玻璃成分–結構–性質的“基因結構”模擬法

張麗艷, 李洪, 胡麗麗, 王亞杰,3

玻璃成分–結構–性質的“基因結構”模擬法

張麗艷1, 李洪2, 胡麗麗1, 王亞杰1,3

(1. 中國科學院 上海光學精密機械研究所 高功率單元技術實驗室, 上海 201815; 2. 日本電器玻璃株式會社, 謝爾比 北卡羅萊納州, 美國 28150; 3. 中國科學院大學, 北京 100049)

介紹了一種基于玻璃結構性質而建立的玻璃成分(C)–結構(S)–性能(P)的統計模擬方法。分析了常用的成分–性質(C-P)模擬法的局限性以及結構–性質(S-P)模擬法的特點, 并利用磷酸鹽激光釹玻璃化學穩定性改良實驗比較了C-P與S-P模型的差異, 表明對于組分微調設計, 結構模擬可以給出更好的模擬結果。敘述了C-S-P模型的建模步驟, 通過模擬案例演示了使用C-S與S-P模型反演玻璃成分的具體過程。除常規性質外, C-S-P模擬法還可以對玻璃的光譜激光性質及化學性質等C-P模型難以準確模擬的性質進行預測和模擬。目的是探索一種對玻璃設計普遍適用的, 可以為新型玻璃的研發和玻璃工業生產提供高效、準確設計的便捷模擬方法。

玻璃基因結構; 統計分析建模; 成分–結構–性質模型

準確的材料性質模擬預測是新材料發展的方向[1]。玻璃作為一種熱力學亞穩態材料, 在玻璃成分和性質之間建立的數學函數關系, 即C-P關系的統計建模方法已被廣泛應用于學術研究和商業玻璃行業中[2-4], 如玻璃纖維, 核廢料固化玻璃等[5-6]。但是對于大多數玻璃體系而言, 玻璃復雜的組成、層出不窮的新玻璃探索以及多變的成分設計思路, 如多種網絡形成體共存, 離子型或非氧化物玻璃系統, 多變的原料品種等, 使得C-P模型的模擬精度達不到設計要求, 這一定程度上與玻璃的無定型結構特性有關。商業玻璃數據庫, 例如SciGlass和INTERGLAD, 雖然涵蓋了數千個玻璃配方和相應的基本性能, 但其本質是配方的積累和基于玻璃組成氧化物特點而進行的玻璃性質的簡單估算, 并不具備準確的C-P預測功能。迄今為止, 沒有哪一種數據庫可以提供玻璃的結構–性質(S-P)之間, 尤其是光譜或強度/模量/化學性質–玻璃結構之間的內在關聯信息, 以滿足不同性質要求的新型玻璃材料的設計。因此, 從玻璃的實際應用設計角度來看, 目前沒有新的手段可以用來進行玻璃材料準確的預測設計與性能改良。長期以來, 實用性復雜玻璃體系的設計都是在很多先前的經驗積累上和在較狹窄的玻璃組成空間范圍內調試, 以取得在玻璃性能上的漸進式改良。這種方法不僅實驗量大、速度緩慢, 且具有一定的盲目性。那么, 如何對多組分玻璃體系進行較為精準的模擬設計, 且模擬方法不受玻璃性質是否呈線性變化的限制, 將是一個很有意義的研究課題。

復雜玻璃系統的組分與網絡結構及相關性能的研究工作較少, 存在諸多挑戰, 但對用“結構改良”的方式來設計復雜玻璃系統從而滿足更高的應用和生產性能的需求是至關重要的。因此, 要設計準確的多組分玻璃的性能和組成, 新方法的探索和建立是必要的。以目前的檢測方法能提供的結構信息為基礎, 精確解析和定量測量玻璃的基本結構變化, 通過以此為基礎建立的數據庫, 對玻璃結構進行所需的改良設計, 從而使設計的新玻璃達到應用和生產工藝所需的更高標準。這種新的從玻璃結構入手的設計開發途徑類似目前醫學和醫藥界正在快速推動的基因庫開發與基因治療。

