基于走航觀測的長江三角洲地區大氣污染特征及來源追蹤

楊丹丹,王體健,李 樹,馬超群,劉 沖,楊 帆

基于走航觀測的長江三角洲地區大氣污染特征及來源追蹤

楊丹丹,王體健*,李 樹,馬超群,劉 沖,楊 帆

(南京大學大氣科學學院,江蘇 南京 210023)

為了加強對長江三角洲地區大氣污染分布特征和輸送規律的認識,利用移動車載設備開展了不定期的走航觀測,重點研究了2016-2018年冬季灰霾污染和春季光化學污染條件下長江三角洲地區的大氣污染特征.結果表明,走航觀測期間長江三角洲地區PM2.5日均濃度為60~122 μg/m3,東部的常州、無錫一帶,西部的合肥、蕪湖地區,北部蚌埠、滁州一帶,南部湖州、杭州地區的PM2.5濃度較高,比其他地區高出20%~40%.O3日均濃度水平為9~52 μg /m3,蘇州、鹽城、宣城與湖州地區濃度相對較高.運用FLEXPART_WRF模式,結合PM2.5排放清單,分析了走航觀測期間長江三角洲地區及沿線城市PM2.5的潛在來源.結果發現,東風條件下,南通及上海地區為PM2.5的潛在源區,北風條件下,連云港、鹽城等地區貢獻較大.運用FLEXPART前向軌跡計算模塊,對一次污染個例過程進行了模擬,并利用走航觀測結果進行了驗證,發現模擬結果與走航觀測結果的相關系數達到0.9.可見,長江三角洲地區存在區域性的PM2.5和O3污染,走航觀測結合軌跡分析是追蹤污染氣團輸送的有效手段.

長江三角洲；大氣污染；走航觀測；FLEXPART；WRF

長江三角洲地區是大氣污染最嚴重的三大區域之一, 2018年長江三角洲地區平均超標天數比例為25.9%.自2013年國務院發布《大氣污染防治行動計劃》以來,經過6a的治理,長江三角洲地區大氣環境已經產生了新的變化.因此有必要重新認識長江三角洲地區大氣污染特征及來源,為污染治理提供新的方向.

走航觀測是定量認識區域大氣污染特征的強有力的手段,相比于地面固定站點監測與遙感監測,走航觀測的監測范圍廣,分辨率高,可進行實時測量,有著較強的機動性[1].因此,走航觀測是追蹤污染氣體演變和來源的有效技術手段,有助于加深對區域大氣污染分布特征和輸送規律的認識.運用車載DOAS系統,國內外研究者展開了廣泛的研究.譬如,Wagner等[2]測量了對流層NO2并與衛星測量進行對比.樊文智等[3]針對2015年徐州市不同污染過程,利用激光雷達與走航觀測,對氣溶膠分布特征進行了分析.走航觀測結合氣象預報模式、污染物擴散模式,也是應對突發性大氣污染、監督和評估工業園區氣體泄漏[4-5]、氣態污染物無組織排放的有效手段.走航觀測還可為大型活動空氣質量保障提供技術支撐,如張祥志等[1]將其觀測結果服務于亞青會空氣質量保障等.

軌跡模式是研究大氣污染來源的重要方式, FLEXPART作為常用的軌跡模式,能有效地結合區域氣候模式進行各種實驗[7-11].程巳陽等[12]結合排放清單,對北京地區CO濃度變化及其源區分布特征進行了研究.余鐘奇等[13]利用WRF探討了不同天氣分型下影響上海的主要污染物來源.Miao等[14]研究了津京冀地區灰霾事件的污染物傳輸機制.

本文基于2016~2018年長江三角洲地區的多次走航觀測資料,分析了該地區大氣污染的時間變化和空間分布特征.運用FLEXPART和WRF模式,進行前向和后向模擬.利用后向模擬對大氣污染的來源進行追蹤,結合PM2.5排放清單,追溯長江三角洲地區大氣污染的潛在源區以及各個潛在源區對長江三角洲地區PM2.5的相對貢獻大小,結合走航觀測結果,探究了沿線城市污染來源的不同特征.運用FLEXPART前向軌跡模塊以及定量估計算法,模擬2017年12月4日長江三角洲地區的一次污染個例,并用走航觀測結果進行驗證.

