CO2驅(qū)替煤層CH4中混合氣體滲流規(guī)律的研究

侯東升，梁衛(wèi)國，張倍寧，李 暢

(1.太原理工大學(xué) 礦業(yè)工程學(xué)院，山西 太原 030024; 2.太原理工大學(xué) 原位改性采礦教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，山西 太原 030024)

將二氧化碳注入不可采煤層，在實(shí)現(xiàn)二氧化碳地下封存的同時(shí)能夠驅(qū)替出煤層中難以解吸的CH4(CO2-ECBM)。在CO2-ECBM過程中，CO2與CH4發(fā)生競爭吸附，使得混合氣體在運(yùn)移過程中氣體組分不斷發(fā)生改變，同時(shí)混合氣體的吸附解吸會(huì)引起煤體變形，對(duì)煤體的滲透特性產(chǎn)生影響。研究CH4/CO2混合氣體的滲流特性及相應(yīng)的煤體變形，對(duì)于CO2-ECBM過程具有重要的工程指導(dǎo)意義。

目前，許多學(xué)者對(duì)煤體滲透特性的影響因素已經(jīng)進(jìn)行了大量研究。曹樹剛等[1-6]研究了孔隙壓力、氣體組分、溫度、水分、加卸載以及CO2狀態(tài)等因素對(duì)煤體滲透率的影響。氣體在滲流過程中還受到滑脫效應(yīng)的影響。唐巨鵬等[7]從試驗(yàn)角度證明了滑脫效應(yīng)主導(dǎo)作用階段的存在。王登科等[8]在考慮Klingkenberg效應(yīng)的基礎(chǔ)上，在滲透率計(jì)算公式中考慮了氣體動(dòng)力黏度和壓縮因子的影響。關(guān)于煤體滲透率模型，周宏偉等[9]指出:在煤體滲透率模型構(gòu)建中Langmuir方程形式的吸附應(yīng)變表達(dá)式應(yīng)用最為廣泛。趙陽升等[10]通過試驗(yàn)給出了綜合考慮體積應(yīng)力、吸附作用、孔隙壓力作用下的煤層瓦斯?jié)B流表達(dá)式。魏建平等[11]針對(duì)含瓦斯煤滲透性做了理論和試驗(yàn)分析，提出綜合考慮有效應(yīng)力、溫度、基質(zhì)膨脹等因素影響下的滲透率模型以及計(jì)算公式。榮騰龍等[12]在三軸應(yīng)力下建立了指數(shù)型和立方型滲透率模型，發(fā)現(xiàn)指數(shù)型對(duì)煤體滲透率演化過程的定量描述優(yōu)于立方型。劉清泉等[13-14]在提出煤體滲透率模型以及討論滲透率時(shí)，考慮了滑脫(Klinkenberg)效應(yīng)。但是這些模型沒有考慮煤基質(zhì)膨脹對(duì)滲透率的動(dòng)態(tài)影響，有學(xué)者指出，煤基質(zhì)的膨脹對(duì)煤體孔隙結(jié)構(gòu)有動(dòng)態(tài)作用[15]，進(jìn)而對(duì)煤體滲透率產(chǎn)生動(dòng)態(tài)影響[16]。

