基于轉角樣品桿的脈沖強磁場電輸運測量系統*

劉沁瑩 王俊峰 左華坤? 楊明 韓小濤?

1) (華中科技大學,國家脈沖強磁場科學中心(籌),武漢 430074)

2) (華中科技大學,強電磁工程與新技術國家重點實驗室,武漢 430074)

測量物質在不同外加磁場方向下的電輸運性質是近年來研究拓撲量子材料的一種重要實驗方法,為探索物質的新奇特性提供了獨特的視角和手段.研究表明,在超高強度的脈沖強磁場下,材料的電輸運研究可能擴展至量子極限區域,將觀察到更加豐富的物理現象.而現有的電輸運測量系統中,穩態場下的樣品測量桿受限于尺寸和材料,難以適應脈沖場測量要求；脈沖場下的傳統樣品測量桿的角度分辨率和空間利用率較低,亟需研制更高性能的轉角測量系統.為此,本文提出一種拉桿式轉角樣品桿,基于該轉角樣品桿的脈沖強磁場電輸運測量系統,能夠在極低溫、強磁場的極端環境下,于脈沖磁體中心通孔的微型樣品腔內開展磁場方向190°范圍內任意變化的電輸運性質測量實驗,其旋轉結構穩定性良好,轉角控制精度達到0.1°；通過合理設計集成電路布局、前置補償放大和數字鎖相提取等信號處理環節,電輸運測量結果的精確度優于0.1 mΩ.本文詳細闡述了該測量系統的組成、轉角測量桿的設計與研制、校準原理與信號處理過程,并簡要介紹了該測量系統在費米面重構、拓撲絕緣體表面態、量子極限輸運、超導電性等前沿研究領域的應用.

1 引 言

現代科學研究越來越重視利用極端實驗環境來探索常規條件下不能觀測到的新現象和新物態.大量實驗已經表明,外界磁場達到一定強度時,物質將被誘導出現各種新奇量子現象.隨著凝聚態物理研究的不斷深入,人們發現當外磁場方向與樣品晶軸方向之間的夾角發生變化時,其Shubnikovde Haas (SdH) 振蕩規律會發生相應的改變.通過電輸運手段測量材料的SdH振蕩性質,可以研究材料的費米面特性[1].由此衍生出的轉角測量方法為強磁場下研究樣品更多的奇異性質提供了一個新的視角和手段[2,3],相關研究在磁扭矩測量[1]、超導材料的費米口袋特性[4,5]、超導體臨界場[6]、拓撲表面態行為[7]等方面都取得了階段性成果.在此基礎上,進一步提高磁場強度,將材料的電輸運研究擴展至量子極限區域逐漸成為發現更加豐富的物理現象的有效途徑.然而,現有商用物性綜合測量系統(physical property measurement system,PPMS) 最高僅能在磁場強度±16 T范圍內使用[8].而脈沖強磁場的最高場強值已達100.75 T[9],研制脈沖強磁場下具有高精度、高穩定度的轉角測量系統成為相關領域實驗研究的迫切需求.由于脈沖強磁場下的科學實驗工作于極低溫、強磁場、高壓力、小空間孔徑、強機械噪聲和電磁干擾的特殊環境中[10-12],傳統商用測量儀器的固有設計與穩態磁場工作模式難以適用,無法滿足測量需要.如何在這種復雜的測量環境下搭建出具有良好轉角性能的電輸運測量系統,成為亟待解決的難題.

武漢國家脈沖強磁場科學中心(以下簡稱武漢強磁場中心)自建成以來,多項技術指標達到國際一流水平[13],目前最高磁場達90.6 T,電源設計、磁體技術和測量水平位列世界前沿.依托此脈沖強磁場大裝置平臺,本文提出了具有拉桿式傳動結構的轉角樣品測量桿,研制了轉角電輸運測量系統,在強磁場和極低溫等極端實驗條件下,實現了磁電阻、霍爾電阻等參數的精準測量,為研究材料在強磁場下的物理特性提供了有效的研究手段[14],有力支撐了凝聚態物理中的相關前沿科學問題如近藤效應、高溫超導、量子霍爾效應、拓撲量子材料等課題研究的深入發展[15-17].