1 研究方法

1.1 走航觀測

1.1.1 移動監測平臺 本文采用的移動觀測車由氣象觀測系統、大氣成分觀測系統、數據采集和顯示系統、音視頻會商系統和無線數據通訊系統等幾部分組成,從而構成一個完整的平臺.大氣成分觀測系統由二氧化硫/硫化氫分析儀(AF22M)、氮氧化物分析儀(AC32M)、一氧化碳分析儀(CO12M)、臭氧分析儀(O342M)、二氧化碳分析儀、VOC分析儀(VOC72M)、PM10/PM2.5/PM1監測儀(MP101M+ CPM)、零氣發生器以及相應的標氣組成.

1.1.2 走航觀測方案 4次走航觀測的時間與路線見表1和圖1.從時間上來看,4次走航時間跨度大,包括2016年、2017年、2018年共3a時間,主要在冬季(12月)和春季(3月)進行.在實際走航觀測中,具體時間根據模式預報結果而定,若模式預報某時間污染物濃度將明顯上升,則走航觀測時間將包括污染天氣當天以及污染天氣前后1d.通過這樣的走航時間設計,可以最大程度的捕捉大氣污染產生輸送的各個階段,較大程度地發揮走航觀測機動性的優點.同時利用走航日記,記錄走航過程中的實時情況.如儀器何時正常工作與出現故障、何時經過隧道與服務區、所經道路是否進行施工等,清楚地了解觀測的整體情況,便于對數據進行訂正與處理.從走航路線上來看,走航空間跨度較大,途徑江蘇、浙江、安徽三省,基本形成覆蓋長江三角洲區域的走航觀測網,對分析長江三角洲地區大氣污染的時空分布特征提供了有力的數據支撐.

表1 走航觀測時間

圖1 走航觀測線路

1.2 FLEXPART_WRF模式

1.2.1 WRF模式與設定 本文使用WRF v3.8的輸出結果作為FLEXPART的氣象驅動場.模擬采用l°×1°NCEP全球再分析氣象資料作為初始值和邊界值,采用四重嵌套,水平分辨率為81,27,9和3km,垂直層次分為32層,時間步長為360s.陸面過程為Noah,邊界層方案為YSU,微物理過程為WSM5,積云對流為Grell-Devenyi,短波輻射方案為Goddard,長波輻射方案為RRTM.模擬時間分3個時段,第一段為2016年12月14日8:00~2016年12月21日8:00(北京時間,下同),第二段為2017年11月30日8:00~ 2017年12月5日8:00,第三段為2018年3月21日8:00~2018年3月28日8:00.模擬結果每24h輸出一次,其中前16h作為模式預熱時間.

1.2.2 FLEXPART模式與設定 FLEXPART模式主要通過計算點、線、面或者體積源釋放的大量粒子的軌跡來描述示蹤物在大氣中長距離、中尺度的傳輸、擴散、干濕沉降和輻射衰減等過程.該模式通過時間的前向運算來模擬示蹤物由源區向周圍的擴散,通過后向運算來確定對于固定站點有影響的潛在源區的分布.

后向模擬(LDIRECT=-1)粒子排放的源設為面源,排放區域分兩類:一類為長江三角洲地區,探究整個地區的污染潛在來源;另一類則根據走航觀測結果,選擇污染物濃度相對較高的城市作為排放源,粒子排放時間與移動觀測車經過的時間一致,以探究城市污染來源的不同特征.每次過程釋放粒子總數為20000個,排放高度為10~200m.后向模擬輸出結果為駐留時間(也稱為敏感性系數),單位為s×m3/kg,表示單位質量污染氣體在水平格點上的停留時間[15].

前向模擬(LDIRECT=1),所排放的物種總數為2種,粒子釋放地點為走航觀測的起點徐州地區,釋放高度為100~1000m,釋放總數為50000個.前向模擬輸出結果單位為ng/m3,具體模擬過程、區域以及時間見表2.

表2 FLEXPART模擬時間安排

1.3 計算方法

通過FLEXPART模式輸出結果,結合中國區域PM2.5排放源清單,得到潛在源區對長江三角洲地區PM2.5的貢獻率.其計算公式為: