空間波函數的對稱性對氦原子雙光子雙電離過程中電子關聯的影響

李 飛，魏志義，王兵兵

（中國科學院物理研究所光物理重點實驗室，北京 100190）

1 引言

電子關聯普遍存在于化學、原子與分子物理和凝聚態物理領域中，對它的深入理解和操控有助于更全面地認識和控制原子或分子系統的動力學過程，例如化學鍵的形成與斷裂、相變、超導等［1-3］.隨著超短脈沖激光技術的發展［4-6］，人們可以利用超短脈沖探究與電子關聯相關的超快現象，例如，電子關聯導致鎳在飛秒量級時間尺度上的退磁化過程［7］，電子關聯也會引起氦原子光電效應過程中出射的光電子發生6 阿秒左右的延遲現象［3］等.氦原子的雙電離是最簡單的多電子動力學過程之一，因此被廣泛地用于研究電子關聯［8-10］效應的相關問題.

基于量子力學原理，一個全同粒子體系的波函數必須反映粒子之間不能被區分的要求，這意味著任何兩個粒子狀態的交換都不能改變體系的概率密度.因此，在交換粒子時要求體系波函數不是對稱的就是反對稱的.對稱波函數的粒子被稱為玻色子，而反對稱波函數的粒子被稱為費米子.由于電子屬于費米子，因此氦原子核外兩電子的波函數是反對稱的.當氦原子處于單重態時，由于兩電子的自旋波函數是反對稱的，因此它們的空間波函數就是對稱的；然而，當氦原子處于三重態時，由于兩電子的自旋波函數是對稱的，因此它們的空間波函數就是反對稱的.近年來，人們對于氦原子單重態和三重態的研究主要涉及雙電離電子的能量分布和角分布［11］，雙電離截面與單電離截面的比率［12］，雙電離的總截面和微分截面［13］，雙激發態引起的共振增強［14，15］等，這些研究都是在長激光脈沖下的結果.在本文中我們要探究的問題是：空間波函數的對稱性是否會影響氦原子在超短激光脈沖中的雙光子雙電離過程？基于之前關于氦原子雙光子雙電離過程中特征時間的研究［16］，本文主要從兩個電離電子最終能量分配的角度探究空間波函數的對稱性對電子關聯的影響.

2 理論方法

我們采用數值求解含時薛定諤方程的方法研究激光脈沖與氦原子的相互作用.無外場下氦原子的薛定諤方程可以表示為（如果沒有特殊說明，以下均采用原子單位）

體系的哈密頓量為

這里氦原子的核電荷數Z=2.根據變分原理，選擇如下的試探波函數

就可以得到方程（1）中的本征波函數Ψn（r1，r2）.在（3）式中，P12是關于電子1 和電子2 的置換算符，是k階B樣條函數［17，18］，〈lαmαlβmβ|LM〉是Clebsch-Gordan系數，和是球諧函數，S、L 和M分別是兩電子的總自旋，兩電子的總軌道角動量和它的z分量.

在長度規范和電偶極近似下，含時薛定諤方程可以表示為

這里E（t）表示激光脈沖的電場分量.在我們的數值模擬中，選擇如下形式的激光脈沖矢勢

其相應的電場分量為

這里，E0=A0ω是電場的振幅，tc是激光脈沖在時間軸上的中心位置，τ是激光脈沖的半高全寬，ω是激光脈沖的載波頻率，^ez是激光脈沖偏振方向的單位矢量.兩電子的含時波函數可以用無外場下氦原子的本征波函數展開，即

將（7）式代入（4）式，可以得到一個耦合的微分方程，利用Admas方法求解上述微分方程組［19］，就可以得到含時波函數Φ（r1，r2，t）.一旦獲得含時波函數，在投影時刻tf以動量k1和k2出射的兩個電離電子的概率分布為

這里，ψk1，k2（r1，r2）是無關聯的雙電子連續態，它可以用兩個獨立粒子庫侖波函數［20］的乘積表示，即

因此，兩個電離電子的能量分布可以表示為

3 結果與討論

我們通過比較相同激光脈沖作用下氦原子單重態1s2s1S 和三重態1s2s3S 的雙光子雙電離過程，研究空間波函數的對稱性對電子關聯的影響.表1 給出了氦原子單重態1s2s1S和三重態1s2s3S的能量以及庫侖相互作用能=〈Ψn（r1，r2）|1/|r1-r2||Ψn（r1，r2）〉［11］數值的比較，這里的庫侖相互作用能在一定程度上反映了處于氦原子定態的兩個電子之間電子關聯的強弱，可以看出單重態1s2s1S 和三重態1s2s3S 的能量之差和庫侖相互作用能之差都小于0.03 a.u.，這表明上述兩個態的電離能和電子關聯的差異是微小的.

表1 氦原子單重態與三重態的能量以及庫侖相互作用能的比較Table 1 Comparison of energy and Coulomb interaction energy for the singlet state and the triplet state of helium atom

首先，我們研究強度為1 ×1014W/cm2，載波頻率為2.1 a.u.的激光脈沖與氦原子單重態1s2s1S作用下的雙光子雙電離過程.如圖1（a）所示，當激光脈沖的持續時間為50 as時，兩個電離電子能量分布呈現關于直線E1=E2對稱的單峰，這里的單峰意味著兩個電離電子大體上攜帶相等的能量.然而，當激光脈沖的持續時間由50 as增加到80 as時，如圖1 所示，兩個電離電子的能量分布由關于直線E1=E2對稱的單峰變為關于直線E1=E2對稱的雙峰，這里的雙峰意味著兩個電離電子大體上攜帶不相等的能量.

接下來，我們研究強度為1 ×1014W/cm2，載波頻率為2.1 a.u.的激光脈沖與氦原子三重態1s2s3S 作用下的雙光子雙電離過程.如圖2 所示，當激光脈沖的持續時間由50 as增加到80 as時，兩個電離電子的能量分布總是呈現關于直線E1=E2對稱的雙峰，即兩個電離電子總是攜帶不等的能量.

圖1 兩個電離電子的能量分布.雙光子雙電離過程的初態為1s2s 1 S態.高斯型激光脈沖的峰值強度為1 ×1014 W/cm2，載波頻率為2.1 a.u.，脈沖持續時間分別為50 as、60 as、70 as、80 as.圖中顏色棒的單位是10-8.Fig.1 Energy distribution of two ionized electrons.The initial state is 1s2s 1 S for the process of two-photon double ionization.The laser pulse has a Gaussian envelope with the peak intensity 1 ×1014 W/cm2 and carrier frequency of 2.1 a.u..The pulse duration（FWHM）is 50 as，60 as，70 as，and 80 as，respectively.The color bars are in units of 10-8.

比較圖1 和圖2 所對應的動力學過程，由于作用的激光脈沖是相同的，因此兩個電離電子的能量分布隨脈沖持續時間變化的差異來源于動力學過程的初態.對于氦原子的單重態1s2s1S和三重態1s2s3S，它們最明顯的差異是前者的空間波函數是對稱的，兩個電子可以處在相同的空間位置，而后者的空間波函數是反對稱的，兩個電子不能處在相同的空間位置.更重要的是激光脈沖不會改變這兩個態的上述差異，換言之，該差異會貫穿于整個動力學過程.基于兩電子的徑向電子密度分布，處于氦原子單重態1s2s1S和三重態1s2s3S上的兩個電子都是一個電子離原子核較近，而另一個電子離原子核較遠，即一個電子攜帶較低的能量，而另一個電子攜帶較高的能量.對于圖1（a）所對應的初態為單重態1s2s1S的雙光子雙電離過程，初態的兩個電子攜帶不相等的能量，在超短激光脈沖的作用下每個電子各自吸收一個光子而被電離，而最后出射的兩個電子卻攜帶大體相等的能量，這意味著在非常短的相互作用時間內兩個電子通過電子關聯傳遞了能量.當增加激光脈沖的持續時間時，如圖1（b -d）所示，最后出射的兩個電子逐漸明顯地攜帶不相等的能量，這意味著兩個電子通過電子關聯傳遞能量的過程被抑制的.然而，對于初態為三重態1s2s3S的雙光子雙電離過程，如圖2（a）所示，在非常短的相互作用時間內沒有明顯地觀察到兩個電子通過電子關聯傳遞了能量.這些結果表明空間波函數的對稱性的確影響了氦原子雙光子雙電離過程中的電子關聯，至于具體物理圖像，我們會在接下來的工作中去進一步的研究.

圖2 兩個電離電子的能量分布.雙光子雙電離過程的初態為1s2s 3 S態.高斯型激光脈沖的峰值強度為1 ×1014 W/cm2，載波頻率為2.1 a.u.，脈沖持續時間分別為50 as、60 as、70 as、80 as.圖中顏色棒的單位是10-8.Fig.2 Energy distribution of two ionized electrons.The initial state is 1s2s 3 S for the process of twophoton double ionization.The laser pulse has a Gaussian envelope with the peak intensity 1 ×1014 W/cm2 and carrier frequency of 2.1 a.u..The pulse duration（FWHM）is 50 as，60 as，70 as，and 80 as，respectively.The color bars are in units of 10-8.

4 結論

本文通過數值求解含時薛定諤方程，比較研究了氦原子的單重態1s2s1S 和三重態1s2s3S 作為初態的雙光子雙電離過程，發現在非常短的相互作用時間內，空間波函數的對稱性會影響氦原子雙光子雙電離過程中的電子關聯，最終導致兩個電離電子的能量分布呈現不同的結構.