2 脈沖場電輸運測量系統構成

脈沖強磁場下的電輸運測量系統如圖1所示,主要包括脈沖電源、脈沖磁體、控制中心、低溫系統、信號測量系統等五大模塊.其中,脈沖電源主要采用總能量為25.6 MJ的電容器型電源,為電輸運實驗站中的脈沖磁體供電[10]；脈沖磁體浸泡在液氮中,磁體中心孔徑d ≈ 22 cm,孔內樣品腔直徑d ＜ 9 mm,常規實驗峰值磁場可達65 T,放電持續時間為10—100 ms,磁體冷卻時間約為50 min；控制中心通過光纖進行遠程控制,采用高精度高可靠時序控制和就地保護策略,對強磁場裝置進行實時監控和保護[18]；低溫系統由液氦低溫恒溫器和真空泵組組成,液氦低溫恒溫器可以保持24 h恒定低溫.樣品可直接浸入液氦中,也可置入真空插件中與液氦隔開.必要時,采用3He插件替換真空插件,可以達到更低的溫度(約400 mK)；信號測量系統由信號采集單元、信號提取單元,信號調制單元等構成,用于對樣品信號進行采集和初步的處理.

其中,信號采集單元中的測量插件轉角樣品桿是一個特殊的精密儀器部件,它用于搭載極小樣品及微型pick-up線圈,并深入磁體孔徑中心處.科學實驗中針對不同類型的樣品,樣品桿的機械結構及搭建的電路布局也不相同.因此,為滿足各類新材料相關物理性質的測量要求,設計出適用于極端環境及狹小空間的轉角樣品桿,是轉角電輸運測量實驗順利開展的基礎和前提.

圖1 脈沖強磁場電輸運測量系統Fig.1.Electrical transport measurement system in pulsed high magnetic field.

3 高性能轉角樣品測量桿研制

轉角樣品測量桿性能好壞直接影響實驗結果的有效性和準確性.脈沖強磁場實驗環境特殊,極低溫、強脈沖等因素會產生陡峭的溫度梯度、巨大的瞬時應力和感應渦流,這些干擾都可能引起樣品桿材料性能突變,降低測量環節信噪比.另外,由于脈沖磁體孔徑的限制,樣品桿所在的測量空間通常是一個只有7—9 mm直徑的圓形區域,嚴格限制了樣品桿的寬度范圍,這對探測桿的結構設計、加工精度、空間利用率提出了極高的要求[19].

傳統穩態強磁場所用的金屬結構轉角樣品桿如圖2(a)所示,桿件整體框架和齒輪結構均由金屬材料制成,寬度約為25 mm,適用于較低場下的PPMS物性綜合測量系統[8].然而在脈沖場中,一方面由于脈沖磁體孔徑空間小,嚴格限制了樣品桿寬度必須小于9 mm,穩態場下的樣品桿尺寸無法滿足要求；另一方面,受脈沖電流感應渦流的影響,沿用穩態場中使用大量的金屬材料制作轉角桿的傳統方法顯然是不合適的.

現有脈沖場環境下,目前國外相關實驗室通常使用拉繩牽引滑輪的結構來研制轉角樣品桿[20,21],其寬度約為9 mm,如圖2(b)所示.然而,這種拉繩結構的線材溫度伸縮系數較大,在極低溫下非常容易損壞,存在角度控制精度較差、摩擦力不足導致回拉易打滑等問題.同時,由于滑輪與樣品臺并行排列,占用了本就有限的樣品臺空間,導致該結構的空間利用率低,當樣品尺寸較大時,難以滿足測量需求.

圖2 國內外已有轉角樣品桿 (a) 穩態強磁場中使用的探測樣品桿；(b) 美國國家脈沖強磁場中心樣品桿Fig.2.Rotation sample rod in：(a) Steady-state strong magnetic field；(b) NHMFL (National High Magnetic Field Laboratory).

