基于DDPM模型的化學鏈燃燒中二元顆粒定向分離過程放大模擬

公宇桐， 王曉佳， 張 波

(東南大學 能源熱轉換及其過程測控教育部重點實驗室，江蘇 南京 210096)

化學鏈燃燒是一種可以實現二氧化碳(CO2)內分離的新型燃燒技術。該技術通過載氧體(Oxygen carrier，簡稱OC)提供晶格氧，以避免燃料與空氣直接接觸，從而實現低成本、高效捕集CO2[1-3]。當前，對于氣體燃料化學鏈燃燒技術的研究已經比較成熟[4-6]，鑒于全球的能源分布狀況，開展對于固體燃料化學鏈燃燒技術的研究具有重要前景[7-11]。利用煤作為化學鏈燃燒的方法被稱為“原位氣化化學鏈燃燒”[11-13]，其主要思路是使煤燃料先與水蒸氣和CO2等氣化劑發生氣化反應，其后氣化產物再與載氧體接觸被氧化。然而，燃燒過程中煤的氣化反應與載氧體還原反應速率不匹配導致煤碳轉化率低的問題，嚴重限制了固體燃料化學鏈燃燒技術的大型化發展[11,14-15]。目前，國際上所采用的解決措施主要分為兩種：(1)通過提高燃料反應器中煤焦(Char)的氣化反應速率(如提高壓力、溫度等)來提高碳轉化率[14,16]，但由于成本高、安全風險大等因素而具有很大的局限性；(2)在燃料反應器出口設置炭顆粒分離器，利用未反應煤焦顆粒較載氧體顆粒粒徑小、密度低的特點，將未反應完的煤焦顆粒與載氧體顆粒分離，由此將煤焦顆粒送回燃料反應器進行二次反應，從而大幅延長煤焦顆粒在反應器中的停留時間[11,14]。相比于第一種思路，第二種思路被眾多學者認為是更加可靠的方式[11,17-19]。

國內外學者已陸續開展了對炭顆粒分離器的初步研究。瑞典查爾姆斯理工大學將炭顆粒分離器耦合至反應器內，發現內嵌式布置影響氣-固流動[20]。清華大學提出了環形流化床結構的炭顆粒分離器[17]，在冷態試驗中體現了良好的定向分離特性。東南大學提出一種擋板式的炭顆粒分離器，其結構簡單，對氣-固流動影響小，且分離效率可觀[18]。

隨著計算流體動力學(Computational fluid dynamics，簡稱CFD)的發展，其在化學鏈燃燒領域被廣泛應用。然而當前對化學鏈燃燒系統的數值模擬研究中，絕大多數采用雙歐拉模型[19,21]，該模型將離散相與連續流體均當作連續介質處理，計算速度相對較快且能較準確地得到流場的參數信息，但該模擬只能得到離散相的大致分布，難以得到離散相顆粒的實際軌跡。而對比雙歐拉模型，基于DDMP模型(Dense discrete phase model)的拉格朗日法有著精度高、能夠直觀捕捉顆粒分布與運動軌跡的優勢。

筆者采用耦合DEM(Discrete element method)顆粒碰撞模型的DDPM模型，探究兆瓦級化學鏈燃燒系統中炭顆粒分離器內載氧體/煤焦二元顆粒定向分離特性，并在此基礎上模擬熱態條件和下降管出口壓力對二元顆粒分離效果的影響，從深層次揭示炭顆粒分離器的定向分離機理，以期為未來大型化固體燃料化學鏈燃燒系統的設計運行提供理論指導。

1 模型描述與模擬方式

1.1 模型描述

相比DPM模型(Discrete phase model)只能用于顆粒相占比不多的情況，DDPM模型基于拉格朗日法，其優勢體現在可以模擬稠密顆粒相流動的過程(如流化床)。DDPM模型引入了計算粒子的概念，將大量的實際粒子模化成計算粒子而減少計算量。同時，相比于DPM模型，DDPM模型還考慮了顆粒的碰撞和空隙率。但是，DDPM模型采用的并非是軟球模型，因此還需耦合DEM來模擬真實的碰撞過程。

