乏燃料后處理設施核材料近實時衡算系統概念與設計

何麗霞，程毅梅，楊 群

(中國原子能科學研究院 放射化學研究所，北京 102413)

乏燃料后處理廠中件料和散料共存，其特點是年處理量大、工藝流程復雜、物料形態多樣，其核材料衡算與控制面臨很大挑戰[1]。以年處理能力為800 t HM的乏燃料后處理廠為例，假設乏燃料中鈾、钚濃度比為100，閉合平衡結算不明核材料量(MUF)不確定度σMUF占核材料通過量的百分數分別以0.8%和1.0%計算[2]，則年處理物料中的U和Pu相應的MUF分別為6.4 t和80 kg。假設按照核材料實物盤存要求，每年實施2次實物盤存，則每次盤存賬務記錄的MUF小于等于2倍σMUF，即U和Pu分別為6.4 t和80 kg時，即可認為本次盤存時該后處理廠的核材料達到閉合平衡。國際原子能機構核保障術語表中定義了核材料重要量(SQ)的概念[3]：考慮轉換和制造過程中的損失，制造一個核爆炸裝置所需的核材料量。對應的高濃鈾(HEU)、低濃鈾(LEU)和钚的量分別為25、75、8 kg。

對比可知，即使按照核材料管制要求，不考慮運行因素在乏燃料后處理設施中按期開展實物盤存，乏燃料后處理設施中實物盤存達到閉合平衡時，核材料的容許MUF將超出U、Pu重要量多倍，單此一項就會帶來顯而易見的核安保風險；另外，考慮運行因素，難以判斷是否有大量可裂變物質在工藝流程中滯留、累積而存在臨界風險。

乏燃料后處理廠除U、Pu生產主工藝區外，U和Pu轉化區、產品貯存區、廢物整備儲存區、分析實驗室等輔助設施也是重要的核活動場所，按照核材料管制相關規定和要求，應對其中的核材料量進行核實[4]。結合工藝設施、設備實際布局，開展核材料實物盤存的難度大幅增加。此外，乏燃料具有極強的放射性，不能直接進行操作，很難在工藝區開展現場核查活動，必須借助智能無人值守系統開展遠距離操作、活動監控[5]，這從另一層面增加了核材料衡算與控制的復雜性。

近十幾年來，IAEA致力于建立大型乏燃料后處理廠的近實時衡算系統，研發了多套在線監控技術和設備，并已在日本Rokkasho乏燃料后處理設施中推廣應用[6-7]，主要包括近實時核材料衡算管理系統，一體化數據獲取、分析及處理系統，無人值守散料監視測量系統，無人值守溶液特性測量系統，混合式K邊界等關鍵測量設備等[8]。此類核材料在線監控技術將傳統的封隔監視技術與核材料測量分析技術有機融合后，能更頻繁地進行存量核實和核材料衡算、近實時更新賬務系統并給監管機構提交報告，提高了核材料衡算與控制的頻度和及時性。這些技術還能在設施運行過程中及時反饋各平衡區的核材料存量，跟蹤分析運行數據并掌握各監控點的存量變化情況，及時探知、反饋設施和工藝運行過程中的異常情況。

鑒于此，本工作通過介紹國際上后處理廠中采用的近實時衡算概念及其系統設計，探討其在我國后處理工藝中核材料衡算與控制的適用性。根據乏燃料后處理設施中核材料閉合衡算的法規要求，以及工藝流程和工程布局，設計乏燃料后處理設施近實時衡算系統，確定關鍵監視測量點和分析測量方法，建立工作模型并集成數據近實時分析與管理能力，提高乏燃料后處理設施生產過程中的核材料衡算效能。

1 核材料近實時衡算基本概念

近實時衡算，是一種用于散料處理材料平衡區的核材料衡算方式，設施營運單位保留盤存和盤存變化的數據，并以近實時的方式提供核材料測量數據以便進行盤存核實，其材料衡算較傳統實物盤存更加頻繁[9]。核材料近實時衡算系統建立在流程監控基礎上，融合了封隔監視及現場測量分析技術，可及時分析平衡區的核材料存量，掌握存量變化情況，及時反饋工藝狀態、運行趨勢及異常趨勢，確保核材料始終處于正常狀態。流程監控與實物盤存在核材料衡算的及時性上存在顯著差異，流程監控可在幾小時或幾天內實現核材料近實時衡算，并能實時反映工藝運行情況，而采用實物盤存進行核材料衡算的及時性則以月計。

乏燃料后處理Purex流程一般可分為3個材料平衡區(MBA)，平衡區及關鍵測量點(KMP)設置如圖1[10]所示。在此基礎上，近實時衡算需根據平衡區內工藝和物料特點，將平衡區進行細化和分解，建立流程監控單元和模塊，并采用適宜的傳感器、探測器進行狀態監視和核材料測量，實時跟蹤設備的狀態及輸入輸出數據，及時計算流程中的核材料存量和動態MUF值，根據工藝預設值對監控單元、系統運行狀態和核材料的平衡情況進行評估。如對MBA1進行實物盤存時，設置3個流動關鍵測量點和1個盤存關鍵測量點，可細化分解出9個或更多運行模塊和監控單元，邏輯關系如圖2所示。

2 后處理設施核材料近實時衡算系統設計

乏燃料后處理設施中，以監控單元為基礎構建的近實時衡算系統可分為3個子系統。1) 工藝和計算工作模型系統。工藝工作模型需根據監視測量方法和相應的算法進行開發并優化，涉及到硬件類的模型需兼顧操作、維護及設備的布局；計算工作模型需將大量監視測量傳感器獲取的基礎數據及時運算并轉換為可反應工藝運行狀態、核材料潛在損失和其他異常情況的數據。2) 關鍵監視和分析測量技術系統。基于后處理工藝模型、箱室布局、儀器設備等物理參數、測量對象的數量及特點等條件因素，需重點考慮設備方法的適用性和分析誤差。3) 數據及信息管理系統。大量原始數據經計算模型處理分析后傳輸上報給中央處理器，整合而生成運行圖表、狀態曲線、近實時衡算報告等結果，需重點考慮原始數據的真實性、數據傳輸的連續性和整合算法的適應性等。

2.1 工藝和計算工作模型

工藝工作模型的重點在于將核材料衡算、封隔監視及流程監控三大要素結合起來，設計完善的核材料衡算方案，并優化監視測量方法，降低監控系統建設和運行成本[11]。Purex流程中包含多個子工藝工作模型，如首端溶解模型、主工藝分離和監控模型、暫存罐和控制罐及輔助設備模型等，每個模型的設計依據不盡相同，如首端溶解模型的理論基礎是質量守恒和化學動力學原理，根據設施運行投料量，結合溫度、初始酸濃度、反應時間等可變參數計算核材料存量，其中的要素和運算方法如圖3所示。而主工藝分離和監控模型的工作基礎是數理統計分析，重點引用核材料測量和分析的數據，綜合試劑消耗、溶液流量、質量計量等監控數據，及時進行合成運算近實時評估其中的核材料平衡狀態，運行積累并存儲在該模型中的歷史數據具有時間相關性，其趨勢即能預測短期內的狀態走向[12]。

圖1 典型乏燃料后處理Purex流程中材料平衡區及關鍵測量點設置Fig.1 Material balance area and key measurement point configuration in Purex process

圖2 Purex工藝首端MBA1中監控單元及邏輯關系Fig.2 Process monitoring elements and their logical relation in MBA1 of Purex process

圖3 乏燃料溶解監控單元內部模擬運算示意圖Fig.3 Analog arithmetic relation of spent fuel dissolution internal module

計算工作模型是根據流程監控終端收集到的原始數據，推導分析出核材料的量化數據，再繪制運行過程或設備的狀態圖。用于探知偏離的算法還可根據流程監控設備的反饋信息探知到是否存在偏離現象，并對偏離程度進行初步決策和輸出。計算工作模型開發過程中應緊密結合工藝過程數據鏈，考慮Purex工藝流程的延續性和監控單元之間料液的流動性，任何結構的變化或參數的偏離都將引發級聯效應，觸發其他監控單元而導致數據發生變化，即子系統中任意一個傳感器的數據與總的模擬不明量(AUF)之間存在必然聯系，該模型運行和維護需采用設施運行數據對算法進行校驗。

IAEA在日本Rokkasho乏燃料后處理廠開發和應用的工作模型有：首端切割和溶解模型、主工藝區的分離工藝模型、分離區周邊的暫存和控制容器中的水法后處理設施模型、3D激光核查機械模型、自動取樣系統數據管理模型等。

2.2 關鍵監視及測量分析技術

Purex流程的材料平衡區結構如圖1所示，MBA1為工藝運行供料區，其中包含乏燃料儲存水池、廢包殼、進料衡算計量罐；MBA2為主工藝區，含物料、過程產物、回收試劑、高放廢物、低放廢物等；MBA3為U、Pu產品儲存區。各平衡區的關鍵測量點、監控單元配置了具有定性判定或定量分析功能的監視和測量分析設備，由此得到各工藝點核材料的定性定量數據。