3.1 拉桿式轉角樣品桿的結構設計

為了解決以上問題,設計了一種新型的基于多重拉桿結構的轉角樣品桿,其旋轉桿內部機械結構如圖3(a)所示,其中,1是角度控制旋鈕,2是帶有螺紋的傳導管,1與2分別作為螺母和螺桿,共同構成螺栓結構.轉動旋鈕螺母時,帶動螺桿2做上下移動；3是傳動桿,4是水平滑槽,5是斜滑槽,4和5同時對3進行限位,使其僅有一個位移自由度,保證了運動軌跡的唯一性.通過交叉滑槽結構控制傳動桿,只需要在樣品臺背面取一個支撐點6,即可形成杠桿結構,實現—5°—185°轉角功能.其轉角為0°,90°,180°時,機械結構狀態如圖3(b)所示.其中位于樣品臺背面的7是角度標定線圈,用于檢測樣品臺的旋轉角度,8是溫度計,即熱敏貼片電阻,用于實驗過程中測量樣品臺的即時溫度；9是樣品臺正面,用于搭載樣品并固定引線,一般通過四線法來測量樣品的磁阻、霍爾電阻等參數.這種旋轉機構中傳動桿下方支點通過樣品臺背面的轉軸孔與樣品臺連接,從背面帶動樣品臺旋轉,不占用樣品臺正面空間,從而最大限度地保留了樣品臺面積,較傳統方式有更高的空間利用率,最小可以在直徑7—9 mm的圓柱空間內使用,在測量準確度和可靠性方面均取得有效提升.

圖3 武漢強磁場中心轉角樣品桿 (a)機械結構圖；(b) 轉角示意圖；(c) 角度標定原理圖Fig.3.Rotation sample rod in WHMFC (Wuhan National High Magnetic Field Center)：(a) Mechanical structure diagram；(b) situation at different angles；(c) principle of angle calibration.

3.2 旋轉角度的精確控制

目前,大多數商用轉角樣品測量桿在角度控制上沒有角度值的實時反饋,直接影響物理效應的測量效果.針對這一問題,設計的測量桿通過桿件底部角度標定線圈進行反饋控制,實現旋轉角度的精確控制.先根據所需實驗角度旋轉旋鈕,此時旋鈕示數反映期望值；而旋轉角度的實際值由角度標定線圈上感應電壓根據空間投影原理計算得到；對比期望值與實際值,可以對控制旋鈕進行快速反饋校正.樣品臺空間幾何示意圖如圖3(c)所示,其旋轉角度θ計算公式如下：

其中,U是角度標定線圈的感應電壓,通過高速數據采集卡采集；S0是感應線圈的固有面積,U0是樣品臺垂直磁場方向、通過磁通量最大時刻的感應電壓值；S'是轉過某個角度時線圈感應電壓的有效投影面積,U'是此刻測得的角度標定線圈的感應電壓值.

此外,由于拉桿結構遠比滑輪結構穩定,不受熱脹冷縮影響,因此可以在使用過程中可重復對照,將角度控制旋鈕上的刻度和θ角嚴格對應起來,這種雙重角度標定方法保證了角度旋轉調節過程的嚴謹性,可以達到0.1°的角度分辨率,使樣品桿的測量準確度得到了很大提高.

3.3 樣品桿非金屬選材與集成化布局設計

另一方面,樣品桿結構材料的選取對其性能穩定性好壞、使用壽命長短有著很大的影響.脈沖場實驗過程中,磁體放電瞬間將產生一個很大的dB/dT值,變化的電磁場在金屬材料中形成渦流場,引發的熱效應會對實驗環境的熱穩定性造成影響,同時伴隨渦流產生的電磁干擾也會對樣品微弱的本征信號造成干擾,因此金屬材料不宜作為脈沖場下的轉角樣品桿原材料.此外,由于實際情況下樣品桿的零件需浸泡在最低1.3 K的液氦中,而絕大多數非金屬材料在這種極低溫下脆性都會變大,可能產生較大的形變,從而影響轉角桿性能的穩定性,故而常規的非金屬材料也不能滿足要求.考慮到上述問題,我們經過反復調研、實驗,最終確定了聚醚醚銅(PEEK)作為轉角樣品桿主體框架結構材料.這是一種新型特種工程塑料,其耐溫性、耐化學藥品性、耐磨性、尺寸穩定性、絕緣性都表現優異,且PEEK具有較低的熱膨脹系數(約20×10—6/K),與傳動軸在實驗中過程中相對形變量小于2‰,嚴格控制了由于材料溫升形變帶來的角度控制誤差,進一步保證了樣品桿測量過程中的穩定可靠.

最后,為了使樣品桿在進行磁電阻、霍爾電阻、信號傳輸測量的同時,兼具溫度傳感、加熱控制等功能,在樣品臺背面焊接貼片電阻以測量樣品臺溫度,在樣品桿尾部纏繞線圈構成加熱器,繞線類型使用雙絞型,以避免感應電流對溫控造成影響,加熱器在實驗腔中通過氦氣傳熱,低溫下保持了較高的導熱效率.基于如上設計,于外部配套搭載了與實驗需求相匹配的電氣引線集成布局方案,終端與測量桿頂部的高真空接頭相連.經過反復測試改良,我們制作了基于杠桿結構的高精度轉角樣品測量桿,寬度僅為8 mm左右,成功達到電輸運科學研究實驗中脈沖磁體孔徑的尺寸要求,如圖4所示.

圖4 轉角樣品測量桿實物圖 (a) 桿件頂部旋鈕及引線羅盤；(b) 底部樣品臺正面；(c) 底部樣品臺背面Fig.4.Physical diagram rotation sample rod：(a) Top part；(b) the front of the bottom sample stage；(c) the back of the bottom sample stage.

表1 不同樣品桿技術參數比較Table 1.Technical parameters of different kind of measurement rod.

3.4 不同轉角樣品桿性能對比

表1列出了本文拉桿式樣品桿與PPMS商用樣品桿[8]、傳統脈沖場拉繩式樣品桿桿的參數對比[22,23],可以看出我們研制的新型杠桿式樣品桿在保證脈沖場測量范圍足夠大的同時,在較小的空間孔徑中實現了樣品臺空間利用的最大化,并且保證了較高的角度分辨率.

3.5 基于轉角樣品桿的電輸運測量過程

以半金屬樣品WTe2為例,介紹本文轉角樣品桿在脈沖強磁場電輸運測量系統中的實際操作步驟.

第一步,確定旋轉角.將WTe2樣品焊接在樣品臺上,根據研究目的確定所需角度范圍為0°—90°,選取0°,35°,45°,60°,75°,90°為一組實驗角度值,轉動旋鈕控制樣品臺旋轉量到估值附近,操作脈沖電源對脈沖磁體放電產生脈沖磁場,樣品臺背部角度標定線圈感應出實時轉角并反饋至控制中心,此時角度測量線圈與磁場測量線圈測得的信號如圖5(a)所示,由(1)式和(2)式可以計算得出此時樣品的精確轉角值為33°.

第二步,測量樣品輸運信號.對樣品通入高頻電流,通過四線法測量得到樣品電壓,測量結果如圖5(b)所示,可以看出,這一信號信噪比(signalnoise ratio,SNR)極小,必須進行降噪信號處理.

第三步,獲得測試結果.基于虛擬數字鎖相放大(virtual digital lock-in amplify,VDLIA)的方法來計算并提取出微弱的樣品磁電阻信號,其相關計算原理可參考文獻[24],其結果分辨率可達0.1 mΩ.處理完樣品的B-T與Amp-T信號后,將其擬合并得到這一角度下樣品磁阻隨磁場的變化曲線,如圖5(c)所示,重復這一過程,直到獲得整組角度信息,如圖5(d)所示,此時已經可以看出各個角度下清晰的SdH量子振蕩現象.

實際測量過程中,高速采集卡得到的所有信號經補償、放大、數字處理單元后進入上位機總線,通過光纖返回控制中心,對脈沖磁體、脈沖電源、樣品轉角等參數進行反饋調節,從而構成完整的脈沖強磁場下的轉角電輸運測量系統.