CO2和CH4等氣體吸附會(huì)使煤體表面張力下降，煤體發(fā)生變形。何學(xué)秋等[17]根據(jù)表面物理化學(xué)理論提出煤吸附瓦斯后發(fā)生膨脹變形的機(jī)制。KARACAN等[18]通過研究得出由于瓦斯氣體的存在，煤體在吸附瓦斯后產(chǎn)生自由體積使煤宏觀自由分子結(jié)構(gòu)發(fā)生膨脹。關(guān)于單組分氣體的吸附變形現(xiàn)象，許多學(xué)者展開了研究。梁冰[19]、聶百勝[20]等試驗(yàn)結(jié)果表明，等梯度逐次升壓吸附煤膨脹變形量大于同一壓力一次升壓吸附煤膨脹變形量。祝捷等[21]發(fā)現(xiàn)煤體CO2吸附壓力越高，吸附導(dǎo)致的膨脹和解吸引起的收縮變形越大。劉延寶等[22]通過試驗(yàn)發(fā)現(xiàn)煤體吸附瓦斯后，垂直于層理方向和平行于層理方向的應(yīng)變變化趨勢呈現(xiàn)一致性。并且煤體吸附CO2后，在垂直層理方向的膨脹變形大于平行層理方向[23-24]。另外SAURABH等[25]發(fā)現(xiàn)，隨著吸附壓力的提高，CO2和CH4吸附使煤體各向異性減弱。曹樹剛等[26]得出煤樣吸附變形與瓦斯壓力關(guān)系對(duì)二次函數(shù)和Langmuir方程均具有較好的擬合效果。張松航等[27]通過試驗(yàn)得出煤體吸附CO2和CH4氣體后產(chǎn)生的環(huán)向膨脹應(yīng)變與吸附壓力符合 Langmuir方程。黎力等[28]通過試驗(yàn)發(fā)現(xiàn)煤體軸向應(yīng)變隨CH4儲(chǔ)存量的增加呈線性增加;煤體的膨脹變形隨CH4吸附量的增加也具有線性關(guān)系[29]。另外，張遵國等[30]發(fā)現(xiàn)游離態(tài)CO2和CH4除了對(duì)煤基質(zhì)有壓縮作用，還能促進(jìn)煤的膨脹變形，并建立相關(guān)模型很好擬合了變形和壓力的數(shù)據(jù)點(diǎn)。從前人成果可以發(fā)現(xiàn)，關(guān)于煤體膨脹變形的研究主要集中在單組分氣體吸附上，對(duì)于CH4/CO2混合氣體引起煤體變形的研究還比較少。王晉等[31]進(jìn)行了CO2驅(qū)替CH4過程中煤體的膨脹變形和滲透率的試驗(yàn)研究，但他主要側(cè)重的是CO2置換CH4平衡后煤體的變形和滲透率，沒有涉及不同CO2含量對(duì)煤體變形和滲透率的影響。

目前為止，關(guān)于三軸應(yīng)力下注CH4/CO2混合氣體對(duì)煤體膨脹變形以及煤體滲透性的研究較少。筆者采用高溫高壓相對(duì)滲透率測試系統(tǒng)進(jìn)行恒定溫度和體積應(yīng)力條件下，孔隙壓力及氣體組分對(duì)煤體滲透性影響的試驗(yàn)研究，并對(duì)滲流過程中煤體的變形進(jìn)行分析，探討注CO2提高煤層氣采收率過程中儲(chǔ)層滲透率的動(dòng)態(tài)變化規(guī)律。

1 試驗(yàn)裝置和方法

1.1 煤樣制備

試驗(yàn)所用煤樣取自山西古交市西山屯蘭礦，煤階為焦煤。煤樣工業(yè)分析測定結(jié)果:Mad=1.55%，Ad=5.29%，Vd=25.58%，F(xiàn)Cd=67.58%。在實(shí)驗(yàn)室將從工作面取回的大煤塊沿平行層理鉆取，加工成φ50 mm×100 mm的圓柱形試件。

為了避免煤的不均質(zhì)性造成的偶然誤差，對(duì)煤樣采用統(tǒng)計(jì)分析和表面裂紋觀測的方法，篩選出沒有明顯裂紋的試件進(jìn)行測試。將兩塊符合滲流試驗(yàn)的原煤試件(圖1)烘干后進(jìn)行密封低溫保存。

