常峻巍 朱瑞晗 張蘭芝 奚婷婷 郝作強 ?
1) (長春理工大學理學院, 長春 130022)
2) (山東師范大學物理與電子科學學院, 山東省光學與光子器件技術重點實驗室,山東省光場調控及應用工程技術研究中心, 濟南 250358)
3) (中國科學院大學物理科學學院, 北京 101407)
飛秒激光成絲超連續輻射具有高強度和高時空相干性等優點, 作為一種超寬帶光源在很多領域都具有廣泛的應用前景.本文提出一種結合微透鏡陣列的空間調制和基于液晶空間光調制器的時域整形的飛秒激光脈沖整形方式, 利用基于遺傳算法的反饋優化控制, 實現了飛秒激光在熔融石英中成絲產生的超連續輻射強度的調制, 得到了在一定范圍內光譜強度可控的超連續輻射光譜; 光譜的能量密度可以從0.03 μJ/nm調制到0.09 μJ/nm, 其能量密度變化達到了初始值的3倍.計算了典型迭代代數對應的整形脈沖時域包絡, 分析了超連續光譜隨迭代代數的演化趨勢, 結果表明, 脈沖包絡的峰值強度和波形分布是影響超連續光譜展寬和強度的主要物理原因.
當超強飛秒激光脈沖在光學介質中傳輸時, 主要受到克爾自聚焦效應和等離子體散焦效應的作用, 會形成長度遠遠超過其瑞利距離的等離子體通道, 通常被稱為激光成絲現象[1].飛秒激光成絲過程中的自相位調制、多光子電離和自陡峭等非線性效應使得激光光譜有很大的展寬, 形成超連續輻射.自從Alfano和Shapiro[2,3]首次觀測到皮秒激光在晶體和玻璃中傳輸時的光譜展寬現象以來, 超連續輻射就成為了基礎物理研究和相關應用領域的關注重點, 并被廣泛應用于光學相干層析成像[4]、熒光顯微成像[5,6]、光譜學[7,8]、遙感和大氣污染檢測[9]等領域.近年來, 利用光子晶體[10]和微結構光纖[11]產生飛秒超連續輻射的研究取得了一系列進展, 并且出現了很多商用的光纖超連續白光光源[12,13].然而, 基于光纖的超連續白光光源仍然受到光纖材料特性例如損傷閾值低、耦合性要求高等的限制, 無法滿足一些應用領域對更高強度的超連續輻射的要求, 例如產生少周期脈沖[14]、遙感探測[15]等.眾所周知, 利用飛秒激光脈沖成絲產生的超連續輻射除了具有從紫外一直到近紅外的寬波段光譜, 還具有非常短的脈寬, 以及很高的強度和很好的時空相干性[16].因此, 進行飛秒激光成絲超連續輻射的優化控制研究, 對獲得更高強度更短脈寬的超寬帶光源具有重要的基礎物理研究意義和應用價值.經過幾十年的研究, 研究人員已經在液體、氣體和固體等多種光學介質中實現了超連續輻射輸出[17], 尤其是在熔融石英、YAG、LiF和藍寶石等多種介質中成絲產生了超寬帶的超連續輻射[18,19].2014年, Lu等[20]通過在飛秒激光聚焦位置附近放置多個薄石英片的方式實現了在450 —980 nm范圍的超連續輻射轉化效率達到54%, 并獲得了脈沖能量76 μJ的超連續輻射輸出.He等[21]進一步將超連續輻射的轉換效率提高到了90%, 并通過啁啾鏡壓縮獲得了脈寬為5.4 fs的少周期脈沖.在我們的前期工作中, 利用微透鏡陣列(MLA)將光束橫截面的能量重新分布, 獲得了在可見光波段mW/nm量級的超連續輻射輸出[22].最近, 我們又利用多光束干涉方法在熔融石英中形成了分布模式可調的成絲陣列, 同時產生的超連續輻射能量密度在可見光波段也達到了0.1 μJ/nm[23,24].