DEM一般采用軟球模型，并考慮“四向耦合”，包括粒子與流體、粒子與粒子和粒子與壁面間相互作用力。相比于DPM與DDPM模型，DEM模型把相似的粒子模化處理，使用軟球模型考慮其各向耦合與受力而使得結果更為準確。因此，DEM方法是一種十分有前景的方法，但由于其處理顆粒碰撞時還需要去搜尋周邊顆粒，計算量較大。使用DDPM模型并耦合DEM碰撞模型，能精確地計算顆粒的運動行為，且能夠減少計算量。

1.2 求解方程

1.2.1 動量交換方程

由粒子通過幾何模型中每個控制體積時的動量變化，可以計算出從連續相到離散相的動量傳遞。動量變化計算見式(1)：

(1)

1.2.2 質量交換方程

通過檢查粒子經過幾何模型中每個控制體積時的質量變化，可以計算從離散相到連續相的質量傳遞。質量變化計算式見式(2)：

(2)

1.2.3 粒子運動方程

在DDPM模型與DEM模型中，采用作用在顆粒的各種力平衡(在拉格朗日參考系中的)來預測計算離散相(或液滴與氣泡)的運動軌跡。使用牛頓第二定律，控制粒子運動的常微分方程見式(3)：

(3)

(4)

1.3 模型與網格

圖1顯示了放大設計后的兆瓦級化學鏈燃燒反應器中炭顆粒分離器的幾何圖形和網格。其由進口管、顆粒分離器筒體、下體、2個出口管及炭顆粒分離器擋板組成。進口管內徑0.25 m，其管徑與兆瓦級反應器所通入煤粉與載氧體流量相匹配，炭顆粒分離器筒體為高1 m、內徑為0.75 m的圓柱體，下出口管直徑為0.3 m，側邊出口管直徑為0.15 m。定義outlet 1為下降管出口，在化學鏈燃燒系統中其下端將耦合空氣反應器；定義outlet 2為炭顆粒分離器側面出口，其后將耦合高效旋風分離器。

圖1 放大設計后兆瓦級炭顆粒分離器幾何圖形及網格Fig.1 Geometry and grid of MWth carbon particle separator after enlarged designOC—Oxygen carrier

利用耦合DEM顆粒碰撞模型的DDPM模型跟蹤離散相顆粒的流動行為，采用標準的k-ε湍流模型描述連續相，考慮離散相和連續相之間的雙向耦合，并于每100步連續相迭代后更新離散相。離散相與連續相均使用非穩態計算，離散相時間步長設為0.001 s，迭代5步；連續相時間步長設為0.001 s，迭代50步，收斂準則為1×10-4。

在本模擬中，選擇三維幾何體進行計算。網格采用混合網格，在炭顆粒分離器筒體部分因其內部有擋板而采用非結構化網格，其他部分則采用結構化網格進行劃分。由于耦合DEM的DDPM模型需要更多的計算資源，且要求最小網格體積大于顆粒體積，因此在保證網格質量的前提下使網格數量盡量少，最終將幾何體劃分成21530個單元。

1.4 計算工況

在處理壓力-速度耦合和校正時，選用相耦合SIMPLE(PC-SIMPLE)算法，為便于收斂，動量方程、體積分數方程、湍動能方程與湍流耗散系數方程均使用一階迎風方式。

在入口處選用速度入口作為氣相輸入的邊界條件，在入口處建立包裹面噴射OC粒子與Char粒子。由于采用拉格朗日法追蹤粒子，如果按照兆瓦級輸入功率確定Char與OC的流量，將導致追蹤粒子過多而計算量龐大，因此采用額定功率0.1倍的Char和與之相對應的OC流量輸入至炭顆粒分離器。Char粒子的流量、表觀密度和平均粒徑分別為0.0038056 kg/s、1270 kg/m3和0.2 mm，而OC粒子的流量、表觀密度和平均粒徑分別為1.6 kg/s、3505 kg/m3和0.45 mm。氣相流速保持為OC顆粒終端速度的1.9倍。

初始工況選定在標準狀態下(溫度25 ℃，0.1 MPa)，給予outlet 1出口750 Pa的壓強模擬耦合空氣反應器后產生的壓力。在此基礎上，模擬850 ℃和950 ℃的溫度變化，以及outlet 1出口壓強分別為0、250、500與1000 Pa時壓力變化對分離器效率的影響。