圖1 試驗(yàn)試件

1.2 試驗(yàn)設(shè)備

試驗(yàn)采用太原理工大學(xué)原位改性采礦教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室自主研制的高溫高壓相對(duì)滲透率測試系統(tǒng)。該裝置軸壓、圍壓分別由兩臺(tái)單缸伺服泵加載，不同氣體組分(CH4,CO2)的混合氣體先通過兩個(gè)活塞容器利用分壓定律配制，采集配制好的混合氣體通入GC112A氣相色譜儀進(jìn)行分析，確定混和氣體的百分含量，入口端氣體壓力通過調(diào)壓閥調(diào)節(jié)，出口端為大氣壓。試驗(yàn)過程中，試件產(chǎn)生的軸向變形通過LVDT自動(dòng)采集，出口端氣體流量通過排水集氣法測量。排水法根據(jù)氣體流量的大小選擇不同量程的量筒(5,10,20,100 mL)進(jìn)行計(jì)量，測量CO2流量時(shí)，對(duì)量筒中的液面進(jìn)行油封處理，盡量減小計(jì)量誤差。裝置滲透系統(tǒng)如圖2所示。

圖2 裝置滲透系統(tǒng)

1.3 試驗(yàn)方法和方案

保持軸壓、圍壓相同，均為11 MPa，在恒定的溫度(30 ℃)條件下，進(jìn)行He,CH4,75%CH4+25%CO2,55%CH4+45%CO2,30%CH4+70%CO2,CO2的滲透性實(shí)驗(yàn)(表1)，為保證實(shí)驗(yàn)結(jié)果的準(zhǔn)確性，對(duì)兩塊煤樣試件進(jìn)行相同的滲透實(shí)驗(yàn)，具體試驗(yàn)步驟:

(1)檢查設(shè)備密封性，將致密替代樣品裝入夾持器中，系統(tǒng)溫度恒定在30 ℃。使用柱塞恒壓泵以1 MPa的加載梯度交替加載軸壓、圍壓至11 MPa，通入一定壓力的He，檢查線路及夾持器密封性。

(2)密封性檢測完成后，先卸掉氣體壓力，再交替卸載軸壓圍壓。之后將煤試件裝入夾持器中，在軸向方向安裝LVDT，交替加載軸壓圍壓至11 MPa，當(dāng)LVDT采集的位移值在3 h以內(nèi)不變時(shí)，認(rèn)為軸壓、圍壓加載完成。

(3)調(diào)節(jié)調(diào)壓閥，以1 MPa注入壓力通入He，LVDT實(shí)時(shí)采集滲透過程中煤體的變形情況。利用排水集氣法，間隔30 min測量1次氣體流量。當(dāng)連續(xù)3次測出的氣體流量相等時(shí)，認(rèn)為該注入壓力下滲流達(dá)到穩(wěn)定。

(4)重復(fù)步驟(3)依次進(jìn)行注入壓力為2,3,4,5 MPa條件下的滲透率測試。

(5)按照表1，依次將注入氣體換為CH4,75%CH4+25%CO2,55%CH4+45%CO2,30%CH4+70%CO2,CO2，重復(fù)步驟(3),(4)，完成不同氣體不同注入壓力條件下的滲透率測試。由于CH4,CO2均為吸附性氣體，一組氣體滲透結(jié)束之后，對(duì)煤體先進(jìn)行抽真空處理，然后再開始下一組氣體的滲透實(shí)驗(yàn)。

表1 滲透實(shí)驗(yàn)參數(shù)

Table 1 Experimental parameters of the permeability test

氣體組分入口壓力/MPa出口壓力/MPaHe/CH4/CO21,2,3,4,575%CH4+25%CO21,2,3,4,50.155%CH4+45%CO21,2,3,4,530%CH4+70%CO21,2,3,4,5

(6)進(jìn)行CH4/CO2混合氣體滲透時(shí)，間隔半小時(shí)采集入口和出口端氣體，利用氣相色譜儀確定入口和出口端混合氣體中CH4和CO2含量。

(7)卸載夾持器內(nèi)的壓力，換裝另一塊煤樣試件，重復(fù)步驟(3)～(5)。

1.4 滲透率計(jì)算

單項(xiàng)及混合氣體滲透率計(jì)算公式為

(1)