以激光玻璃為例, 激光玻璃的設計多年來一直希望擺脫傳統的經驗設計模式, 能夠對激光玻璃的光譜性質進行較為準確的預測, 縮短玻璃的研發時間, 并降低研發成本, 同時要求開發超寬帶、高頻率激光玻璃應用于未來的高能物理和清潔核聚變發電等。此外, 由于高強度高模量玻璃纖維的熔制和拉絲溫度極高, 使其產量低、成本高, 導致該類產品開發停滯已數十年。如何保持或提高其玻璃性能并降低生產溫度急需新的玻璃設計思路。那么, 從結構設計和改良入手研發新型高強度、高模量玻璃纖維, 對國防和航空應用也具有重要意義。

隨著近年來研究玻璃“中程”結構技術手段的不斷發展和完善[7-9], 能否用數理統計模擬的方法將激光玻璃結構信息和玻璃的性質以及組分設計相結合, 即將玻璃成分–結構–性能的大量數據用數理統計方法整合為一體, 進而找出用目前常規方法難以發現的玻璃成分–結構–性質的關系模型。利用現有的結構測試分析方法, 獲得并精確解析所研究的玻璃系統從簡單到復雜組分的結構變化規律, 歸納并進行玻璃成分–結構–性質的統計模擬, 建立三者之間相關性的模擬模型及模擬公式, 進而達到可以根據結構信息準確模擬新型玻璃性質的目的。這種新方法可為探索新型玻璃提供新的思路, 為玻璃研究人員對玻璃的“分子”或“結構單元”設計改良提供可靠的手段。可以更為準確地通過結構信息預測成分對目標性質的影響, 大大縮短新型玻璃的研發周期。具體方法為: 利用各種結構測試手段, 如核磁共振(NMR)、電子順磁共振波譜(EPR)、拉曼光譜(Raman)、紅外光譜(IR)和X射線光電子能譜分析(XPS)等, 采用綜合測試方法確認相關玻璃中的各種玻璃結構單元; 研究結構單元對特定性能的影響規律, 從而確定玻璃成分–結構–性能之間的量化關系模型; 利用這種模型, 可以迅速設計所需性質的玻璃組分; 再通過組分驗證實驗進一步補充數據庫, 不斷修正模型, 最后達到準確預測的目的。多種測試方法綜合運用的優勢在于可在更好地解析玻璃結構的基礎上建立更為準確的結構模型, 如P5+、Al3+兩種離子進行結構建模時, 根據NMR研究結果, 則還需考慮P-O-Al的關聯作用和相互影響; 如建立磷酸鹽玻璃中Yb3+離子的結構模型, NMR證實了Yb3+、P5+之間幾乎不存在鍵合, 因此不必考慮P-O-Yb之間的交聯等等。類似于氟磷玻璃這類非氧化物玻璃系統, 由于原料的多變性(如引入磷的原料可以根據具體要求使用磷酸鹽、偏磷酸鹽及磷酸二氫鹽)、玻璃結構的特殊性、高揮發性和易析晶特點, 導致其成分–性質模擬的精度低, 運用結構模擬則可得到較好的預測結果。

將上述這種基于玻璃結構信息而建立的模擬方法運用到稀土摻雜的磷酸鹽玻璃的組分–紅外/拉曼結構–光譜性質的預測中, 其實驗結果與預測結果的高度重疊性證實了這種方法的可靠性與準確性, 首次展示了復雜的玻璃激光性能可以通過少數特征結構或特征“基因”來進行線性模擬[10]。

本研究對結構模擬法的建模原理和步驟進行了重點闡述, 并介紹了C-P和S-P模擬方法各自的特點。通過幾組模擬案例比較了C-P與S-P模擬在預測精度上的差別。玻璃成分–結構–性能模擬法的最終目標是依據玻璃結構信息建立一種可靠的模擬方法, 使得實用玻璃設計變得更加高效、迅捷、準確。

1 數理統計模型的建模原理

文獻[11]詳細敘述了數理統計模擬建模的基本方程。眾所周知, 在晶體和金屬材料基因庫研究中廣泛應用的第一性原理不適用于預測具有多組分和復雜結構特性的玻璃材料。康奈爾建立了一個簡單而實用的組分–性質模型公式[12];