4 脈沖場轉角電輸運實驗

近年來,通過使用轉角樣品桿作為工具,國內外科學工作者開展了一系列轉角電輸運測量實驗,揭示了各類新型材料在強磁場、極低溫環境下的電輸運行為,有力推動了凝聚態物理學探索拓撲材料微觀結構的進程,在以下幾個熱點方向都取得了重要的研究成果.

圖5 60 T脈沖強磁場下轉角電輸運實驗相關數據處理過程Fig.5.Signal processing of angular-dependent electrical transport experiment in 60 T pulsed high magnetic field.

1)構造量子材料三維費米面結構.費米面是動量空間中占據最高能級的等能面,只有費米面附近的電子決定材料中的各類物理性質,因此費米面結構的研究對探索材料的電學行為具有重要意義.電輸運測量實驗中,科研工作者通過旋轉樣品角度至不同的晶軸方向,在強磁場下進行低溫Shubnikov-de Haas效應測量SdH頻率的角度依賴性,根據昂色格(Onsager)關系推出不同角度下的費米面截面積,從而構造三維費米面信息.例如北京大學量子材料中心王健課題組[25]在武漢強磁場中心4.2 K,60 T脈沖強磁場下,觀察到三維狄拉克半金屬Cd3As2沿不同晶軸方向上的SdH振蕩表現出顯著的各向異性,如圖6所示.通過分析各個角度下的磁阻振蕩數據,揭示出單晶Cd3As2的費米面是由兩個嵌套在一起的橢球結構.類似方法在研究重費米子超導體[26]、外爾半金屬[27,28]、拓撲半金屬[29]、過渡金屬二硫化物[30]等體系中都獲得了應用.

2)研究拓撲絕緣體二維表面態特征.這種無能隙的表面態完全由體電子態的拓撲結構所決定,在時間反演對稱性的保護下,不會受到雜質和無序的影響,在未來的自旋電子學和量子計算中有著巨大的應用潛力.理論上,三維拓撲絕緣體的體態是絕緣性的,邊界上存在著導電的二維表面態.而實際中由于樣品缺陷等原因,三維拓撲絕緣體的體態并不完全絕緣,因而對驗證其無能隙的表面態帶來了極大的干擾.斯坦福大學材料與能源科學研究所Analytis等[31]在研究Bi2Se3晶體時將磁場提高到50 T左右,使樣品體態電子坍塌至朗道能級為零的量子極限狀態,此時在磁場中旋轉樣品,發現如圖7(a)所示的量子振蕩現象僅僅依賴于磁場B的垂直分量,這一奇特的SdH振蕩信息為其二維表面態特征提供了明確的證據.兩年后,Tel Aviv University物理與天文學院Petrushevsky[32]也在強磁場環境下進行了類似實驗,結果如圖7(b)所示,表明SdH振蕩頻率與旋轉角度呈明顯的cosθ函數關系,拓撲絕緣體Bi2Se3的二維表面態得到了進一步的證明.

圖6 Cd3As2三維嵌套各向異性費米面構造圖 (a) 不同晶軸方向的費米面最大橫截面；(b) B[112]方向上的量子振蕩Fig.6.3D nested anisotropic Fermi surface construction of Cd3As2：(a) Largest cross section of Fermi surface versus the magnetic field orientation；(b) quantum oscillation for B[112] direction.

圖7 拓撲絕緣體Bi2Se3二維表面態特征 (a) 量子振蕩現象[31]；(b) 振蕩頻率隨轉角的變化曲線[32]Fig.7.2D surface state of a topological insulator Bi2Se3：(a) Quantum oscillation[31]；(b) frequency of the oscillations as a function of θ[32].