式中，Kg為一定注入壓力條件下煤體的滲透率，10-15m2;p0為大氣壓力,MPa;qg為單項(xiàng)或混合氣體流量，cm3/s;μg為單項(xiàng)或混合氣體黏度,Pa·s[32-33];L為試件長度，cm;A為試件橫截面積，cm2;p2和p1分別為入口和出口壓力，MPa;此時(shí)出口壓力p1為大氣壓力。

2 試驗(yàn)結(jié)果及分析

2.1 煤體變形

圖3(a)為不同組分氣體滲透過程中，煤體軸向應(yīng)變隨注入壓力的變化。氣體注入煤體過程中，氣體分子會(huì)吸附在煤體表面，使得煤體表面張力下降，煤基質(zhì)發(fā)生膨脹;同時(shí)，煤體內(nèi)孔隙壓力增大，作用在煤體上的有效應(yīng)力減小，2者共同作用導(dǎo)致煤體對(duì)外表現(xiàn)出膨脹變形。He為弱吸附性氣體，He注入過程中引起的煤體變形可認(rèn)為主要是由有效應(yīng)力減小導(dǎo)致，因此，He注入引起的煤體變形最小。CH4和CO2均為吸附性氣體，且CO2吸附性高于CH4，因此，對(duì)于單項(xiàng)氣體注入，在相同的注入壓力條件下，CO2注入引起的煤體變形大于CH4和He。對(duì)于不同比例的CH4和CO2混合氣體注入，在相同的注入壓力條件下，煤體軸向應(yīng)變隨混合氣體中CO2百分含量增加而增大，且始終小于注CO2引起的煤體變形。當(dāng)氣體組分一定時(shí)，隨著孔隙壓力的增加，煤體軸向應(yīng)變逐漸增大。孔隙壓力升高使得吸附在煤基質(zhì)表面的氣體分子增加，煤基質(zhì)進(jìn)一步膨脹，且作用在煤體上的有效應(yīng)力減小，因此，煤體膨脹變形隨孔隙壓力增加而增大。

圖3 不同氣體組分煤體軸向應(yīng)變和煤體滲透率隨入口壓力變化

2.2 不同組分氣體滲流規(guī)律

圖3(b)為不同組分氣體滲透過程中，煤體滲透率隨注入壓力的變化。由圖3(b)可見，在恒定的體積應(yīng)力條件下，所有測試氣體滲透率都隨氣體壓力的增加先減小后緩慢增大;在相同的注入壓力條件下，He滲透率最大，CH4次之，且隨著混合氣體中CO2含量升高，煤體滲透率逐漸減小，純CO2注入時(shí)煤體滲透率最小。研究發(fā)現(xiàn)，在孔隙壓力較低時(shí)，氣體滲流過程中會(huì)出現(xiàn)滑脫效應(yīng)，使得滲流過程中出現(xiàn)附加速度，導(dǎo)致氣測滲透率大于絕對(duì)滲透率[34-35]。隨著孔隙壓力增大，滑脫效應(yīng)逐漸減弱，因此在氣體注入前期(1～3 MPa)，滲透率隨注入壓力升高而逐漸減小，當(dāng)注入壓力超過3 MPa后，滑脫效應(yīng)不再顯著，煤體滲透率隨著孔隙壓力的增加而增大。除滑脫效應(yīng)外，煤體滲透率還受煤基質(zhì)膨脹和有效應(yīng)力的作用。由圖3(b)可知，對(duì)于吸附性氣體，孔隙壓力越大，吸附引起的煤基質(zhì)膨脹變形越大，不利于滲透率增加，同時(shí)孔隙壓力增大使得作用在煤體上的有效應(yīng)力減小，有利于滲透率增加，2者共同作用導(dǎo)致滲透率變化。隨著注入壓力升高，在3 MPa注入壓力后，煤體滲透率隨著注入壓力開始升高，說明有效應(yīng)力變化對(duì)滲透性影響更為顯著。同時(shí)，對(duì)于不同氣體注入，由于煤體對(duì)CO2的吸附能力最強(qiáng)，產(chǎn)生的膨脹變形最大，在相同的注入壓力條件下，注入CO2時(shí)煤體滲透率最小，且混合氣體中CO2含量越高，煤體滲透率越小。