液晶空間光調制器(LC?SLM)作為一種可編程光學元件, 已經被廣泛應用于光學操控[25]、脈沖整形[26]等研究和應用領域.在飛秒激光脈沖成絲及超連續輻射的優化控制研究中, 基于LC?SLM的激光脈沖整形技術也越來越受到研究者的關注[27?35].例如, 利用 LC?SLM可以實現熔融石英中激光多絲分布模式的優化控制, 可以獨立調節細絲的位置、數目和能量分配等[27?29], 另外, 成絲長度和強度也可以實現反饋控制[30?32].此外, 在對成絲超連續輻射的控制方面, Zhdanova等[33]利用LC?SLM對激光光束進行了空間調制, 實現了對藍寶石晶體中成絲超連續輻射光譜峰位置的反饋控制.Ackermann等[34]利用整形脈沖反饋控制實現了空氣中成絲超連續輻射的優化增強.最近,Thompson等[35]通過在LC?SLM時域脈沖整形裝置中施加π相位偏移實現了成絲超連續輻射中窄帶光譜振幅的調制, 獲得了位置、間距和寬度等可控的窄帶光譜振幅增強.由此可見, 對飛秒脈沖進行空間調制或時域整形, 都可以實現對超連續輻射一定程度上的控制.然而, 目前為止還未見同時對飛秒激光進行時空調制以控制成絲及超連續輻射的報道.
本文利用結合MLA的空間調制和基于LC?SLM的時間調制的整形飛秒激光脈沖進行了熔融石英中成絲超連續輻射反饋優化控制的實驗研究.實驗利用了MLA能夠實現固體介質中產生高功率超連續輻射的優勢, 又利用LC?SLM可實時反饋的特性, 實現了強度連續可控的超連續輻射輸出.
圖1為實驗裝置示意圖, 使用了800 nm,45 fs, 1 kHz的商用Ti:Sapphire飛秒激光放大器(Spitfire, Spectra Physics)以及整形裝置(虛線框中所示).該整形裝置由一套4f無色散光學系統(包括一個1200 lines/mm的衍射光柵和一個焦距為300 mm的柱面鏡)與位于柱面鏡傅里葉平面的LC?SLM組成, 其中LC?SLM的液晶像素尺寸為 792 pixels × 600 pixels (Hamamatsu X11840).初始激光脈沖經反射鏡準直后入射到光柵G上,經過光柵衍射和柱面鏡CL準直, 不同波長的光投射到LC?SLM中不同列的液晶像素上, 通過電腦將補償相位板添加到LC?SLM中以實現對脈沖頻域的相位調制.調制后的反射光再次經過柱面鏡和光柵合束, 從而獲得整形的飛秒激光脈沖, 并從反射鏡M2上方出射.再通過MLA將整形脈沖聚焦到熔融石英中產生等離子體絲陣列以及超連續輻射.為了減少超連續輻射中基頻成分對光譜采集的影響, 實驗使用了二向色鏡(R > 98%@約350—670 nm)作為超連續輻射的反射鏡.之后, 超連續輻射經聚焦鏡L會聚到積分球中, 并通過連接積分球的光譜儀(USB 4000, Ocean Optics Inc.)進行光譜采集.實驗中入射激光脈沖能量為300 μJ,MLA的焦距為218.3 mm (尺寸10 mm × 10 mm,陣列間距1.015 mm), MLA與熔融石英前表面間距為167 mm.

圖1 實驗裝置示意圖(M, 800 nm高反鏡; G, 光柵; CL,柱面鏡; LC?SLM, 液晶空間光調制器; MLA, 微透鏡陣列;L, 平凸透鏡; FS, 熔融石英; DM, 二向色鏡; IS, 積分球)Fig.1.Schematic diagram of experimental setup.M,800 nm HR mirror; G, grating; CL, cylindrical lens; LC?SLM, liquid crystal spatial light modulator; MLA, mi?crolens array; L, plano?convex lens; FS, fused silica; DM, di?chroic mirror; IS, integrating sphere.