在MBA1中，乏燃料組件從貯存水池運送到機械熱室，屬于件料在平衡區內部的轉移，采用計數清點的方式確定組件數量，轉運過程在監視系統的監視下進行，同時對組件標識進行核實確認。MBA1中還有組件剪切溶解清洗后的廢包殼和進料衡算計量罐，廢包殼中的核材料約占總投料的0.1%～1%[13]；乏燃料溶解清液儲存在進料衡算計量罐中，是Purex流程后處理設施中核材料衡算的起點，其中的U、Pu等核材料應精確計量，采用混合式K邊界技術分析其中的U、Pu濃度，乘以體積計量數據得出核材料衡算MUF計算用的調入量。以Pu衡算為例，進料衡算計量罐中的計量不確定度在核材料衡算MUF不確定度合成誤差中占63.4%，其他相關不確定度源項列于表1。

表1 Purex流程中Pu衡算MUF合成不確定度[14]Table 1 Plutonium accounting MUF compound uncertainty in Purex process[14]

MBA1中配置的監視設備有多路光學監視系統、切倫科夫照相機(ACVD或ICVD)、水下電視監視系統(UWTV)，分別用于監視乏燃料內部轉移過程，查看乏燃料組件在水池中的儲存狀態并核實確認組件標識。MBA1中配置的核材料測量設備有高靈敏度γ能譜探測裝置(HSGM)、叉型探測器(FDET)或乏燃料燃耗監測儀(GBUV)、溶液體積測量設備、混合式K邊界密度計(HKED)、非破壞性分析(NDA)設備，分別用于分析乏燃料組件的γ放射性強度、組件燃耗、進料衡算計量罐中溶液體積、溶解液和進料清液中的鈾和钚濃度、廢包殼和組件端頭及固定件中殘留的核材料量。為保證調入量的準確性，需采用工作標準樣品對HKED運行狀態進行監控；在進料衡算計量罐上裝有密度和溫度傳感器，用以校正體積計量數據，需強調的是，體積計量器件在安裝和運行過程中均應進行校準，并嚴格履行分析取樣程序。

MBA2為主工藝區，其中主要有分析實驗室、試劑調制區、鈾钚共去污區、鈾钚產品工藝區、高放廢物整備區、低放廢物整備區等。MBA2可細分為3個小平衡區，分別為鈾钚分離平衡區、廢物整備平衡區、鈾钚產品轉化平衡區。MBA2中核材料基本全處于溶液狀態，鈾钚共去污區和高放廢物具有很強的γ放射性，溶液槽、儲存罐、脈沖柱、工藝管道生產設備幾乎全布置在地下，因此監視測量系統的耐輻射性、遠距離無人值守自動運行能力是極大的考驗。

MBA2中配置的監視設備有電視攝像機、放射性監測系統、輔助監測系統，分別用于監視工藝運行狀態，物料走向，核材料濃度，U富集度，溶液體積、溫度、密度等參數。配置的測量分析技術有破壞性分析(DA)技術、非破壞性分析(NDA)技術，如庫侖滴定和控制電位滴定技術、質譜分析技術、同位素稀釋質譜分析系統(IDMS)、手套箱分析系統(GBAS)、混合槽滯留量分析系統(HBAS)、大型中子多重性計數器(INMC)等，用于過程產物中U和Pu的含量和濃度分析、核材料存量分析、工藝流程中暫存或滯留的核材料定量分析。

MBA3為產品儲存區，核材料在該平衡區內仍屬于散料形態，鈾產品為氧化鈾酰(UO3)，钚產品為硝酸钚(Pu(NO3)4)，分別裝入各自的容器后儲存管理。

MBA3中配置的監視設備有連續監測電視攝像機系統、稱重設備、封隔監視系統或設備，分別用于監視庫房、產品質量和儲存狀態。MBA3中配置的分析技術有DA技術、NDA技術，用于分析鈾和钚產品的濃度、富集度、同位素比、總量等。該平衡區內宜采用高水平中子符合計數器(HLNC)、庫存樣品計數器(INVS)等儀器隨機檢測容器中U和Pu的質量。另外，該平衡區應采取嚴格的實物保護措施，執行出入口控制程序，安裝門式輻射探測器、金屬探測器、紅外傳感器、微波傳感器等，限制核材料的接觸權限。