該公式可稱為一階模型公式, 其中b是第個屬性的第個分量系數,t是屬性P的變換或恒等變換(即不變換),x是第個組分的質量(摩爾)分數。如果玻璃中的各個組分被限制在足夠窄的成分范圍內, 則組成的非線性函數可以近似為具有可接受誤差的線性函數; 若是成分在更寬的范圍內變化, 則一階模型可能不足以接近真實的非線性關系。在這種情況下, 需要非線性逼近函數, 也就是建立二階模型公式。在多項式模型中, 二階模型包括二次項和交叉乘積項, 如:

其中b是第個屬性的第個分量的平方的系數,b是第個屬性的第個和第個分量的叉積的系數。運用公式(2)建立模型的原則是不能使用所有交叉乘積項[13-15]。

1.1 成分-性質(C-P)模型

在常用的C-P模擬中, 公式(1)的運用最為簡單普遍。根據文獻中已有的或者實驗中獲得的某一系統玻璃的成分–性質數據, 建立二者之間的線性統計關系; 根據建立模型設計的玻璃成分進行實驗, 所得測試數據補充進數據庫進行模型修正。為獲得較為可靠的C-P模型, 需要注意以下幾個問題:

1) 制備較大的玻璃樣品, 注意原料稱量準 確性;

2) 穩定一致的玻璃制備工藝, 如熔制過程時間控制、揮發損耗、通氣或除水時間等等;

3) 玻璃的光學均勻性高(特別針對光學玻璃與激光玻璃);

4) 性質測量的準確度高;

5) 在配方中不宜使用兩組分(比如P2O5和Al2O3)相互取代式玻璃成分設計法。

組分–性質模型在模擬某些物理性質、熱性質和機械性質時較模擬光譜性質和化學性質更為準確。發射截面、有效線寬、熒光壽命等性質與稀土離子的近–中程環境有密切關聯, 而化學穩定性的測量從測試精度上來說誤差相對較大。因此, 基于成分和性質變化而建立的一階線性模型很難對這類性質進行準確模擬。

公式(2)雖然可以得到更“美觀”的模型, 但因其交叉項的選取缺乏判斷依據, 所以C-P關系二階模型的實用性較差。雖可依靠某些結構信息判斷某兩種氧化物之間有結構交聯或相互影響, 如根據P–O–Al鍵可選擇P2O5和Al2O3交叉, 然而, 一旦成分中出現兩種引入Al3+的原料, 如AlPO4和AlF3, 則模擬系統無法判斷Al3+來自哪種原料, 因此很難在后續的玻璃設計中對AlPO4和AlF3的具體使用配比上給出確定而合理的建議, 除非將某種特定的比例約束條件引進C-P模擬數據庫。這種確定共含Al3+原料的合理比例關系必須在建立該C-P系統之前, 采用系統的、各組分單一變化的系列玻璃樣品的制備方法和測試進行確定。對多數玻璃的應用, 需要同時監測玻璃析晶性能, 以防出現在制備玻璃小樣時性質均符合, 但放大生產中有玻璃析晶的不良影響?？梢岳靡延械拇罅繑祿⒊煞吱C性質模型, 但很難保證這些玻璃在熔制和性質測試的時候是完全一致或者準確的, 即保證成分和性質的準確性。尤其值得強調的是, 玻璃設計中常用的取代方法(如磷酸鹽玻璃中用部分SiO2取代P2O5), 在建立C-P模型時會面臨一些問題。因為系統無法判斷玻璃性質的變化是由SiO2還是P2O5的改變引起的, 所以造成模型的精準度較差。

1.2 結構–性質(S-P)模型

結構–性質的建模原理是將公式(1, 2)中的玻璃組成項換成玻璃網絡結構單元的相對“濃度”, 或相對分布, 從而建立結構和性質關系模型。這意味著玻璃由一組網絡單元組成, 每個網絡單元具有統計意義上獨特的結構特征, 并且成比例地影響玻璃性質。S-P模型具有如下特點:

1) 玻璃結構測試的準確度高, 組分稱量誤差的影響小;

2) 結構信息的綜合運用可以更好地建立二階S-P模型(如混合堿效應, NMR證實的稀土摻雜磷酸鹽玻璃中為P–O–Al鍵合而非P–O–RE鍵合等等), 故此, S-P的二階模型具有較好的實用性;

