采用強電離放電法降解苯的研究

吳宗坤 黃玉梁 曾楚凱 王吉杰

摘 要：為去除有機廢氣中對環境毒害較大的苯，現試采用強電離放電產生低溫等離子體的方法對含苯的模擬煙氣進行降解，研究了苯的初始質量濃度、等離子體反應器給電電壓與氣體流量3個因素對苯降解率的影響效果。實驗結果表明：隨著苯初始質量濃度的增加，苯分子與活性分子的碰撞概率增大，但發生降解反應的概率減小，當初始質量濃度大于550 mg/m3時，苯降解率過低；在等離子體反應器可承受的4 kV電壓內，苯的降解率隨電壓的增大而增大；隨著氣體流量的增加，苯的降解率逐漸減小。反應過程中，存在其他有機氣體的產生，苯的降解率在55%左右，主要產物為CO2與H2O，在無催化劑與其他條件下，強電離放電法直接降解苯的降解率并不高。

關鍵詞：強電離放電；降解苯；有機廢氣

基金項目：江蘇大學2018年大學生實踐創新訓練計劃項目（201810299361W）

苯是碳氫化合物中一種最簡單的芳烴，在常溫下無色，難溶于水，揮發性大，在空氣中擴散性較強，并伴隨強烈的芳香味道。苯已經被世界衛生組織國際癌癥研究機構公布的致癌物清單列為一類致癌物。近些年來，工業的迅速發展導致空氣中苯系物的質量濃度較高，在大中城市尤為突出，大部分苯系物質量濃度超過30 μg/L，有的甚至高達301 μg/L，嚴重干擾居民日常生活，危害人類體質健康。強電離放電處理有機廢氣技術有著處理效果好、可操作性高、大多數氣體可直接降解為CO2和H2O、無二次污染的優點，具有廣泛的應用前景，因此，可嘗試采用強電離放電法進行苯的降解研究。本研究采用強電離放電法降解空氣中低濃度的苯，重點在于實驗條件對降解率的影響，探究技術可行性，為商用提供有價值的理論與數據支撐[1-3]。

1 降解機理

在強電離放電反應器中，通過施加高壓電壓，產生大量低溫等離子體，產生的等離子體均帶電能量10 eV以上，當通入一定量的苯氣體后，氣體分子可在短時間吸收能量，在放電通道內產生大量的電子和活性粒子，將苯進行分解，使污染物轉化為簡單小分子無污染物質，從而使污染物得到降解去除。

苯分子由于受到高能電子的撞擊，可由基態分子活化為激發態分子，苯分子的大π鍵能為615～696 kJ/mol，吸收大量能量可發生斷裂，產生自由基并發生一系列反應，最后與羥基自由基可反應生成CO2與H2O。

2 實驗方法

2.1 實驗裝置

整個實驗裝置由氣體發生系統、管路系統、等離子體反應系統、尾氣檢測系統、輔助系統5個部分組成。以少量氮氣吹脫含苯水溶液，與另一路的空氣在混合器中充分混合，形成由空氣、水蒸氣與苯氣體三者按比例混合而成的實驗用模擬煙氣。實驗使用的等離子體反應系統是強電離放電等離子體反應器，其反應容積為100 mm×190 mm×2 mm，放電間隙為1 mm，反應器采用軸流風機散熱，并配備管路加熱裝置，以防氣體在管壁凝結。

2.2 測量方法

采用美國VOCs測試儀測量反應前后的苯含量，通過Q3-V型電壓表控制反應器的外加電壓并直接讀取數據，氣體流量由裝置上的氣體轉子流量計的刻度直接讀出[4-5]。

3 實驗結果與數據處理

3.1 苯初始質量濃度C0對降解率η的影響

分別取700、900、1 200、1 600、1 800 mg/m3的模擬煙氣，將等離子體反應器外加電壓U0調整為3 kV，氣體流量Q調整為0.3 m3/h，測定此條件下苯的降解率，繪制圖像如圖1所示。可以看出，隨著苯初始質量濃度C0的增加，降解率η在一定范圍內會減小。當初始煙氣量為1 800 mg/m3時，降解率僅為45%。說明在等離子體反應器外加電壓恒定時，模擬煙氣的初始質量濃度C0對苯的降解率η有一定的影響，降解率η隨初始質量濃度C0的增加而呈現下降趨勢。雖然苯初始質量濃度增加，在反應器外加電壓不變，即對反應器注入的能量不變的情況下，活性粒子數目不足以與苯發生碰撞，故苯分子與活性粒子碰撞、反應的概率反而是減小的，導致處理效率下降。

3.2 氣體流量Q對降解率η的影響

先取苯初始質量濃度為650～700 mg/m3范圍內的模擬煙氣，外加電壓U0調整為3 kV，調節氣體轉子流量計的開關，取不同流量進行數據記錄與對比，繪制圖像如圖2所示。當氣體流量Q越來越大時，降解率η呈現一個波動值，保持在43%～56%，當氣體流量為1.5 m3/h時，降解率只有43%，在一定范圍內，處理效率隨著氣體流速增加而增加，但當氣體流量大于0.9 m3/h時，降解率呈現下降趨勢。這說明在苯的處理中存在一個最佳的流量范圍，即0.8～0.9 m3/h，為找到最佳實驗條件提供了依據[6-7]。

3.3 等離子體反應器外加電壓U0對降解率η的影響

取含苯初始質量濃度為650～700 mg/m3范圍內的模擬煙氣，將氣體流量Q通過氣體轉子流量計閥門調整為0.9 m3/h左右，分別在1.0，1.5，2.0，2.5，3.0，3.5，4.0 kV條件下進行實驗，則外加電壓U0對降解率η的影響如圖3所示。當U0=1 kV時，降解率η僅為20%；當U0=4 kV時，降解率η可以達到60%，當電壓介于1.5～3.0 kV時，降解率隨電壓升高而顯著增加，而隨著電壓的進一步升高，降解率呈緩慢上升的趨勢。隨著外加電壓U0的逐漸升高，電子可以獲得更多的能量，傳遞給周圍的粒子生成更多的羥基自由基，與苯分子碰撞的概率增加，因此，降解率η越來越高。所以，可以通過提高外加電壓U0來提升對苯的降解率，但外加電壓U0也不應過高，電壓最大值應在等離子體反應器可承受的范圍內，且不應長時間處于最大電壓值，以免產生的電流過大，將反應器中的極板擊穿，造成實驗裝置的損壞，發生實驗事故[8]。

4 結語

（1）在本實驗中，強電離放電低溫等離子法在沒有添加催化劑的情況下，可在常溫常壓下有效去除55%的苯，最終產物為CO2和H2O，無二次污染。苯的分子質量較大，結構穩定，所以，為實現苯的高效去除，可考慮與其他方法聯用的技術，以進一步提高苯的降解率。

（2）在對苯的處理過程中，考慮了苯初始質量濃度、氣體流量、外加電壓對強電離放電降解苯的影響，其中，氣體流量與外加電壓對苯的降解影響較大。實驗發現，在氣體流量為0.9 m3/h、電壓為4 kV時，苯的降解率最高。

（3）實驗表明，苯的降解率隨初始質量濃度增加而下降；隨著外加電壓的增加而增加，在1.5～3.0 kV，苯的降解率隨電壓增加而顯著增加，超過3 kV，則處理效率上升幅度趨于平緩；在一定范圍內隨氣流流量增加而增加，超過0.9 m3/h則呈現下降的趨勢。

[參考文獻]

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