國產A508-3鋼在模擬AP1000一回路水環境下的疲勞性能研究

鐘巍華，佟振峰，王成龍，魚濱濤，劉 健，鄭 全，楊 文

(中國原子能科學研究院 反應堆工程技術研究部，北京 102413)

反應堆壓力容器(RPV)是核電站不可更換的關鍵設備，其設計壽命早期一般依據空氣環境疲勞曲線制定。然而，RPV材料服役在一回路水環境下，其高溫、高壓等因素可明顯降低材料的疲勞性能。為此美國、日本以及歐洲等核能大國，均對其RPV材料開展了一回路水環境下的疲勞性能研究，為修訂其RPV在一回路水環境的疲勞設計壽命提供了技術支持[1]。我國針對A508-3鋼、A533B鋼以及國產碳鋼在高溫水環境下進行了試驗研究[2-4]，并對國產RPV材料一回路水環境疲勞設計曲線進行了分析[3,5]。AP1000是目前先進的第3代核電站，實現其RPV的國產化是我國引進、消化、吸收再創新建立國產大型先進核電站的重要目標之一。為有效評估國產AP1000壓力容器的設計壽命，需了解其材料在一回路水環境下的疲勞性能，但目前尚缺乏國產RPV鋼(A508-3鋼)在模擬AP1000一回路水環境下的疲勞數據。因此，本文擬通過開展國產A508-3鋼在模擬AP1000一回路水環境下的疲勞性能研究，以獲得疲勞性能數據，認識疲勞微觀斷裂機理，為國產大型反應堆RPV的疲勞設計提供技術支持。

1 材料和方法

1.1 材料

試驗材料取自于某反應堆實際應用的國產A508-3鋼鍛件，材料的主要成分如下：C，0.18%；Si，0.16%；Mn，1.41%；Mo，0.46%；Ni，0.75%；Cr，0.12%。鍛件的后處理工藝為正火+回火+調質+模擬焊后熱處理，其中材料模擬焊后熱處理工藝為：在300 ℃以上，加熱速率為55 ℃/h，610 ℃/620 ℃保溫30 h，冷卻速率為55 ℃/h，冷卻至300 ℃出爐空冷。材料金相組織為貝氏體(圖1)。

圖1 國產A508-3 鋼的顯微組織Fig.1 Metallography structure of domestic A508-3 steel

1.2 試驗

試驗設備為百若腐蝕疲勞試驗機，如圖2所示，由力學測試部分和高壓回路兩部分組成。力學測試部分包括控制柜、伺服電機及試驗機架；高壓回路部分包括水化學控制回路、高壓釜、線性差動變壓器(LVDT)位移測量系統等部件。設備具備開展模擬一回路水環境的低周疲勞試驗功能。

疲勞試驗環境為模擬AP1000一回路水環境，具體參數列于表1。水介質為添加2.2 ppm

圖2 高溫高壓腐蝕疲勞試驗系統Fig.2 High temperature and high pressure corrosion fatigue test system

參數數值試驗值設計值溫度,℃321280～321壓力,MPa15.515.5溶解氧5 ppb～0.1 ppm正常工況5 ppb,最高不超過0.1 ppmpH控制劑2.2 ppm LiOH+1 200 ppm H3BO32.2 ppm LiOH +1200 ppm H3BO3電導率,S/cm1～40由硼酸濃度和堿度確定,在25 ℃條件下預期為1～40pH值5～7正常運行溫度下pH>5.0

LiOH和1 200 ppm H3BO3的去離子水，室溫下pH值范圍穩定在5～7之間，電導率為20～35 S/cm，溶解氧<0.1 ppm。疲勞試驗的加載參數如下：應變控制、應變比-1、三角波以及應變速率0.04%/s，疲勞壽命Nf為穩定區峰值應力降低25%對應的疲勞周次。

疲勞試樣為等截面試樣，具體尺寸如圖3所示。試驗設計參考ASTM E606[6]和 GBT 15248—2008[7]，平行段長度為19 mm，直徑為6.35 mm。為直接測量平行段應變，在平行段的近端部增加用于測量應變的凸臺，試驗時通過LVDT測量2個凸臺的位移差值獲得平行段變形數據，一回路水環境下的應變測量裝置示意圖示于圖4[8]。