3) Raman、IR 等常用結構測試方法快捷方便, 可以獲取較為準確的結構信息;

4) 復雜玻璃系統的設計目標性質可以通過結構特征基團(玻璃基因)來鎖定;

5) 對非線性光譜激光性質、化穩性質等, S-P模型依然可以做到準確模擬。

另外, 若非必要, 不必將用于模擬的IR和Raman光譜的各個分峰做具體的振動單元歸屬。因為統計模擬只將各個振動峰積分面積的變化作為模擬要素, 而不需要明確每個峰是由什么鍵的振動造成的。

1.3 成分–結構–性質(C-S-P)模型的建模過程

結構模擬的最終目的是要得出能很好地符合所設計性質的玻璃成分, 因此, S-P模型要和成分之間建立聯系來設計最終的目標玻璃配方, 具體建模步驟如下:

1) 建立成分–結構(C-S)模型;

2) 建立結構–性質(S-P)模型;

3) 根據所需要設計的玻璃性質, 利用S-P模型反推對應的玻璃結構;

4) 根據第三步得到的玻璃結構, 利用C-S模型反推該結構對應的玻璃組分, 并由此建立起C-S-P模型關系;

5) 根據設計組分制備玻璃, 將所有結構及性質信息補充進數據庫以完善模型。

所有玻璃結構分析手段皆可以按照以上方法進行C-S-P建模。如利用文獻中搜集的堿土金屬磷酸鹽玻璃的NMR數據(Q基團和化學位移ISO)建立的C-S-P二階模型可以預測混合堿土金屬效應, 轉變溫度、彈性模量等性質的實測結果與模擬結果有很好的契合[16]。

2 C-S-P模型模擬案例

2.1 激光釹玻璃化學穩定性的改良設計—無規律實驗數據的結構建模

在復雜玻璃系統的實驗中經常遇到無規律可尋的實驗結果, 其成因是多方面的, 如計算、稱量、熔制或測試等各個環節。結構模擬可以把實驗中無規律的實驗結果進行準確的分析和利用。

在基礎激光釹玻璃Baseline(BL)中分別引入少量的SiO2(0.5wt%, 1.0wt%, 1.5wt%, 2.0wt%)、B2O3(0.5wt%, 1.0wt%, 1.5wt%, 2.0wt%)和La2O3(1wt%, 2.0wt%, 3.0wt%, 4.0wt%), 以改善其化學穩定性, 并保持BL玻璃的某些基礎性質, 如折射率d、非線性折射率2、膨脹系數及轉變溫度g等不會惡化。表1為樣品玻璃的編號及性質。每個樣品配置800 g N41型釹玻璃粉料外加相應重量百分比的外摻組分, 如S1為800 g N41粉料+0.5wt% SiO2, 即4 g SiO2, L4為800 g N41粉料+32 g La2O3等。配合料混合均勻后置于石英坩堝內, 在1150 ℃的熔爐中預熔并進行1 h的除水, 后倒入鉑金坩堝中攪拌均化6 h后, 降溫至900 ℃澆注于預熱的鑄鐵模具上成型, 于馬弗爐中退火后, 進行加工及性能測試。所有玻璃樣品的制備、加工和測試過程相同, 以保證實驗結果的可比性。

表1 實驗玻璃編號及性質

*WL=Weight Loss

從實驗結果可以看出, 三組玻璃十二次實驗, 得出的數據無法指導BL玻璃究竟要如何進行組分微調才可以達到改善化學穩定性的目的。為此進一步進行了各樣品的拉曼和紅外光譜測試, 使用文獻[10]的解析方法, 對結構數據進行系統處理及解析。然后根據C-S-P建模方法, 建立了BL改性實驗樣品的玻璃成分預測模型。以引入SiO2樣品的拉曼光譜為例, 圖1為BL玻璃與四個玻璃樣品的拉曼光譜及分峰情況, 共有11個單峰。圖(b)為擬合誤差, 圖(c)為虛框處的擬合細節。圖1(c)也顯示了看似平坦的譜線, 實際存在很多細微的結構差異。圖2為12個樣品與BL玻璃的拉曼光譜分峰擬合后各分峰積分面積的變化。由圖可以看出, 相比于BL基礎玻璃而言, 雖然引入的氧化物量很少, 但仍然可從結構光譜曲線中獲得大量的結構變化信息。這些結構信息的變化是很好的建模數據, 表2所示為各樣品拉曼光譜分峰的積分面積。

使用商業統計模擬軟件JMP建立C-P和S-P模型, 均方根越接近于1, 則模型精度越高。圖3以最關鍵的樣品失重百分比(化穩性)為例分別建立了兩種模型。顯然, C-P模型的收斂性差, 模擬精度非常低,(線性回歸系數平方)僅有0.66, 表1的結果也證實了這一點; 而S-P模型的達到了0.97, 模型收斂性好, 后續的模擬過程不再一一描述。

圖1 BL與含SiO2的玻璃拉曼光譜對比(包含測試與擬合譜圖對比)及BL拉曼分峰結果細節描述(a~b)為擬合誤差, (c)為虛框處的擬合細節

圖2 SiO2、B2O3和La2O3對BL玻璃拉曼光譜強度的影響

表2 拉曼光譜分峰擬合后各分峰的積分面積(A=Area)

圖4給出了S-P模型各性質的預測值與實測值的比較。結果顯示, 除了個別明顯有疑問的結果外, 整體模型的模擬精度較好。根據該模型, 可以進行新玻璃的成分設計。例如設計化穩性≈0.9 mg/cm2, CTE≈12.2′10–6/K,2≈1.03′10–13esu,g≈488 ℃,d=1.503的玻璃, 則其建議玻璃成分及相應性質列于表3。模型中明顯偏離預測范圍的點, 在重測性質后如果實測性質沒有改變, 則有兩種方法可以辨識其誤差來源。第一種是直接將其結構信息代入C-S模型, 反推該結構應該對應的組分是什么; 第二種方法是將其實測性質代入S-P模型, 反推關鍵結構單元后, 再用C-S模型刻畫成分信息。如果性質測試結果驗證后確實是正確的, 那么這類反常點的異常來源多為玻璃成分誤差。為避免異常點數據影響模型精度, 較好的做法是將其從建模數據中剔除, 重新規劃模型, 這樣反推得到的玻璃成分會更準確。這亦是結構模型可以糾正實驗誤差的一個重要作用, 也是成分模型無法實現的功能。

圖3 化學穩定性的(a)C-P與(b)S-P拉曼模型

圖4 基于S-P模擬的BL化穩性改性玻璃預測值與實驗值的比較

*RO and R2O represent specific alkaline earth metals and alkali metal oxides, respectively

2.2 摻鐿磷酸鹽激光玻璃的光譜性質改性模擬設計

文獻[10]詳細敘述了如何在GeO2改性的摻鐿氟磷玻璃中進行光譜性質結構模擬的全部過程, 也是首次報道的使用結構基因模擬法成功進行復雜玻璃系統準確預測光譜性質的研究。這里以C-P模型難以模擬的取代型玻璃系統(70-)P2O5-10B2O3- 10BaO-3Al2O3-3Nb2O5-4K2O-SiO2-1.25 Yb2O3(= 0, 2, 5, 10, 20) (PS玻璃)為例, 說明C-S-P模擬法的實用性。以紅外光譜為例, 對所有樣品進行性質和結構測試和光譜分峰(共分出15個子峰), 并計算各分峰的積分面積1-15。為了簡化演示過程, 表4僅列出了對PS玻璃設計最重要的性質, 分別是發射截面、轉變溫度和Stark分裂, 并標出了樣品根據ICP測試結果計算的樣品中Yb3+離子的濃度。

以=0、2、5和20的玻璃進行結構建模, 以=10的玻璃為驗證樣品。對=0、2、5和20的玻璃進行紅外分峰處理, 得到與表2類似的各分峰積分面積。依據這些結構信息分別建立C-S及S-P模型, 然后設計目標性質為g=503 ℃,emi=0.53 pm2, Stark splitting=786 cm–1的玻璃成分(即PS10)。如 圖5所示, 將所設計性質輸入刻畫器(玻璃設計基因庫), 并賦予所要求的各性質一定允許范圍的標準偏差。結果顯示, 在模擬意愿達到0.99911(即99.911%的設計可行性)的時候, 玻璃的性質應為g= 501.5 ℃,emi=0.5306 pm2, Stark splitting=786.3 cm–1, 此時的SiO2含量應該為10.13mol%, 這非常接近PS10樣品中的SiO2=10mol%的實際值。

作為比較, 圖6給出了該目標性質的C-P模型設計結果。圖6(a)是設計成分SiO2的含量為10mol%時對應的設計性質, 可見模擬意愿僅為0.7, 所需性質無法滿足要求。圖6(b)是提高模擬意愿到最高值, 此時SiO2的含量為13mol%, 模擬意愿為0.85, 性質同樣無法達到設計要求。C-P模型的模擬結果甚至不如從成分–性質線性關系中直接量取的數值, 如圖7所示。

圖5 由模擬器設計的滿足設計性質的玻璃特定結構基團組分(Ai)

圖6 設計成分為SiO2=10mol%時對應設計性質(a)和最高模擬意愿對應的P2O5值對應性質(b)的C-P模型圖

圖7 Tg、Stark分裂和發射截面的線性估計值

3 結論

本工作提出了一種玻璃的“基因結構”模擬設計法, 簡稱C-S-P模擬法。該方法利用玻璃的結構信息構建成分和性質之間的關系, 建立成分–結構–性質模型, 進而準確設計符合目標性質的玻璃成分, 達到智能玻璃設計的目的。這種方法不僅可以運用于系統的玻璃模擬數據庫的建設, 而且在常規的玻璃實驗中亦可方便使用。拉曼和紅外光譜能夠提供很好的結構模擬要素, 并以磷酸鹽激光釹玻璃的化學穩定性成分微調改進實驗的無規律實驗結果, 同時以改進摻鐿磷酸鹽玻璃光譜性質實驗為案例, 演示了C-P與S-P模擬的差異以及C-S-P方法的模擬過程。除常規性之外, C-S-P模型可以對C-P模型難以模擬的、具有非線性變化特點的光譜激光性質和化學穩定性等進行準確模擬和預測, 并且不受玻璃成分設計方式的限制。每一種玻璃系統的C-S-P模型數據庫皆可逐步采集、補充及完善, 以此推進玻璃材料的高效、迅捷、準確的設計進程。具體的建模演示除文獻[10, 16]外, 將在后續文章中做進一步介紹。

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Structure Modeling of Genes in Glass: Composition-structure-property Approach

ZHANG Li-Yan1, LI Hong2, HU Li-Li1, WANG Ya-Jie1,3

(1. Key Laboratory of Materials for High Power Laser, Shanghai Institute of Optics and Fine Mechanics, Chinese Academy of Sciences, Shanghai 201815, China; 2. Nippon Electric Glass, Shelby, North Carolina 28150, USA; 3.University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China)

A statistical modeling approach to modeling glass composition (C) – structure (S) – property (P) is introduced based on glass property response to the glass network structure. This paper first reviewed some of the limitations of the C-P statistical modeling approach, then followed by complementary benefit identified from using S-P statistical modeling approach. Furthermore, S-P modeling is not limited by a narrower composition space as seen in the C-P modeling case, which benefits glass composition fine-tuning and design optimization, such as in the chemical stability experiment for Nd: phosphate laser glass, the S-P models perform much better than the C-P models. The procedure of C-S-P modeling was illustrated, and how to use C-S and S-P models inverse the composition of glass was also detailed. Except for the regular properties, C-S-P modeling methodology can provide more accurate predictions on laser glass emission properties, chemical durability,., which are often difficult by using the C-P modeling approach alone. Our effort on C-S-P modeling is to explore a general methodology that can provide researchers with an alternative method to facilitate glass design with higher efficiency, fast turn-around, and high accuracy and precision.

glass structure gene; statistical analysis modeling; composition-structure-property model

TQ174

A

1000-324X(2019)08-0885-08

10.15541/jim20180514

2018-10-31;

2019-01-07

張麗艷(1971–), 女, 副研究員. E-mail: jndxzly@hotmail.com