3)量子極限輸運性質研究.量子極限態指的是磁場到達一定強度時電子高度簡并在最低朗道能帶,成為一種強關聯體系,此時樣品會表現出許多新奇的物理性質.武漢強磁場中心王俊峰與合作者利用65 T脈沖磁體,通過一系列的變溫和轉角電輸運測量,對新型Weyl半金屬TaP開展了強磁場下的轉角電輸運研究[33].如圖7(a)所示,在34.4 T的臨界磁場下,TaP的霍爾信號發生明顯反轉,由此證實了TaP的一對手性相反的Weyl點在強磁場下發生湮滅.在量子極限范圍下,具有相反手性的Weyl點將被移動到同一動量坐標上,電子的磁長度倒數與Weyl點的動量距離相比擬而發生磁隧穿效應時,有可能實現能隙的打開以及Weyl費米子的湮滅.該研究在國際上首次觀察并證實了Weyl點的湮滅現象,通過強磁場下的量子極限輸運研究深刻揭示了Weyl費米子在強磁場下的非平庸拓撲性質.文獻[34]研究了元素Bi的輸運性質,通過測量SdH振蕩周期的角度依賴性,發現當進入量子極限狀態時,在某些特定角度下霍爾電阻率與磁場無關.文獻[35]則描述了Bi在量子極限狀態外的極大不穩定性,通過—10°—10°的轉角測量,發現在磁場強度40 T時,超量子體系的輸運特性表現出了顯著不與角相關的電子不穩定性,增強了導電率的絕對值和金屬溫度的依賴性,見圖8(b).

4)探索超導材料的超導電性.超導是凝聚態物質中電子的一種宏觀多體量子態,同時滿足零電阻和邁斯納效應兩個物理性質,其中發現的種種奇異量子現象是現代基礎科學研究的重要源泉,在能源、醫療、通信等領域都有著廣泛的應用前景.武漢強磁場中心左華坤及其合作者進行了準一維鉻基砷化物超導材料K2Cr3As3在強磁場下的轉角電輸運實驗,得到如圖9所示的實驗結果[36],可以看出上方臨界場中的各向異性隨溫度的降低成反比關系,在θ= 0°和θ= 90°時取最大值(遠超泡利順磁極限),其正常態表現出具有線性電阻率的非費米液體行為,并且在低溫下顯示出獨特的三重調制,表明這類準一維鉻基材料可能具有非常規的自旋-三重態超導電性.

圖8 脈沖強磁場下的半金屬材料量子極限輸運研究 (a) TaP；(b) BiFig.8.Quantum limit electrical transport of semi-metal materials in pulsed high magnetic fields：(a) TaP；(b) Bi.

圖9 超導材料K2Cr3As3的轉角電輸運實驗結果 (a) π/2處出現上方臨界場(Hc2)的最大值表明了泡利極限的缺失；(b) 極坐標圖則體現了Hc2的三重調制性Fig.9.Electrical transport of the superconducting material K2Cr3As3：(a) The maximum value of the upper critical field (Hc2) at π/2 indicates the absence the Pauli paramagnetic effect；(b) the polar map of Hc2 shows a unique three fold modulation.

5 結 論

電輸運測量是探測量子材料物理屬性的最基本方法之一.本文介紹了基于轉角樣品桿的脈沖強磁場電輸運測量系統,其中搭載樣品的測量桿是構成信號探測單元的關鍵部分,所述樣品測量桿基于杠桿傳動原理和雙重角度標定方法,使用聚醚醚銅特殊材料制作,在不到9 mm的樣品空間內,順利開展了最高磁場強度65 T、最低溫度1.3 K下的樣品轉角電輸運實驗.這種新型樣品桿的轉角范圍—5°—185°,角度分辨率優于0.1°,電輸運測量精確度優于0.1 mΩ,相關實驗精確度、使用便捷性、空間利用率等性能指標優于現有轉角樣品桿.

本文研制的脈沖強磁場轉角電輸運測量系統,突破了目前大多數電輸運實驗系統磁場強度有限、樣品臺空間利用率低下、轉角估值不準的瓶頸,實現了在極端環境下對微小樣品腔中對樣品姿態的精確控制,基于此完成了不同磁場方向下的各類角度相關的電輸運測量研究.相關實驗成果表明,該類系統在三維費米面分析、拓撲表面態判斷、量子極限輸運探測、超導電性分析等方面的研究具有重要應用價值.基于此系統,武漢強磁場中心取得了一批豐碩的研究成果,并為國內外相關研究團隊在強磁場、極低溫環境下探索量子材料本征物理性能和機制提供了一種有效研究手段.