圖3 疲勞試樣尺寸Fig.3 Fatigue specimen size

試驗時，利用含有H2的標準氮氣將溶解氧除至<0.1 ppm，在溫度穩定后進行正式疲勞測試。試驗過程中，根據疲勞周次調整應變幅，為得到較為全面的低周疲勞數據(Nf=102～105)，本疲勞試驗應變幅為0.2%～0.6%。試驗后，使用高頻低載荷拉-拉疲勞的方法拉斷失效樣品，利用掃描電鏡(SEM)觀察斷口形貌，并分析其斷裂機理。

1——凸臺夾持卡具；2——應變引導桿；3——LVDT 圖4 模擬一回路水環境的應變測量裝置示意圖Fig.4 Stress measurement device in simulated primary coolant environment

2 結果與分析

試驗過程中獲得的典型循環應力-應變滯回線示于圖5。由圖5可見，在0.2%～0.6%的應變幅范圍內，國產A508-3鋼滯回線基本呈梭形，且具有較好的對稱性；隨著應變幅的增大，滯回線的寬度逐漸增大，一般的疲勞應變由彈性應變和塑性應變組成，滯回線寬度的增加，說明塑性應變幅的份額增大。

0.2%～0.6%應變幅試樣的典型循環應力峰值響應曲線示于圖6。由圖6可見，循環應力峰值先隨周次的增加逐漸增大，而后又隨周次的增加逐漸減小，整個過程出現了循環硬化、循環軟化和疲勞失穩3個階段，且同周期的峰值應力隨應變幅的增大而逐漸增大。疲勞循環硬化和循環軟化與位錯運動有關，在大應變幅樣品中由于塑性變形大，位錯會迅速增殖，導致位錯密度不斷增加而強化了材料，使峰值應力增大[9]，因此國產A508-3鋼在疲勞初期表現出明顯的疲勞硬化。但隨著循環周次的增加位錯密度也逐漸升高，一方面會導致位錯的塞積從而產生微裂紋，另一方面也可使位錯湮滅速度加快；此外，樣品表面的高應變局部區域還會逐漸出現駐留滑移帶，形成許多“擠出”和“侵入”，而這些“侵入”會形成尖銳的缺口，造成應力集中，并萌生疲勞微裂紋[10]，以致國產A508-3鋼出現循環軟化。隨著疲勞的持續進行，微裂紋將逐漸萌生、擴展、聚集并進一步產生宏觀裂紋，降低試樣的有效面積，最終造成失穩階段的應力快速下降[11]。

圖5 0.2%～0.6%應變幅試樣 在半壽命周期的應力-應變滯回線Fig.5 Stress-strain hysteresis loop of specimen at Nf/2 and 0.2%-0.6% strain amplitude

圖6 0.2%～0.6%應變幅試樣的 峰值應力-疲勞周次關系Fig.6 Relationship between peak stress and cycle of specimen at 0.2%-0.6% strain amplitude

國產A508-3鋼在一回路水環境下的應變幅-疲勞壽命關系曲線示于圖7。由圖7可見，隨著應變幅由0.2%逐漸增加至0.6%，疲勞周次從105逐漸降低至102。依據標準[12]方法，在半壽命遲滯回線中將應變幅Δεa拆分為彈性應變幅Δεe和塑性應變幅Δεp，然后分別對Δεe與疲勞壽命Nf、Δεp與Nf的關系進行對數擬合，得到國產A508-3鋼在一回路水環境下的Mason-Coffin疲勞壽命模型：Δεa=2.26×(2Nf)-0.21+0.53×(2Nf)-0.62。

圖7 國產A508-3鋼在模擬一回路水環境下的 疲勞應變幅與壽命的關系Fig.7 Relationship between strain amplitude and fatigue life of domestic A508-3 steel under simulated primary coolant environment

3 斷裂機理分析

國產A508-3鋼在高溫、高壓水環境下的典型疲勞斷口形貌示于圖8。圖8a為斷口全貌，可見疲勞斷口主要分為表面的裂紋形核區、裂紋擴展區以及最終斷裂區；裂紋起始于表面，且具有多個起始源(箭頭所指)。裂紋擴展區的斷口粗糙不平，斷口上有多個“山脊”，這些“山脊”是不同裂紋源形成的主裂紋在相交時產生的。圖8b為裂紋源區域形貌，可見斷口有許多放射狀條紋，放射狀條紋均指向裂紋源的中心，即具有“向心性”，表明放射狀條紋與裂紋擴展方向相同；且表面有腐蝕痕跡，裂紋源處有大量的顆粒狀物塊，將框圖部位放大后可看到，有許多小的圓形或方形顆粒浮在斷口表面上。圖8c為靠近樣品邊緣的疲勞裂紋擴展區形貌，可見斷口有大量的疲勞輝紋，疲勞輝紋與裂紋擴展方向垂直，而河流狀花紋與裂紋擴展方向平行，將框圖進一步放大后同樣可看到，斷口表面存在大量的顆粒，有的大顆粒似懸浮在斷口表面上，這些顆粒尺寸從幾十nm到幾百nm甚至超過1 μm。圖8d為斷口中心處的疲勞裂紋擴展區形貌，此處仍具有疲勞輝紋形貌，但疲勞輝紋寬度有所增加；將其局部進一步放大，也可看到斷口表面有大量的顆粒。為了解顆粒的成分信息，對其進行了EDS分析，結果示于圖9，EDS元素分析結果列于表2，可見顆粒為含C、O、Fe和Ni等元素的氧化物。

圖8 模擬一回路水環境下的疲勞試樣斷口形貌Fig.8 Fracture surface morphology of fatigue specimen under simulated primary coolant environment

圖9 EDS分析的氧化物顆粒形貌Fig.9 Morphology of oxide particle analyzed by EDS

元素質量分數/%原子百分比/%C11.7624.08O33.6651.73Fe52.723.41Ni1.870.78

綜上可見，國產A508-3鋼的疲勞斷口特征為：疲勞裂紋源于樣品表面、擴展區有疲勞輝紋并覆蓋有氧化物顆粒，說明國產A508-3鋼在一回路水環境下的斷口兼具典型的金屬疲勞及腐蝕特征，這與國內外對RPV鋼在高溫水環境的疲勞研究結果[12-13]一致。

疲勞輝紋是金屬樣品發生疲勞變形的常見特征，這是由于隨著裂紋向前推進，兩個不同滑移系交替滑移，在裂紋前方出現雙滑移，發生拉鏈式斷裂從而形成的[20]。除疲勞輝紋外，國產A508-3鋼疲勞斷口上還出現了大量的腐蝕產物(圖8、9)，這與國內外的研究結果[1-2]吻合。可推測，與其他RPV鋼相同，國產A508-3鋼在模擬AP1000一回路水環境中發生了環境輔助開裂(EAC)效應加速疲勞裂紋擴展。目前通常認為RPV鋼在一回路水環境下的EAC機制主要是膜破裂/滑移溶解機制[1]。該機制認為裂紋尖端在介質中形成鈍化膜，裂紋的局部塑形變形導致鈍化膜開裂，使基體重新暴露在介質中，同時基體表面又再鈍化，以上過程反復發生從而加速了疲勞裂紋擴展。以上分析綜合表明，國產A508-3鋼在高溫高壓水環境下的疲勞斷裂為典型的腐蝕疲勞斷裂機制。

4 結論

1) 國產A508-3鋼在模擬AP1000一回路水環境下的疲勞過程發生了循環硬化、循環軟化和疲勞失穩3個階段，峰值應力隨應變幅的增大而逐漸增大；

2) 在進行應變速率為0.04%/s的應變疲勞試驗時，隨著應變幅由0.2%逐漸增加至0.6%，疲勞周次從105逐漸降低至102；

3) 國產A508-3鋼樣品在一回路水環境下的疲勞裂紋源主要來自于樣品表面的駐留滑移帶、MnS等夾雜處，裂紋擴展區有典型疲勞輝紋，輝紋上分布著腐蝕顆粒產物，具有典型的腐蝕疲勞斷裂特征。