3 討 論

以CH4為例，在某一個(gè)孔隙壓力下，煤體吸附產(chǎn)生的軸向膨脹應(yīng)變通過式(2)給出[36]:

ε(CH4)sw=ε(CH4)-ε(He)

(2)

其中，ε(CH4)sw為吸附引起的軸向應(yīng)變;ε(CH4)為在一定的體積應(yīng)力條件下，CH4注入煤樣后產(chǎn)生的軸向應(yīng)變;ε(He)為相同的孔隙壓力下He注入產(chǎn)生的軸向應(yīng)變。通過式(2)，可得到不同組分氣體注入過程中，吸附引起的膨脹變形(圖4)。研究表明不同組分氣體引起的煤體變形服從Langmiur方程，具體為

(3)

其中，εL為吸附引起膨脹應(yīng)變;a為軸向Langmiur膨脹應(yīng)變，可以表示煤體的軸向最大膨脹應(yīng)變;b為Langmiur壓力(煤樣達(dá)到最大吸附膨脹量一半的膨脹量時(shí)所對(duì)應(yīng)的壓力);p為入口壓力。擬合公式中的a,b值見表4。計(jì)算結(jié)果如圖4所示，可以看出，對(duì)于單一組分和不同配比的混合氣體注入，吸附引起的膨脹應(yīng)變始終服從Langmiur分布。且隨著CO2含量的增加，a，b值逐漸增大。

表4 煤體軸向膨脹應(yīng)變隨入口壓力擬合參數(shù)

Table 4 Fitting parameters of swelling strain of coal with inlet pressure

壓力/MPaabR2CH40.001655.018450.9075%CH4+25%CO20.002265.216620.9855%CH4+45%CO20.002955.219870.9830%CH4+70%CO20.004607.814430.99CO20.007128.936230.99

圖4 不同氣體組分煤體軸向膨脹應(yīng)變隨入口壓力變化

試驗(yàn)中，通過排水法確定氣體流量，測出的是氣測滲透率。由上文分析可知，由于氣體滑脫效應(yīng)的存在，會(huì)使氣測滲透率大于煤體絕對(duì)滲透率。煤體的氣測滲透率與孔隙壓力以及絕對(duì)滲透率具有關(guān)系[37]:

(4)

kg=k

(5)

式中，k0g,k0∞，b0和pm0分別為初始狀態(tài)下的氣測滲透率、絕對(duì)滲透率、滑脫因子和平均孔隙壓力;kg,k∞,b1和pm為某一壓力下的氣測滲透率，絕對(duì)滲透率、滑脫因子和平均孔隙壓力。

滑脫因子b1為一個(gè)與多孔介質(zhì)孔隙結(jié)構(gòu)及氣體分子平均自由程有關(guān)的系數(shù)，可表示[38]為

(6)

其中，αk為擬合系數(shù)。b1和b0關(guān)系:

(7)

同時(shí)，煤體絕對(duì)滲透率受有效應(yīng)力和煤基質(zhì)膨脹變形的雙重影響，研究表明[16]，煤體絕對(duì)滲透率與有效應(yīng)力以及吸附膨脹應(yīng)變有

(8)

Δεin=βCΔεs

(9)

(10)

(11)

假設(shè)煤體為各向同性的彈性體，則煤體在原位條件下的膨脹應(yīng)變?yōu)?/p>

εs=3εL,εsL=3a

(12)

其中，a值見表4。將式(4)，(5)，(7)，(9)，(12)代入式(8)中，可得氣測滲透率與滑脫效應(yīng)、有效應(yīng)力和基質(zhì)膨脹之間的關(guān)系為

(13)