物料平衡區中設備儀器配置時需考慮很多因素，如成本、性能、配套工裝及操作要求、安全性、探查便捷性等，定量測量方法選擇時還需考慮方法在核材料衡算過程中引入的不確定度。分析方法引入的不確定度不僅與方法本身有關，而且與流程和盤存過程中涉及的材料量有關，因為工藝的復雜性和物料的特殊性，無法保證某一測量方法測量不同物項時能得到相同的精度。Indusi等[15]專門研究過核材料閉合衡算分析方法配置方案，乏燃料后處理設施中核材料衡算最常用的U、Pu分析方法列于表2。

表2 乏燃料后處理設施中核材料衡算常用的U、Pu分析技術Table 2 U and Pu analysis technique used in nuclear material accounting in spent fuel processing facility

Rokkasho乏燃料后處理廠的過程監控及關鍵儀器設備有10多種，分別為一體化乏燃料核實系統(ISVS)、一體化首尾端核實系統(IHVS)、Rokkasho廢包殼測量系統(RHMS)、溶液測量及監控系統(SMMS)、跑兔監視探測器(IJPD)、自動取樣系統(ASAS)、廢物箱測量系統(WCAS A&B)、Pu存量測量系統(PIMS)、產品罐核實系統(TCVS)、新型Pu產品罐分析系統(iPCAS)、產品罐通道探測器(DCPD)、MOX燃料儲存區封隔監視系統(MSCS)、鈾瓶核實系統(UBVS)、鈾儲存區封隔監視系統(USCS)和玻璃固化廢物的核查設備(VWCC)[16-17]。

乏燃料后處理設施中，核材料分析最關注的還有分析數據的結果溯源問題，包括所有散料測量、DA測量和NDA測量分析系統，既用于測量分析的質量控制，建立數據鏈(方法、程序、結果)與國際國內標準(物質、量具、程序)之間的關聯，又用于核材料衡算，作為核設施MUF評估的基礎數據。散料分析時，應保證用于體積、質量、溫度等測量的儀器設備的有效性，盡量溯源到國家或國際標準；DA技術分析元素濃度和同位素比時，可采用實驗室間比對、常規檢驗等方式進行能力驗證和評估，溯源到國家或國際標準；NDA技術受環境條件、幾何結構、測量對象中的介質及放射性分布等因素影響，很難實現量值溯源，應盡可能保證測量程序符合國家或國際相關標準，利用標準樣品進行質量控制，采用理論模型和標準樣品測量對比的方式進行數據校正和系統校驗。

2.3 數據信息管理系統

Rokkasho乏燃料后處理廠年處理量為800 t HM，該設施中涉核操作建筑物有30多座，管道長度達1 700 km(主工藝管道約700 km)，上百個熱室、手套箱、反應器、料液槽等設備分布在不同的建筑物中，工藝過程監視測量設備則從這些箱室、管道、反應器收集數據，封隔監視狀態、過程監控數據、核材料測量分析數據經工作模型運算后傳輸上報給中央處理器，簡化的乏燃料后處理設施數據信息管理系統結構如圖4所示。

圖4 簡化的乏燃料后處理設施數據信息管理系統結構Fig.4 Simplified data management system structure of process monitoring in spent fuel reprocessing facility

信息管理系統中包含了數據收集層、數據分析層、數據管理層和數據傳輸流，原始數據需經計算模型運算后方可輸出核材料衡算數據，才可能直觀反映系統的運行狀態。信息管理系統中，首先應保證來自幾百個測量點、監視設備中原始數據的準確性和穩定性，其次需保證數據分析算法及數據管理模型的真實性和可靠性，再次應保證數據傳輸過程的完整性和機密性。

從運行維護角度分析，系統應具有自反饋功能和可持續運行能力，而系統架構搭建的難度來自設施布局和監控技術(軟件和硬件)兩個方面，需根據實際情況均衡系統布局，簡化輔助設備和活動。系統設計過程中應考慮整合臨界安全、環境控制、場所劑量監測等設備硬件和數據來源；運行過程中，可采用交叉對比監控單元的原始數據、隨機取樣進行信息系統評估等方式對模型和算法進行完善修正。IAEA在日本Rokkasho乏燃料后處理廠布置的信息系統為一體化視察信息系統(I3S)，其結構如圖5所示。

圖5 I3S數據管理系統構成Fig.5 I3S data management system structure

3 核材料近實時衡算在我國乏燃料后處理廠的適用性

3.1 我國核材料衡算的基本要求

我國國家法規要求，許可證持有單位根據各自的特點，將核設施劃分成材料平衡區，按材料分類進行衡算，每個平衡區要有完整的賬目，實現獨立的材料衡算；應建立核材料實物盤存制度，按期進行實物盤存，為保證盤存準確可靠必須做到盤存中所有項目的核材料數量是測量值。實物盤存時，工藝流程要(盡可能)清空，材料要裝入容器并被測量，以及/或也對滯留殘損的材料加以測量。核材料衡算采用閉合平衡的方法，利用一個材料盤存期內某個材料平衡區賬面盤存與實物盤存數值之差，對MUF進行評估，計算方法為：MUF=期初存量+調入量-期末存量-調出量-已知損失量。