2 結果與討論

2.1 炭顆粒分離器內流場流動特性

在計算時間t=4 s時，炭顆粒分離器內流場基本達到相對穩定的狀態，因而取t=5 s做流場流動特性分析。圖2～4顯示了OC與Char相的體積分數和速度矢量圖、OC與Char的顆粒分布與軌跡圖和氣體相的流線圖。由圖2～4可以看出，氣體從進口管射入后，攜帶OC與Char進入炭顆粒分離器內。由于OC的密度和流量較大，在重力的作用下OC在進口管初段有輕微的堆積現象。氣體攜帶OC與Char顆粒因為慣性撞擊擋板，失去了部分動能，OC由于重力作用而向下出口流動，而Char因為密度和粒徑均較小則跟隨氣體相運動。由于outlet 1有 750 Pa 的壓強，而outlet 2出口與外部環境相通，壓強為大氣壓，因此氣體在壓降作用下更傾向于從outlet 2出口流出，從氣相的流線圖可以較為直觀地反映出來。Char在氣體相的攜帶下大部分從outlet 2出口流出，但是仍然有一部分從outlet 1出口流出。

圖2 OC相體積分數與速度矢量圖Fig.2 Volume fraction and speed vector of OC phase(a) Volume fraction (φOC); (b) Speed vector

圖3 Char相體積分數與速度矢量圖Fig.3 Volume fraction and velocity vector of Char phase(a) Volume fraction (φChar); (b) Speed vector

2.2 炭顆粒分離器選擇分離機理

由于OC密度與粒徑較大，所以在流動過程中，相比于氣相對它的曳力，其自身重力起著主導作用。在OC顆粒撞擊擋板失去大部分動能后，其在重力的作用下幾乎全部從outlet 1出口流出。而Char顆粒密度和粒徑均相對較小，相比于重力，氣相對其的曳力起著主導作用。因此氣體在outlet 1壓力的作用下，轉向outlet 2流動，同時攜帶的大部分Char顆粒也從outlet 2流出，然而仍然有一部分Char顆粒從outlet 1出口流出。推測原因有：(1)一些Char顆粒因為碰撞等原因，脫離了氣體曳力較大的區域范圍(由圖4(a)氣體相的流線圖也可以看出，在靠近outlet 1出口處有很少氣體通過)，而在重力的作用下從outlet 1出口流出；(2)OC通量遠大于Char，因此OC在流向outlet 1出口時，必然會裹挾一部分Char顆粒向outlet 1出口流動，而導致沒有被選擇分離。這與文獻[19]的20 kWth化學鏈燃燒反應器歐拉法全場模擬中得出的結論一致。

圖4 氣相流線圖、顆粒分布與軌跡圖Fig.4 Gas phase streamline diagram, particle distribution and trajectory diagram(a) Gas phase streamline; (b) Particle distribution; (c) Particle trajectory

此外，在對炭顆粒分離器放大設計后，炭顆粒分離器的定向選擇分離效果比文獻[18]有所提高。這可能是由于分離器體積增大后，對于OC顆粒來說，有更多的時間與空間被重力作用主導。在未放大的炭顆粒分離器中，少部分的OC顆粒會跟隨氣體從outlet 2出口流出[18]，但是放大設計后，從outlet 2流出的OC顆粒為0。而對于Char顆粒，由于氣體曳力主導的時間延長，讓更多可能被OC裹挾向下流動的顆粒改為跟隨氣體流動。總之，炭顆粒分離器放大設計后，因為氣體曳力和重力在更多的時間和空間內對Char與OC顆粒起主導作用，因此選擇分離特性更明顯。

為了更直觀地研究炭顆粒分離器的定向選擇分離效果，采用定量的方法，分別定義OC與Char的定向分離效率為fOC與fChar，計算公式見式(5)和(6)。

(5)

(6)

式中：fOC為outlet 1中OC的流出量占2個出口總OC流出量的百分比；fChar為outlet 2中Char的流出量占2個出口總Char流出量的百分比；QOC,outlet 1、QOC、QChar,outlet 2與QChar分別為outlet 1出口OC的流量、2個出口OC的總流量、outlet 2出口Char的流量與2個出口Char的總流量，kg/s。

取計算時間為4～5 s時各個出口的OC與Char的流量數據，每隔0.01 s采集1次，可以計算得到OC與Char顆粒定向分離的效率fOC為100%，fChar約為77%。這表明放大后的炭顆粒分離器有較好的選擇分離特性，且存在較大提升空間。

2.3 溫度對炭顆粒分離效率的影響

保持2個出口壓力不變而改變炭顆粒分離器內部溫度，考察溫度對炭顆粒分離效率的影響，結果見圖5。由于溫度變化導致顆粒的流化速度與終端速度發生改變，因而保持相同倍數的終端速度以控制變量。由圖5可以看出，當氣體相與顆粒相溫度升高時，fChar明顯升高，而fOC有很輕微的下降。這是因為當溫度升高時，盡管氣體相密度下降，但是因為氣體黏度增大，使得顆粒相受到的曳力增大而被攜帶從outlet 2出口流出。由此可以看出，在氣體相密度與黏度的影響中，氣體相黏度對其曳力影響更大。而對比溫度為850 ℃和950 ℃時，定向分離效率相差不大，是因為2個溫度下氣體黏度相差不多。此外還可以看出，在氣體黏度增大后，開始有很少量的OC顆粒被氣體攜帶從outlet 2出口流出，導致fOC稍有下降，但這對反應器整體影響甚微。

圖5 溫度對炭顆粒分離器效率的影響Fig.5 The effect of temperatures on the efficiency of carbon particle separatorReaction conditions: poutlet 1=750 Pa; poutlet 2=0 Pa

2.4 下出口壓力改變對炭顆粒分離效率的影響

圖6為下出口壓力變化對炭顆粒分離器效率的影響。由圖6可以看到，當outlet 1出口壓力改變而其他條件保持不變，隨著其壓力升高，fOC沒有變化，而fChar則顯著增大。這是因為當outlet 1出口壓力增大時，促使氣體相從outlet 2出口流出，而Char顆粒氣體跟隨性能好，所以隨著outlet 1壓力增大，更多Char顆粒被氣體攜帶從outlet 2出口流出。而對于OC顆粒，氣體增加的曳力顯然不足以改變重力對其的主導而仍從outlet 1流出。然而盡管增大下降管出口壓力使得Char顆粒的選擇分離效率升高，但這意味著空氣反應器中更多空氣可竄氣到炭顆粒分離器中，造成CO2被稀釋而致使其捕集效率下降。同時，outlet 1出口壓力過高還使得OC顆粒循環停滯，甚至破壞循環。因此，應當根據實際情況變化控制該出口壓力。

圖6 下出口壓力變化對炭顆粒分離器效率的影響Fig.6 The effect of pressure changes of the downcomer on the efficiency of the inertial separatorReaction conditions: T=25 ℃; poutlet 2=0 Pa

3 結 論

(1)在采用耦合DEM顆粒碰撞模型的DDPM模型探究兆瓦級化學鏈燃燒系統中炭顆粒分離器內載氧體/煤焦二元顆粒定向分離特性時發現，由于炭顆粒分離器內部空間增大，使得載氧體顆粒與煤焦顆粒被選擇分離的時間與空間均有所增加，因此放大設計后的炭顆粒分離器具有更好的選擇分離效果。

(2)在模擬熱態條件對二元顆粒分離效果的影響時，發現載氧體顆粒分離效率有輕微的下降，而煤焦顆粒分離效率則有明顯提升。這是因為在熱態條件下，氣體黏度增加，對顆粒的曳力增大，因此溫度升高后，氣體攜帶著更多的煤焦顆粒與微量的載氧體顆粒從側面出口流出。

(3)在模擬下降管處耦合空氣反應器所產生的壓力對二元顆粒分離效果的影響中發現，如果下降管出口壓力增大，氣體更偏向于從側面出口流出，并且因為壓力獲得更大的速度，從而攜帶更多煤焦顆粒從側面出口流出，使其分離效率提高。但更大下降管壓力可能會造成竄氣甚至破壞循環，因此應根據實際情況控制調整。