由于He為弱吸附性氣體，可以忽略基質(zhì)膨脹對(duì)滲透率的影響，可認(rèn)為式(13)中的ΔεL等于0，則式(13)可簡化為

(14)

圖5為式(14)擬合出的He滲透率隨孔隙壓力的變化關(guān)系。前期煤體滲透率隨孔隙壓力增大而減小，這是氣體滑脫對(duì)滲透率減小的貢獻(xiàn)大于有效應(yīng)力減小引起滲透率增大的效應(yīng)的結(jié)果。由圖5還可以看出氣體壓力在2 MPa時(shí)，滑脫效應(yīng)對(duì)滲透率的影響遠(yuǎn)遠(yuǎn)大于有效應(yīng)力效應(yīng)。氣體滑脫效應(yīng)與煤體孔隙結(jié)構(gòu)以及氣體分子平均自由程有關(guān)[34-35]。煤體越致密導(dǎo)致煤體孔隙直徑越小，或者氣體壓力低導(dǎo)致氣體平均分子自由程大時(shí)，自由程大于孔隙直徑的分子與巖壁碰撞對(duì)總流量的貢獻(xiàn)將隨之增大，滑脫現(xiàn)象愈顯著[34]。由于試驗(yàn)中所使用的煤樣滲透率比較小(<0.015×10-15m2)，煤體比較致密，導(dǎo)致孔隙滲流通道非常狹窄，所以氣體壓力1 MPa滲透時(shí)滑脫效應(yīng)顯著。而彭守建[39]使用He，在氣體壓力較低時(shí)(<0.6 MPa)，同樣出現(xiàn)了非常明顯的滑脫效應(yīng)。后期隨著孔隙壓力持續(xù)增大，氣體滑脫效應(yīng)減弱，有效應(yīng)力減小引起滲透率增大的效應(yīng)大于氣體滑脫對(duì)滲透率減小的效應(yīng)，煤體氣測滲透率增加。

圖5 He滲透率隨入口壓力擬合

圖6 不同氣體組分滲透率隨入口壓力擬合

表5 不同氣體組分煤體滲透率隨入口壓力擬合參數(shù)

Table 5 Fitting parameters of coal permeability with different gas components with inlet pressure

氣體組分?jǐn)M合參數(shù)cfAb0εsmHe00.6400CH40.680.1300.01475%CH4+25%CO20.0490.800.1900.01755%CH4+45%CO20.860.0700.01930%CH4+70%CO20.920.0500.021CO21.070.0060.022

4 結(jié) 論

(1)滑脫效應(yīng)對(duì)不同組分氣體滲流過程中均有影響，滲透率均隨孔隙壓力的增加先減小然后緩慢增加;對(duì)于非吸附He，氣體壓力2 MPa時(shí)，氣體滑脫效應(yīng)對(duì)煤體氣測滲透率的影響要遠(yuǎn)遠(yuǎn)大于有效應(yīng)力效應(yīng)。

(2)原位條件下，煤體應(yīng)變受到吸附膨脹變形和有效應(yīng)力的雙重影響。吸附膨脹應(yīng)變隨孔隙壓力的增加而增大，變化規(guī)律符合Langmiur方程,且CH4/CO2混合氣體中CO2含量越高，a,b值越大。

(3)在考慮氣體滑脫效應(yīng)、有效應(yīng)力和基質(zhì)膨脹動(dòng)態(tài)影響的基礎(chǔ)上建立了單一和混合氣體滲透率模型，很好描述了不同組分氣體的滲透率隨孔隙壓力的變化規(guī)律。

(4)基質(zhì)膨脹對(duì)煤體滲透率存在動(dòng)態(tài)影響。隨著孔隙壓力增加，靠近孔裂隙的基質(zhì)吸附膨脹對(duì)滲透率的影響(β)逐漸減小，基質(zhì)膨脹對(duì)滲透率的影響減弱;且CH4/CO2混合氣體中CO2含量越高，β減小速率越大。