基于遺傳算法編寫了閉環反饋控制程序(程序流程圖與參考文獻[32]類似), 其中, 光譜儀采集的超連續輻射光譜作為遺傳算法的反饋信號, 用于實現對時空調制飛秒脈沖成絲超連續輻射強度的閉環優化控制.首先, 通過算法隨機生成50組補償相位, 并通過電腦依次加載到LC?SLM上得到對應的整形激光脈沖.激光脈沖經MLA在熔融石英中成絲后得到50組對應的超連續輻射光譜.然后,提取超連續輻射光譜中指定波長或波長范圍的強度, 對其強度進行評估并分配相應的適應度值; 根據得到的適應度值對其對應的補償相位進行篩選和排序.最后, 選取其中20組最優的補償相位作為父代, 通過交叉和變異的方法生成新的50組補償相位作為下一代.依照上述流程實現閉環反饋迭代, 直到滿足適應度要求, 程序結束.
實驗得到了整形飛秒脈沖成絲產生超連續輻射的光譜強度隨迭代代數的演化, 如圖2(a)所示.需要指出的是, 由于實驗中采用了二向色鏡進行濾光, 因此實驗只得到了400 —700 nm可見光區域的超連續輻射光譜.為了更清晰地說明超連續輻射光譜的反饋優化過程, 圖2(b)給出了幾個典型迭代代數對應的超連續輻射光譜.從圖2可以看出,初始迭代時, 因為入射激光脈沖的補償相位是隨機產生的, 因而超連續輻射在可見光區域的強度很低, 整體光譜能量密度低于0.03 μJ/nm.隨著迭代代數增加, 優化后可見光區域的超連續光譜逐漸增強.當迭代到第8代時, 光譜強度增加趨勢趨于平緩.隨著迭代代數的進一步增加, 光譜強度在第10代后趨于穩定; 繼續增加迭代代數, 光譜強度不再出現明顯變化.第10次迭代后, 光譜能量密度最高可達0.09 μJ/nm, 大于0.05 μJ/nm的波長范圍超過了100 nm.需要指出的是, 與我們之前的工作[22]相比, 本實驗獲得的超連續輻射光譜能量密度較低.這主要是因為本實驗中采用了較低的入射激光能量, 并且, 通過相位整形后的激光脈沖的脈寬達到了ps量級, 從而造成了成絲和超連續輻射強度相對較弱.此外, 隨著迭代代數的增加, 超連續光譜向短波方向展寬, 截止波長逐漸向短波方向移動, 并且短波方向的光譜強度也得到了更為顯著的增加.與僅使用激光光束空間調制對超連續輻射的展寬進行控制相比[33], 本實驗得到的超連續輻射展寬波形更為穩定, 并且允許使用更高的入射激光能量, 從而可以實現更大強度的可控超連續輻射輸出.可以看出, 利用整形脈沖對成絲產生的超連續輻射進行反饋優化控制, 能夠實現光譜整體強度的控制, 使其隨迭代代數的增加而增強, 同時, 還有對短波方向的截止波長的控制, 使其隨著迭代代數的增加而變小.

圖2 (a)時空調制飛秒脈沖成絲的超連續輻射隨迭代代數的演化; (b)典型迭代代數對應的超連續輻射光譜Fig.2.(a) Evolution trend of supercontinuum generation by the spatiotemporal modulation femtosecond pulse filament?ation with the increasing of iterative generation; (b) super?continuum spectra of several typical iterative generations.