σMUF是以設施類型為前提限定的核材料數量測量值統計標準偏差，它包含了測量不確定度和工藝流程特性不確定度，稱為核材料閉合平衡的總不確定度。工藝運行正常的情況下，MUF值應處于σMUF的限值范圍內；MUF超出σMUF的限值范圍時為異常情況，應開展調查活動；MUF大于2倍σMUF時，即認為設施內的核材料未達到閉合平衡。運行異常或未達到閉合平衡時，有可能存在丟失、盜竊或非法轉移等情況，對于乏燃料后處理設施，核材料閉合平衡的總不確定度應為：σU=0.8%、σPu=1.0%[18]。

法規中實物盤存制度的基本要求為：每年至少進行1次全面、嚴格的實物盤存；對239Pu、233U及235U豐度大于20%的濃縮鈾等材料，每年至少進行2次實物盤存。應及時進行實物盤存的情況有：工藝流程轉入新的核材料品種生產前、實物存量與賬面存量之間出現顯著差異時、發生與核材料有關事故等異常事件時[19]。

3.2 近實時衡算在我國乏燃料后處理廠中的適用性

我國核設施運行40多年來，正在經歷從行政管理向法制化管理的轉變，核電發展十三五規劃中，后處理能力提升與核安保體系建設是重點工作方向。在核材料衡算方面，目前主要還是采用傳統的實物盤存進行閉合平衡，難以滿足商業后處理廠連續高效運行的趨勢需要。早期，我國核燃料后處理廠先后成功運行了20種在線分析方法，設置了53個分析監測點，可分析75個項目，部分工作實行了自動化[20]。根據機電控制、自動運行、人工智能等科技的發展趨勢，以及國際上后處理工藝過程的監視控制與測量研究和應用現狀分析，在后處理設施中核材料管制和核材料衡算理論上可形成“在線近實時”技術能力。

根據工藝實際情況，加強近實時衡算理念前期設計，將流程和工序逐一細化為獨立的監控單元，在此基礎上構建乏燃料后處理設施的近實時衡算系統，含設施運行和驗證模型、關鍵監視及測量儀器和分析技術、信息上報和管理系統等多方面內容。近實時衡算的工程實現則應與乏燃料后處理設施主體設計建造同步開展，優化整合工藝流程、輻射防護和臨界安全設備及信息，在軟硬件系統中集成可靠的仿真、模擬、測試、自控和測量分析與評估技術，切實保障乏燃料后處理設施運行的安全性，提高設施運行效能和產品質量，落實核材料管制技術指標。

4 結語

核材料近實時衡算及工藝過程監控技術，是實施核材料管制和核安保監管的先進理念和技術手段，該系統可有機集成并多維度協調輻射防護、臨界安全、核材料衡算等技術，對保障核材料安全和國家安全具有重要的戰略價值。

核材料近實時衡算理念貫穿于乏燃料后處理設施的全壽命周期，在乏燃料后處理設施設計階段、運行狀態、停車模式、事故狀態和退役階段，以核材料重要量為基本目標，統籌幾十座建筑物，上百個熱室、手套箱、反應器、料液槽的核材料在線監控和運行維護需求，通過設定相應的關鍵測量點、在線監控點和戰略觀察點，采用模型開發驗證、分析方法優化評估、信息系統整合技術，保證測量和監視系統的靈敏度和可靠性。

在乏燃料后處理設施中實施在線監控，可實現核材料近實時衡算，保障核材料和關鍵設備的安全，避免出現核材料丟失、非法轉讓、設備惡意破壞等情況，提高異常情況探查及時性；防范生產工藝和輔助設施中核材料滯留的風險，及時反饋工藝運行狀態，為生產自動化提供先決條件，同時提高產品質量、減少金屬流失、減少人力物力投資。

本文調查研究了在線監控相關的國際經驗和工作實踐，從核材料近實時衡算的角度提出乏燃料后處理設施中開展流程監控的工作思路和儀器設備的基本配置，通過工藝過程監控關鍵技術研究建立核材料近實時衡算系統原型，并在工藝工程驗證平臺上進行測試和驗證，為自主建設工業規模后處理廠奠定基礎，保障核設施核材料安全。