對n/γ甄別性能進行調試，具體步驟如下：1) 觀察兩種閾值條件單獨測量137Cs源時的假中子(誤甄別)信號數來確定相對于γ峰計數的γ誤甄別率εγ′；2) 在兩種閾值下單獨測量252Cf源，將之前得到的γ誤甄別率εγ′用于此時測量得到的時幅轉換譜中，即將εγ′乘以252Cf源測量得到γ峰計數，得到此時誤甄別到的γ信號數，并將此數與實際測量得到的中子信號數進行對比，從而得到測量信號相對于實際中子信號的γ誤甄別率εγ。得到的測量結果列于表5、6。

表5 137Cs裝置誤甄別率Table 5 137Cs mis-discriminating ratio of device

表6 252Cf裝置誤甄別率Table 6 252Cf mis-discriminating ratio of device

由以上測試結果可看到，對6個探測器而言，兩種甄別閾值下的誤甄別率均小于3%。因此，在確保誤甄別率較低，即保證甄別效果的基礎上，為保證足夠的探測效率，選擇0.25Cs的甄別閾值。

通過n/γ脈沖形狀甄別性能測試，表明通過恰當的參數設置，各探測器均能實現對n/γ脈沖形狀的甄別，且甄別效果較好，能滿足裝置性能要求。裝置誤甄別率測試表明，兩種甄別閾值下的誤甄別率均小于3%。因此，在確保甄別效果的基礎上，為保證足夠的探測效率，擬選擇0.25Cs的甄別閾值。綜合兩項性能測試表明裝置運行狀態正常，可開展進一步的模擬測量實驗。

4 實驗室測量及驗證

4.1 模擬測量

模擬測量實驗采用特性與Pu相似的252Cf中子源，源強為5×104s-1，分無聚乙烯屏蔽和有聚乙烯屏蔽兩個階段進行，從而更直觀了解聚乙烯屏蔽對裝置探測效率的影響。通過實驗得到的測量結果列于表7。從表7可知，通過添加聚乙烯屏蔽能有效提高裝置的探測效率。同時，當閾值為0.25Cs時，裝置探測效率達15%。

表7 裝置探測效率Table 7 Detection efficiency of device

4.2 實驗室測量

基于建立的液閃中子多重性測量實驗裝置，對含Pu量10 g的PuO2標樣開展實驗室測量。每次測量時間為300 s，MCS6A最大掃描時長6.87 s。基于之前對裝置性能的測試結果，0.25Cs的甄別閾值既能保證探測效率，又能確保足夠的甄別效果，因此閾值選擇為0.25Cs，具體步驟如下。

1) 采用γ能譜法對Pu標樣進行同位素豐度測量，得到Pu偶核同位素238Pu、240Pu、242Pu豐度分別為0.008 6%、5.085 5%、0.023 3%。為確保統計性，測量時間設定為2 h，此時的不確定度為1.34%。

2) 進行本底測量，此時源腔內不添加任何放射源，測量時間為3 h。測得總計數率為1.08 s-1，二重和三重符合計數率均為0。

3) 采用252Cf參考源對裝置進行刻度，測量時間為300 s，得到3個刻度因子：裝置探測效率ε為15.15%，二重符合門因子fd為0.733 4，三重符合門因子ft為0.422 5。

4) 對Pu標樣進行測量，主要采用兩種測量模式。首先，以6.87 s的MCS6A最大掃描時長進行測量，測量次數為5次，每次測量時間均為300 s，3次的測量條件完全一致。經5次測量，得到裝置的測量相對偏差和相對標準偏差RSD列于表8。

表8 液閃裝置RSDTable 8 RSD of liquid scintillation device

隨后，采用0.47 h的最大掃描時長進行測量，測量時間為1 h。將兩種測量模式得到的總中子計數率、二重符合中子計數率以及三重符合中子計數率，結合基于該裝置開發的數據處理軟件計算得到M、(α,n)因子α、m240以及m，并將之與10 g的標稱值進行對比得到相對偏差，結果列于表9。

表9 液閃裝置樣品最終測量結果Table 9 Final result of standard measurement for liquid scintillation device

從以上測量結果可看到，裝置的測量RSD為8.6%。通過增大最大掃描時長或多次測量后取平均值，可有效提高計數的統計性，從而使得測量的準確度得到相應改善，此時兩種最大掃描時長下的測量相對偏差均小于6%。

4.3 與傳統中子多重性測量系統對比

采用自行研制的基于3He管的中子多重性測量裝置，作為進行對比的傳統中子多重性測量系統，測量對象仍為含Pu量10 g的PuO2標樣。進行對比實驗時，采用最大掃描時長30 s和17 h兩種掃描模式。當最大掃描時長為30 s時，測量次數為5，每次掃描時間300 s；當最大掃描時長為17 h時，測量次數為1，掃描時間17 h。經過5次相同條件測量后的裝置測量RSD以及兩種測量模式下的最終測量結果分別列于表10、11。

表10 3He裝置RSDTable 10 RSD of 3He device

表11 3He裝置樣品最終測量結果Table 11 Final result for standard measurement of 3He device

將兩套系統的測量結果進行對比后發現，盡管液閃中子多重性測量裝置的探測效率低于基于3He管中子多重性測量裝置，且裝置測量RSD大于后者，但通過較長時間信號采集提高統計性，并經過后期基于該裝置開發的數據處理軟件處理后，二者所得到的測量結果并無顯著性差別，甚至液閃中子多重性測量裝置的測量準確度略優于基于3He管的中子多重性測量裝置。

5 結論

相較于國內外目前研究現狀，該項研究工作不再停留于模擬研究階段，而是將液閃中子多重性測量技術應用到實際測量工作中，通過優化設計，建立了1套可用于核保障中核材料衡算的新型中子多重性測量裝置，即液閃中子多重性測量裝置，并基于該裝置開展了相關的性能測試和中子多重性測量研究。通過性能測試，表明該裝置運行狀態正常，且各項指標均在可接受范圍內；通過在有聚乙烯屏蔽和無聚乙烯屏蔽兩種條件下對252Cf源進行的實驗室模擬測量表明，該實驗裝置探測效率好于15%；同時，通過對含Pu量10 g的PuO2樣品開展的實驗室測量，表明該裝置的測量RSD為8.6%，加大最大掃描時長后測量RSD可小于6%，并且在條件允許的情況下，通過長時間的信號采集，該裝置具備替代基于3He管的中子多重性測量裝置的能力，具有一定應用價值。為實現該項技術在核材料衡算定量測量中的實際應用，未來還需針對測量裝置及電子學系統的小型化、便捷化進行優化設計，同時開展大量現場驗證實驗，在進一步驗證以上結論的同時，通過不確定度分析對裝置進一步改進和完善。