進一步, 我們對不同迭代代數得到的超連續輻射的400—700 nm范圍的可見光光譜強度進行了積分, 該積分直接體現了超連續輻射在可見光波段的轉換效率, 結果如圖3所示.從圖3可以看出,隨著迭代代數增加, 超連續輻射轉換效率(強度)迅速增強, 經過8次迭代后增強趨勢逐漸變緩.超連續輻射轉換效率在第10次迭代后趨于穩定, 繼續增加迭代代數, 也不再明顯增加.在這個迭代優化過程中, 可見光波段的超連續輻射光譜強度積分, 即該波段的能量從3.3 μJ增加到12 μJ左右,增強了約3.6倍.

圖3 超連續輻射光譜積分(400?700 nm波段)隨迭代代數的變化Fig.3.Spectral intensity integration (400?700 nm) of the supercontinuum as a function of the iterative generation.
為了分析超連續光譜隨迭代代數演化的物理機理, 利用補償相位和初始脈沖光譜計算了幾個典型迭代代數情況下初始整形脈沖的波形, 結果如圖4所示.從脈沖時域包絡波形分布可以看出:初始迭代時, 子脈沖偏離脈沖包絡中心, 且子脈沖間隔很大, 中心峰值強度較低; 脈沖展寬范圍將近± 2 ps, 脈沖峰值功率大約為0.46 GW.隨著迭代代數的增加, 包絡中的子脈沖逐漸向包絡中心集中, 中心脈沖峰值強度逐漸增強, 當迭代到第8代后脈沖展寬減小到 ± 0.5 ps, 脈沖峰值功率大約為0.77 GW.形成了具有一個主脈沖和靠近主脈沖前沿多個低強度子脈沖的分布, 并且時域包絡的寬度也隨著迭代代數的增加而明顯減小.隨著迭代代數的進一步增加, 脈沖時域包絡不再出現明顯變化.最終, 經過多次迭代反饋優化后的脈沖具有一個較強的主脈沖, 該主脈沖具有較為陡峭的脈沖后沿, 主脈沖的前沿還有多個次強的子脈沖.這個陡峭的脈沖后沿致使成絲產生的超連續光譜在短波方向顯著增強[36,37].
在反饋優化的第一代中, 補償相位是隨機生成的, 得到的整形脈沖的包絡分布十分復雜, 脈沖寬度達到ps量級, 脈沖峰值功率較低, 經過MLA聚焦到熔融石英中后, 成絲的數目較少, 絲的強度也比較弱, 因此, 產生的超連續輻射強度也較低(見圖2).隨著迭代代數增加, 脈沖包絡寬度減小, 能量主要集中在包絡中心較強的子脈沖上, 并出現了陡峭的脈沖后沿, 這將使得更多的MLA微元能夠產生等離子體絲, 并形成更強的超連續輻射.由上述分析可知, MLA的空間調制允許更高的入射能量, 可產生更多的細絲, 直接提高了超連續輻射的能量.而脈沖波形分布和峰值強度, 影響了超連續輻射的轉換效率和展寬.總之, 結合整形激光脈沖的時域調制和MLA的空間調制, 可以在更大的范圍內控制超連續輻射的強度.

圖4 典型迭代代數對應整形激光脈沖初始包絡, 圖中迭代代數依次為(a) 1, (b) 3, (c) 8和(d) 17Fig.4.Initial envelopes of shaped laser pulse with typical iteration generations of (a) 1, (b) 3, (c) 8 and (d) 17, respectively.
利用基于MLA的空間調制和LC?SLM的脈沖整形技術實現的時空調制飛秒激光脈沖, 進行了熔融石英中激光成絲產生超連續輻射的反饋優化控制研究, 實現了超連續輻射光譜能量密度的優化調制, 調制光譜的能量密度相對于初始值提高了3倍; 同時, 超連續輻射逐漸向短波方向展寬.此外, 研究發現影響超連續輻射強度的主要物理機理是時域脈沖的峰值強度和包絡分布, 陡峭脈沖后沿有利于超連續輻射在短波方向的展寬和增強.這為研究可控的高能量成絲超連續光源提供了一個新的思路, 可以為熒光顯微光譜技術[5,6]、光譜學[7,8]等應用領域提供更高效的光源.